通过可解释的机器学习实现源-途径-受体驱动机制的定量解耦，以综合评估土壤风险

《Environmental Pollution》：Quantitative decoupling of source–pathway–receptor driving mechanisms for integrated soil risk via interpretable machine learning

　　

摘要

大多数现有的基于浓度评估农田土壤中潜在有毒元素（PTEs）的风险评估方法往往忽略了特定来源的传输途径和受体相关的风险。在这项研究中，基于“来源-途径-受体”概念的集成风险指数-机器学习框架被开发出来，以全面评估典型矿区城市的PTE风险。该框架结合了改进的Nemerow指数（INI）、潜在生态风险指数、基于蒙特卡洛模拟的健康风险评估以及机器学习模型，用于识别和区分工业和农业风险机制。结果表明，工业来源的INI值高于农业来源，表明污染积累更为严重。工业风险主要与大气沉积和地表径流途径有关。基于受体的健康风险评估进一步显示，儿童容易受到工业PTEs的影响，其中铬被认为是致癌风险的主要贡献因素。相比之下，农业风险主要归因于内部受体（26.80%）以及灌溉水、化肥和动物粪便的输入（23.20%）。在农业风险区域中，通过作物消费的饮食暴露是一个关键途径，油菜显示出最高的潜在健康风险。与油菜相关的致癌和非致癌风险超过了可接受阈值。此外，XGBoost回归模型在内部8:2的训练-测试验证下取得了满意的预测性能，R2值分别为0.823和0.716。SHAP分析进一步揭示了工业和农业风险的不同主导因素。总体而言，所提出的框架为有针对性的分区控制提供了基础，有助于避免在低风险区域进行过度修复，同时确保高风险区域得到充分控制。

引言

农业土壤是一种关键的环境介质，它连接了食品生产、污染物传输、生态安全和人类健康[1]、[2]、[3]。然而，长期的农业活动不可避免地导致农田土壤中潜在有毒元素（PTEs）的逐渐积累。与传统的农业区不同，矿区城市的农业系统同时受到持续工业排放和农业活动的影响。在这些地区，采矿、冶炼、矿物加工和制造业活动会通过大气沉积和地表径流不断将PTEs释放到周围环境中，而灌溉、化肥施用和动物粪便则引入了额外的人为输入[4]。PTEs通过多种途径进入农业土壤，导致土壤质量下降，并通过土壤-作物转移和食物链暴露威胁生态安全和人类健康[5]。因此，准确识别污染源、传输途径、敏感受体及其相关风险对于有效的污染预防、农产品安全和有针对性的修复至关重要。

当前对土壤中PTE污染的评估通常使用地理累积指数、单因素污染指数和Nemerow指数来表征元素富集和污染强度[6]。潜在生态风险指数通常用于评估生态危害[7]，而人类健康风险则通过考虑摄入、皮肤接触和吸入的暴露模型进行估算[8]。此外，不同的PTEs可能产生不同的生态和健康影响。例如，铅被认为是一种非常令人担忧的有毒元素，因为它对神经发育有不良影响，尤其是在儿童和孕妇等脆弱人群中[9]。现有研究采用这些方法独立识别土壤中的PTE污染水平并评估相关的生态和健康风险[10]。然而，这些方法对污染物输入、环境传输途径和受体暴露之间的相互作用所引起的综合风险解释有限。传统的风险评估和固定阈值评估方法往往忽略了特定来源和途径的贡献，使得难以识别导致风险水平差异的因素组合[11]。

基于这一框架，选择了一个典型矿区城市的农田土壤作为研究区域。首先，使用熵加权方法构建了IRI，结合了PTE富集特征、特定途径的生态风险和受体导向的健康风险。其次，为工业和农业来源分别建立了XGBoost回归模型，直接预测连续的IRI。最后，使用SHAP分析来识别主要的SPR驱动因素，并揭示工业和农业来源之间风险形成机制的差异。因此，本研究的目标如下：（1）表征工业源景观和农业风险区域中PTE的积累模式；（2）量化与工业和农业PTE输入途径相关的生态风险；（3）通过蒙特卡洛模拟（MCS）评估不同暴露途径下的受体导向健康风险；（4）使用IRI-XGBoost-SHAP框架识别综合风险的主要驱动因素；（5）揭示综合风险的空间分布和形成机制，以支持特定来源的污染管理和差异化的修复策略。

章节片段

研究区域描述

研究区域位于中国湖北省。地形主要由山区和丘陵组成，海拔通常在120米至200米之间（图1）。该地区的平均年气温为17.5°C，年降水量为851-1050毫米，显示出明显的时空异质性。值得注意的是，该地区的水热条件与农业生长季节完美吻合，创造了非常适宜的环境

工业源景观中的PTE富集特征和划定的农业风险区域

根据之前的研究，选择了五个工业源景观和三个农业风险区域进行进一步分析[27]。在本研究中，使用地理累积指数来表征单个元素的富集情况，而INI用于评估不同来源类型的整体污染水平。如图S1所示，工业源景观中的几种PTE的地理累积指数平均值大于0，表明有富集现象

集成PTE风险形成中的SPR差异

农田土壤中的综合风险不是由单一金属污染物控制的，而是由污染物输入、传输途径和受体暴露的综合效应决定的。在本研究中，工业源景观和农业风险区域显示出不同的风险形成机制，这可以在SPR框架内进行解释。在工业源景观中，综合风险主要与强烈的污染物输入和迁移途径相关

结论

本研究开发了一个以来源为导向的集成风险评估框架，该框架整合了污染积累特征、特定途径的生态风险、受体导向的健康风险和基于机器学习的驱动因素分析。该框架揭示了受矿业影响的农田中工业和农业污染的不同风险形成机制。工业来源的特点是PTE积累更为严重，主要与大气沉积相关

CRediT作者贡献声明

Chuanghong Su： 撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、资金获取、数据整理、概念化。Yong Yang： 监督、资源管理、项目管理、正式分析。Peihong Fu： 项目管理、资金获取、正式分析

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益和个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：42077378）和中央高校基本科研业务费（项目编号：2662023ZHPY003）的支持

Chuanghong Su | Yong Yang | Peihong Fu华中农业大学资源与环境学院，武汉，430070，中国