振动流态化晶基质上静电增强气溶胶微胶囊化过程中的传质动力学建模

《Journal of Food Engineering》：Kinetic modeling of mass transfer during electrostatically enhanced aerosol microencapsulation on a vibro-fluidized crystal matrix

　　

•振动流化床（EVFBC）中静电气溶胶涂层的动力学模型
•甜菊苷溶液（≤65 wt%）呈牛顿流体特性，Eact 高达 85 kJ/mol
•无量纲复数 A1（溶解）和 A4（静电）主导涂层过程
•EVFBC 在无量纲时间内将涂层速度提高一倍，减少晶体溶解

引言
现代食品工业正在经历根本性转变。产品越来越需要具备特定的功能特性、降低的热量含量以及改善的感官特性。最有前景但也最复杂的技术方向之一是将生物活性成分微胶囊化到分散固相表面，例如糖晶体、盐、有机酸或微晶纤维素（Petrov 等人，2019 年；Zuidam & Shimoni，2010 年）。崔等人（2023 年）全面回顾了保护食品功能成分微胶囊化技术的最新进展。特别值得关注的是在振动流化晶体基质上创建具有高粘附特性的功能涂层，这使得能够将昂贵成分——甜味剂（甜菊苷）、抗氧化剂、维生素、多不饱和脂肪酸和酶——的微剂量直接施加到载体晶体表面，确保免受外部影响，实现控释并掩盖不良 taste（Calderón-Oliver & Ponce-Alquicira，2022 年；Nedovic 等人，2011 年）。居永等人（2002 年）广泛回顾了流化床涂层的原理，包括影响过程的关键参数（气流速率、温度、液滴大小和溶液流变学）。他们的工作突出了沃斯特模式的重要性，以实现直径从 0.1 到几毫米颗粒的均匀涂层。塞伦（2022 年）研究了有机晶体的受控结晶及其作为封装基质材料的应用。

根据现代健康营养理念，工业界面临着通过减少碳水化合物含量来生产低热量食品的紧迫问题。人类对碳水化合物的需求，包括可消化碳水化合物，主要由能量消耗决定，这对超重个体、糖尿病患者（Lustig 等人，2012 年）和易过敏人群（Ruxton 等人，2010 年）尤为重要。因此，用低热量甜味剂替代可消化糖已成为当务之急（Lustig 等人，2012 年）。甜菊糖甜味剂被定位为蔗糖的补充，允许替代食品产品中 10-20% 的糖。冈萨雷斯等人（2014 年）全面回顾了甜菊糖苷的主要特性，包括其高甜度强度、热加工稳定性以及良好的安全性概况，并强调了其作为食品工业天然低热量甜味剂的巨大潜力。糖和甜菊糖甜味剂的专有混合物可以作为“低热量糖”营销，并满足消费者对天然甜味剂的偏好（Liljestam，2013 年）。欧洲食品安全局（EFSA，2010 年）确认了甜菊糖苷作为食品添加剂的安全性。广泛使用糖 - 甜菊苷产品作为独立甜味剂和糖果将有助于实现世界卫生组织将游离糖摄入量限制在总能量摄入 10% 以下的目标，降低超重、肥胖和龋齿的风险（WHO，2015 年）。内吉等人（2024 年）回顾了生物活性化合物作为植物基功能食品对人类健康的作用。

尽管有这些优势，气溶胶微胶囊化在振荡分散介质中的工业应用仍面临根本挑战。该过程在耦合的流体动力学、传热和传质条件下进行，涉及综合现象：气溶胶颗粒沉积、晶体表面层溶解、溶剂蒸发、粘附和结构形成（Ryazhskikh & Petrov，2007 年）。主要障碍是过程的随机性：晶体振荡层表现出非线性动力学、离散事件、许多相互作用的变量（浓度、温度、气溶胶流速、振荡频率和幅度、处理时间），以及连续和不连续约束的组合（Arapov 等人，2022 年）。目前，使用分布参数模型模拟气溶胶沉积到分散相上的传质现象尚不可行，原因如下：(1) 随机性和无法确定精确的边界条件；(2) 计算动量、质量和能量通量相互作用的复杂性；以及 (3) 缺乏确定取决于温度和浓度的传质系数的可靠方法（Tuzhilkin 等人，2021 年，2024 年）。传统的确定性方法对于滚筒装置中的药片涂层有效，但对于精细分散结晶材料的振荡层无效，因为流体动力学根本不同且界面相互作用比表面积大得多。

