基于封闭地球-大气模型的地表颗粒物传输机制研究

《Environmental Pollution》：Study on the transport mechanism of surface particulate matter based on the closed earth-air model

　　摘要：颗粒物（PM）是大气环境研究中的一个核心问题，对莫高窟等洞窟遗产地的长期保护构成了严重威胁。以往关于半封闭洞窟中PM的研究主要集中在风沙侵袭、外部气象变化和人类活动上，而地-气垂直运动（EVM）的内部驱动作用则鲜有关注。以莫高窟保护部门的半封闭地下室作为理想的研究场地，我们基于封闭的地-气理论框架开展了一年的原位连续监测活动。通过斯皮尔曼相关性分析和结构方程建模（SEM），量化了EVM对PM的直接/间接影响，并阐明了EVM如何驱动表面PM动态变化的机制。研究结果表明，大气压力波动驱动了EVM，这是影响表面PM的主要自然因素。表面PM通常与地-气流（EF）、地-气中的CO2和222Rn浓度以及温度和相对湿度（RH）表现出正向同步变化。然而，地-气RH和222Rn与PM100呈弱负相关，相关系数分别为-0.04和-0.07。SEM结果进一步证实，CO2是EVM驱动的PM动态变化的特征性示踪剂，其对PM2.5、PM1和PM100的驱动作用分别为0.452、0.470和0.386。尽管222Rn也对PM有正向调节作用，但其影响强度远低于CO2。相比之下，RH对PM产生了明显的抑制作用，而大气压力（AP）和温度仅产生轻微的負向影响。PM2.5和PM1受到EVM的强烈影响，而PM100的影响较弱。本研究为陆地-大气界面的物质交换提供了新的理论视角，有助于阐明表面PM的传输机制。

引言：大气颗粒物（PM）是包括全球环境变化、公共卫生和文化遗产保护在内的多个领域共同关注的关键问题。PM来源多样且物理化学组成复杂，长期以来一直对生态系统稳定性、公共卫生以及经济和社会的可持续发展构成重大威胁（Ali等人，2019年）。大气PM的来源可以大致分为自然来源（Liaskoni等人，2023年；G. Wang等人，2022年；Whitty等人，2026年）和人为来源（Awasthi等人，2024年；Fussell等人，2022年；Manojkumar等人，2023年）。根据世界卫生组织（WHO）的数据，室外空气污染每年导致全球约420万人过早死亡（WHO，2021年，2018年）。值得注意的是，细颗粒物（PM2.5）和超细颗粒物是导致不良健康后果的主要因素，因为它们能够穿透人体生理防御屏障，引发呼吸系统、心血管系统和肺部疾病。除了对公共卫生和生态系统的影响外，大气PM还是威胁不可移动文化遗产长期保护的核心环境风险因素（Bonazza等人，2017年；Vidovi?等人，2022年）。以位于干旱戈壁边缘库姆塔格沙漠边缘的敦煌莫高窟为例，该地区全年经常发生沙尘暴。大气颗粒物污染会对壁画和彩绘雕塑造成不可逆的损害，这已成为洞窟文化遗产预防性保护面临的主要挑战（Zhongwei等人，2023年）。长期现场监测表明，2016年莫高窟露天区域和第100窟内的PM10日均超标率分别为8.77%和9.32%（Xu等人，2022年）。这些颗粒物携带水溶性盐类（如Ca2+和SO42-）以及有机碳成分。沉积在壁画表面后，它们会在洞内温度和湿度的循环变化下发生溶解和再结晶，直接导致不可逆的遗产退化，包括泛碱、剥落和脱落（Yang等人，2021a）。此外，高峰期的游客大量涌入会扰动地表灰尘，导致洞内PM浓度短期内急剧上升，加剧文化遗产的长期累积损害（He等人，2020年）。与城市和荒野等开放大气环境不同，莫高窟半封闭洞穴内的颗粒物污染对千年文化遗产的存续构成了直接威胁，这是在洞窟遗产预防性保护领域亟需解决的核心环境问题。因此，阐明半封闭空间中表面PM传输的机制是制定精确污染预防和控制策略、保障公共卫生以及确保文化遗产可持续保护的重要步骤。

