《Water》：Reconstruction of Groundwater Level Data Using Temporal Components of Groundwater Fluctuations Based on Wavelet Analysis and Artificial Neural Networks
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摘要：潍北平原以复杂的分层含水层系统和丰富的卤水（BRW）资源为特征，面临严重的地下水盐渍化问题。揭示不同深度和地貌区内多样水化学类型的精确演化机制仍是一项重大挑战。本研究综合多批次水化学数据集与多同位素示踪剂（δ2H、δ18O、δ11B、δ81Br、δ37C
摘要：潍北平原以复杂的分层含水层系统和丰富的卤水（BRW）资源为特征，面临严重的地下水盐渍化问题。揭示不同深度和地貌区内多样水化学类型的精确演化机制仍是一项重大挑战。本研究综合多批次水化学数据集与多同位素示踪剂（δ2H、δ18O、δ11B、δ81Br、δ37Cl），建立了从山前平原到滨海海相平原的综合性地下水演化模型。结果表明，受地理地貌和历史海侵控制，水化学分带特征明显。过渡带水体（transitional waters）的盐渍化主要由物理混合和反向阳离子交换驱动，而非极端蒸发分馏。关键的是，同位素质量平衡明确揭示，深层卤水（深度 > 60 m）并非源自现代海水入侵，而是古海水经极端地表蒸发作用的产物。该古卤水在重力驱动向下迁移过程中经历了深刻同位素交换，表现为强烈的黏土矿物吸附（产生高达64.42‰的极端δ11B富集）和次生蒸发岩溶解。此外，强烈卤水开采形成的区域降落漏斗已深刻改变了深层水动力条件，诱发巨厚黏土弱透水层（clay aquitard）的越流和膜超滤（membrane ultrafiltration）效应，进而显著驱动了深层微咸水中观测到的同位素分馏。本研究的分析过程将同位素方法与区域地貌分带相结合，可为其他海岸含水层的地下水演化特征分析提供参考。
潍北平原地下水盐渍化演化机制的多同位素示踪研究
一、引言与研究背景
潍北平原位于中国山东半岛北部莱州湾南岸，总面积3847.92 km2，属暖温带季风气候区，多年平均降水量731 mm，而年均蒸发量达1468.71 mm，降水远小于蒸发。该区域含水层系统受多期海侵—海退事件影响，在滨海地带形成了三层明显的富卤海相沉积层（埋深分别为0–15 m、33–42 m和59–74 m），致使淡水（FW）、卤水（BRW）和微咸水等不同类型地下水呈现明显的分层和带状分布特征。自20世纪70年代以来，该地区经济快速发展，地下淡水与卤水被过量开采，导致海（咸）水入侵范围持续扩大，地下水盐渍化问题日益严重。以往研究多采用多元统计方法解释水化学数据间的相关性，但纯数学相关性难以从地理和地貌角度阐释水化学特征的空间变化规律。并且，由于潍北平原地下水成因异常复杂，以往研究往往局限于沿海小尺度、剖面性区域调查，缺乏涵盖地下水补给—径流—排泄全过程的长期、大尺度研究。因此，开展从山前平原到海岸带全尺度地下水演化研究具有重要科学价值。
二、研究意义
该论文发表于《Water》期刊。研究人员以潍北平原为研究对象，通过多批次水化学数据与多同位素示踪的联合分析，旨在刻画从山前平原至海岸线的地下水水化学特征，综合分析不同深度卤水、微咸水和咸水的成因机制，并构建各类型地下水的区域演化概念模型，从而为海岸带地下水资源的分层管理与可持续利用提供科学依据。
三、主要技术方法
本研究所用关键方法包括：一是多批次野外采样与水化学分析，研究团队于2015、2017、2018和2023年共采集115个地下水及地表水样品，其中浅层地下水（深度<60 m）46个，深层地下水（深度>60 m）40个，卤水样品7个；依据总溶解固体（TDS）将样品分为淡水（≤1 g/L）、微咸水（1–10 g/L）、咸水（10–100 g/L）和卤水（>100 g/L）四类。二是多同位素示踪分析，包括氢氧稳定同位素（δ2H、δ18O）、硼同位素（δ11B）、溴同位素（δ81Br）和氯同位素（δ37Cl），分别采用热转换元素分析仪-同位素比质谱仪（TC/EA-IRMS）、气体床II（GasBench II）接口-同位素比质谱仪和石墨-Cs4BO3法热电离质谱仪测定。三是稳定同位素组成计算模型，运用端元混合公式对微咸水形成演化过程进行定量约束。四是离子比例分析和Spearman秩相关分析，用于识别水化学控制机制和主导过程。
四、主要研究结果
（一）水化学类型及空间分布