世界经验表明，对于原材料特性变异大和技术参数非线性的食品体系，随机优化方法（遗传算法、差分进化、群体智能）前景广阔。然而，它们目前仅零散地应用于振荡基质上的气溶胶微胶囊化（Sobel 等人，2014 年；Thies，2005 年）。最近关于喷雾干燥微胶囊化的综述由 Mardani 等人（2024 年）、Mehta 等人（2022 年）、Multisona 等人（2025 年）、Pereira 等人（2018 年）、Pinón-Balderrama 等人（2020 年）和 Wong 等人（2015 年）提出。塔瓦雷斯等人（2018 年）提出了微胶囊控释建模。现有的差距是缺乏一种适应振荡晶体基质随机条件的集总参数动能传质模型——该模型能够预测封装过程中晶体几何形状的变化，评估薄膜中及表面功能成分浓度的动力学，并确定最小化晶基损失并确保均匀涂层的合理工艺制度。

本研究旨在开发并实验验证振荡晶体基质上功能成分气溶胶微胶囊化的动能传质模型，以及创建工程计算方法和工艺实施的技术解决方案。主要目标是：(1) 基于异质系统中传热和传质的动力学概念，综合振荡固相分散上的气溶胶沉积数学模型；(2) 在相关真实封装条件下实验测定模型系统（甜菊苷和蔗糖溶液）的理化性质——密度、粘度、表面张力、溶解度；(3) 使用振荡糖晶体层和甜菊苷溶液气溶胶喷雾的中试装置验证模型；以及 (4) 评估功能成分分布均匀性并制定工艺优化建议。

本工作的科学新颖性如下。首次提出了“晶体 - 薄膜 - 气溶胶”系统的动能传质模型，考虑了分散相在振动流化条件下相界的变化。决定性的无量纲复数是 A1，它表征单位晶体表面积溶解的晶体物质特定质量，能够预测溶解强度和涂层质量。证明了使用电导率法评估介电晶体基质中导电成分分布均匀性的合理性。实际意义在于模型能够缩短工艺条件选择周期，减少昂贵功能成分的损失，并预测产品质量的改善。提出了新的技术方案——一种带有静电充电的气溶胶沉积方法和装置（俄罗斯专利 RU 2320729，RU 2323258），提供沉积和涂层均匀性 3-4 倍的加速。第 2 节呈现材料和方法，第 3 节描述数学模型，第 4 节呈现结果和讨论，第 5 节提供结论和未来展望。

章节摘要
研究对象
使用符合 GOST 33222-2015 标准的白砂糖晶体（蔗糖）作为晶体基质。粒度组成具有 mm 的平均晶体尺寸和 . 的不均匀系数。干糖的初始水分含量为 = 0.04–0.14 wt%，湿润糖（模拟离心糖）为 = 0.5–1.1 wt%。
酶改性甜菊苷（SES = 170，其中 SES 表示蔗糖的甜度等效性）以无定形粉末形式由...供应。

物理问题陈述
该过程的物理模型如下（图 2）。糖晶体（或其他结晶基质）覆盖有一层不饱和溶液本身的薄液膜。晶体具有已知的初始温度和几何参数。晶体暴露于含有溶解功能成分（例如甜菊苷）气溶胶颗粒的气流中，并受到静电场作用，该场增强了液滴在晶体表面的沉积。

甜菊苷溶液的理化性质
为了验证传质模型，我们首先测定了甜菊苷水溶液和水 - 乙醇溶液的理化性质。这些数据对于计算无量纲复数和选择合理工艺条件是必要的。

结论
基于振动流化床（EVFBC）中静电气溶胶微胶囊化的理论和实验研究，可以得出以下结论：
1. 动力学模型的定量分析表明，与仅对流沉积相比，静电沉积将实现 50% 涂层覆盖率所需的无量纲时间减少了一倍。同时，糖晶体的溶解减少了 2–4 倍，正如较低的浓度所证明的那样

CRediT 作者贡献声明
维克托·里亚日斯基赫：写作 – 审阅 & 编辑，验证，软件。娜杰日达·波德戈尔诺娃：写作 – 审阅 & 编辑，验证，方法论，调查。谢尔盖·彼得罗夫：写作 – 原稿，可视化，验证，监督，项目管理，方法论，调查，形式分析，概念化

未引用参考文献
欧洲食品安全局食品添加剂和食品营养素来源专家组，2010 年；Wm. Wrigley Jr. Company，2024 年；世界卫生组织，2015 年。

伦理声明
本研究未涉及人类参与者或动物。

资助
本研究未从公共、商业或非营利部门的资助机构获得任何特定资助。

竞争性利益声明
作者声明他们没有已知可能被认为影响本论文所述工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢
作者感谢 STEVIAN Biotechnology Corp. Bhd. 提供甜菊苷样品以研究其性质，并感谢他们在本工作过程中的协助。

S.M. 彼得罗夫 | N.M. 波德戈尔诺娃 | V.I. 里亚日斯基赫