氢气 (H2) 作为一种丰富、环保且低碳的二次能源，是实现可持续能源未来的关键 [1]。传统的催化 H2 生产方法通常依赖化石燃料或电力，这在碳排放、能源效率和可扩展性方面提出了挑战 [2]。在此背景下，压电催化制氢 (PHP) 作为一种有前景的替代方案应运而生，因为它能将普遍存在的机械能（如水流、风和振动）直接转化为化学能且无碳足迹 [3], [4], [5], [6]。
压电催化是一项新兴技术，它利用摇晃、摩擦、风、水流和潮汐等机械能在压电材料表面产生电荷，从而产生活性物种以实现催化反应 [7]。在各种压电材料中，单层/少层二硫化钼 (MoS2) 由于其强本征压电性、合适的带结构以及对析氢反应 (HER) 的高催化活性而引起了广泛关注 [8], [9], [10], [11]。然而，MoS2 在压电催化中的实际应用受到三个相互交织的局限性的严重阻碍 [12], [13], [14]：(1) 压电诱导的电子 - 空穴 (e–-h+) 对的快速复合，这大大降低了量子效率；(2) 主要依赖高强度超声作为机械能来源，这能耗大，并且随时间推移可能导致催化剂物理降解和噪声污染；以及 (3) 难以使用过滤或离心等传统方法从反应溶液中分离和回收粉末状 MoS2 催化剂，导致材料损失和运营成本增加。
构建异质结构被认为是加速内部电荷转移、提高结构稳定性和促进压电诱导 e–-h+ 对分离的有效方法 [9], [15]。例如，Bi2MoO6-BaTiO3 异质结的产氢速率分别是单独 Bi2MoO6 和 BaTiO3 的 9.33 倍和 4.47 倍 [15]。然而，大多数报道的异质结仍存在明显的局限性 [9], [16]：(i) 缺乏可回收功能，导致分离过程中催化剂损失率高；(ii) 组分间界面相互作用弱，导致长期稳定性差；(iii) 能级匹配不当（例如，II 型异质结），在提高分离效率的同时损害了电荷载流子的氧化还原能力；(iv) 未能同步优化活性位点暴露和电荷转移效率。因此，开发一种能同时解决上述问题的基于 MoS2 的异质结压电催化剂仍然是一个关键挑战。
在惰性气体条件下，含有铁的双金属金属 - 有机框架 (MOFs) 的碳化可产生具有多孔架构和嵌入尖晶石铁氧体相的磁性 - 碳材料 [17], [18]。这些 MOF 衍生物复合材料集成了多孔碳基质和尖晶石铁氧体的有益属性，如强大的物理化学韧性、高电导率、显著的磁响应性以及电化学和热应力下的卓越稳定性 [19]。此外，多孔碳框架内的碳化反应可受到 MOFs 中金属离子和有机连接体固有的周期性排列的限制，从而缓解原位形成金属化合物的聚集或聚合 [20]。这些独特的特性使 MOF 衍生物磁性 - 碳复合材料成为构建高性能异质结压电催化剂的有前景的候选材料。
为了弥合上述差距，我们提出了一种以多功能、MOF 衍生物磁性平台为中心的新型材料设计范式。在此，我们报道了通过将 MoS
2 纳米片与嵌入导电碳基质中的镍铁氧体 (NiFe
2O
4@C，表示为 NFO@C) 耦合，合理合成了一种 S 型异质结压电催化剂。这种设计策略具有三个关键创新，专门针对上述挑战：
- (i)
绿色能源输入：使用温和水力驱动（磁力搅拌）作为机械能，而不是超声。这种方法模拟自然水流，与超声替代方案相比，是一种更节能、可扩展且环保的实际应用驱动方法。
- (ii)
协同材料设计：MOF 衍生物 NFO@C 作为多功能组分。其碳基质增加了电导率和界面接触，而尖晶石 NiFe2O4 与 MoS2 形成有效的 S 型异质结，促进了压电产生电荷的空间分离。
- (iii)
磁性优势：NiFe2O4 的尖晶石结构赋予材料固有的铁磁性，从而实现了催化剂的快速磁分离，解决了传统 MoS2 粉末催化剂回收困难和损失率高的问题。这一重点保证了催化剂适应连续或大规模操作的能力，显著减少了浪费和成本。
在这项工作中，我们通过简便方法合成了 NFO@C/MoS2 复合材料，并系统研究了它们在磁力搅拌下的 PHP 性能。最佳催化剂表现出极高的 H2 产率、优异的稳定性和良好的磁性可回收性。基于一系列光谱、微观和电化学表征，阐明了电荷转移机制和碳层在增强导电性中的作用。这项工作不仅可能呈现一种高性能催化剂，还提供了用于解决压电催化剂“活性 - 回收 - 稳定性”协同优化问题的可推广设计策略。