Piper三线图和HFE图表明，潍北平原地下水水化学类型呈明显分带。山前平原浅层淡水（SFW）和深层淡水（DFW）以Ca2+、Mg2+和HCO3?为主，水化学类型为HCO3·SO4-Ca·Mg型；冲积平原微咸水（SBW）和深层微咸水（DBW）转向以Na+、K+和Cl?为主；海相平原的高盐端元（浅层咸水SSW、深层咸水DSW和BRW）均为Cl-Na型。水化学分带总体受距海岸线远近和埋藏深度控制，近岸和浅层地下水明显富集海相指标（Cl?、SO42?），内陆和深层地下水保留较强的陆源特征（Ca2+、Mg2+）。
（二）主要离子相关性与Gibbs图
Spearman秩相关分析显示，SSW、DSW、SBW和DBW中TDS、Na+和Cl?之间存在极显著正相关（r > 0.90），其中SSW的相关系数达0.99。SFW的TDS与HCO3?相关性较强（r = 0.76），DFW的TDS与SO42?相关性较强（r = 0.81）。Gibbs图表明，SFW和DFW处于水/岩相互作用主导区，而SSW、DSW和BRW位于蒸发浓缩主导区。
（三）δ2H和δ18O特征
各类水体的δ2H和δ18O值主要投落于全球大气降水线（GMWL）、局地大气降水线（LMWL，斜率=7.5）以及当地雨水与海水保守混合线（斜率=5.72）之下。海相平原DBW相较于内陆更深层DBW呈现异常的同位素贫化特征，证明近岸深层地下水不是现代水文循环的产物，而是在较冷古气候条件下补给的古地下水。BRW虽经历了极端蒸发浓缩，但其同位素丰度仍低于现代海水基线，表明古海水在蒸发浓缩阶段之前或期间与同位素贫化的古陆源径流发生了广泛混合。
（四）δ11B、δ81Br和δ37Cl特征
所有样品的δ11B均为正值，范围为8.59‰至64.42‰。现代海水δ11B平均值为+38.73‰，地下水的δ11B随盐度增加而增大：微咸水平均36.08‰，咸水平均46.60‰，卤水高达54.45‰。δ81Br范围为?0.35‰至+0.22‰，同一深度的卤水样品（如No.07和No.08）呈现出分异的同位素特征（分别为?0.22‰和+0.21‰）。δ37Cl范围为?0.89‰至+1.03‰，卤水δ37Cl均为正值（+0.14‰至+0.21‰），咸水δ37Cl波动较大，其中最大值为1.03‰。
五、讨论与结论
在海岸带地下水盐渍化特征方面，潍北平原从山前到海相平原的水化学分带并非简单的侧向海水入侵产物，而是地理地貌、历史海侵和强烈水/岩相互作用共同作用的结果。山前和冲积平原的淡水系统通过方解石风化形成富Ca2+背景，流体迁移过程中发生反向阳离子交换进一步增加Ca2+和Mg2+浓度。海相平原中，SSW和DSW向(HCO3+SO4)/(Ca+Mg)<1和Ca/Mg<1方向移动，反映了富Mg2+、贫Ca2+海相端元的绝对控制。Cl?浓度与Ca/Mg比值呈极显著负相关，表明现代海水或古卤水的物理侵入是盐渍化的核心机制。
在卤水成因方面，60–80 m深度BRW的Cl?浓度是海水的3.9倍，Br?为海水的3.3倍，这种极端浓缩排除了现代海水侧向入侵作为主要成因机制的可能。δ81Br值与前人报道的全球蒸发海水数据一致，确定古海水为唯一初始盐源。Cl?相对于Br?的富集程度异常，表明古卤水在向下迁移过程中溶解了早期沉积的贫Br次生蒸发岩（如浸染状石盐）。黏土矿物优先吸附轻同位素10B，使残余流体富集11B，δ11B值最高达64.42‰，远超现代海水，同时B?浓度保持在较温和的2–3 mg/L，证明发生了强烈的黏土吸附。
在微咸水成因方面，SSW受海水入侵和下层BRW向上越流双重影响，其Cl?浓度远超海水，表明盐度来源不仅限于现代海水入侵。SBW主要为SSW与大气降水、地表水混合的产物，Na+和Ca2+计算表明淡水驱替咸水过程中发生了正向阳离子交换（释放Ca2+、吸附Na+），同时解吸了先前结合的11B。DSW的演化符合二元物理混合模型，其上部深层微咸水受区域降落漏斗影响，地下水向上水力梯度迫使深层古淡水穿过海相黏土层越流渗漏，黏土作为超滤膜优先排出较轻同位素，使残余高压深水富集37Cl和11B。更深的DBW受降落漏斗影响较弱，主要受上覆DSW垂直扩散和弱透水层黏土超滤控制，分子扩散使较轻的35Cl和79Br以更高速度向下迁移。
最终，研究团队构建了潍北平原地下水区域演化模型：BRW源于晚更新世/全新世海侵古海水，经极端地表蒸发后向下入渗，溶解次生蒸发岩并经历强烈黏土吸附；SSW为现代海水侧向入侵与下层BRW越流混合的复合流体；SBW通过大气降水径流对SSW稀释演化而来，伴随正向阳离子交换和11B解吸；DSW为深层BRW与周围DFW在高度滞流水动力条件下长期缓慢对流/弥散物理混合的产物；DBW演化与深度密切相关，上部受区域降落漏斗影响，深部主要受黏土层超滤作用和分子扩散制约。研究成果为全球分层海岸含水层的靶向管理和可持续利用提供了重要的科学基础。