颗粒物的环境行为受复杂的物理、化学和生物过程控制（Klymenko等人，2025年；T. Li等人，2022年）。以往的研究主要关注PM的时空分布特征（Feng等人，2024年；Shakrullah等人，2025年；J. Wang等人，2022年）、来源分布（Faridi等人，2022年；Khamala和Makokha，2025年；Ormanova等人，2025年）以及气象影响因素（Sirithian和Thanatrakolsri，2022年；Souza等人，2025年）。研究表明，PM浓度具有季节性变化，冬季较高，夏季较低，并伴有典型的日变化双峰现象（Mila等人，2022年；Pryor等人，2022年）。主要排放源（如车辆尾气、工业燃烧和逃逸粉尘）和次生形成过程（如硫酸盐、硝酸盐和二次有机气溶胶）是大气中PM的主要来源。在气象因素中，风速、降水量、行星边界层高度和相对湿度（RH）对PM的扩散和去除起着关键作用（Garsa等人，2023年；Lin等人，2023年；Parra等人，2024年）。值得注意的是，高RH通过吸湿性生长效应显著降低能见度，并作为液相反应的介质，加速气态前体（如SO2和NOX）转化为二次颗粒物（Xue等人，2022年；Yang等人，2022年）。虽然对开放大气环境中PM动态的理解相对成熟，但对半封闭空间（如洞窟寺庙）中PM动态变化的研究仍然有限，特别是在地-气运动对PM传输机制的影响方面。因此，传统的PM传输模型主要关注人为排放清单和宏观气象场，往往忽略了局部地-气相互作用对近地表空气质量的潜在影响。大多数现有的区域大气研究集中在完全开放的户外环境中。然而，敦煌莫高窟形成了一个由悬崖岩体、长走廊和洞门结构组成的独特半封闭微环境，其空气流通规则和气溶胶的物理化学性质与开放区域有根本不同。开放的戈壁和荒野环境允许强风和降水迅速冲走和稀释悬浮PM。相比之下，洞穴被走廊和门物理阻挡，导致空气交换效率极低。在沙尘暴期间，洞内的PM10浓度峰值会落后于开阔洞区，随后才恢复到基线水平（Yang等人，2021b）。此外，粗颗粒物在地表环境中占主导地位，并迅速扩散而不会持续积累。相比之下，半封闭洞穴倾向于积累PM2.5、有机碳和重金属，洞内大气整体呈碱性。含盐气溶胶不断附着在文物上，导致严重的化学腐蚀（Yang等人，2021a）。洞穴微环境与开放大气环境之间存在本质差异。因此，基于无限制自由对流假设构建的传统区域大气模型无法应用于半封闭洞穴空间。这些模型仅适用于开放场地场景，只能模拟外部沙尘和人为污染物的传输和演变，既未考虑洞穴走廊和门扉产生的气流屏障效应，也未描述地-气垂直运动（EVM）在悬崖体内的内源性粉尘，从而导致它们无法解释稳定气象条件下洞内PM的动态变化。此外，目前大多数关于洞穴颗粒物污染的研究主要集中在外部污染源（如沙尘暴侵蚀和游客干扰）上，而对EVM驱动的颗粒物传输机制的研究关注不足，留下了明显的研究空白。作为地球关键带中岩石圈、土壤圈和大气圈之间的关键联系，EVM指的是大气压力（AP）波动驱动的土壤孔隙中土壤空气的垂直运动。这种现象也称为气压泵送效应（Fei等人，2024b；Kuang等人，2013年），描述了上升的AP将空气压入深层土壤的过程，而下降的AP则导致土壤内的空气膨胀并流入大气（H. Li等人，2026年）。先前的研究表明，EVM不仅是土壤CO2排放（Li等人，2025年）、222Rn释放和甲烷传输（Li等人，2024a；Ortiz等人，2022年）的主要驱动力，还在土壤水分、热量传递和矿物盐迁移中起着关键作用（Fei等人，2024b）。此外，EVM还被认为可能是雾霾形成的潜在因素（Li等人，2021年）。近年来对极端干旱地区的莫高窟研究显示，EVM特别活跃。地-气传输的水蒸气和矿物盐是导致壁画泛碱和剥落等病害的自然驱动力（Li等人，2024b）。此外，地-气传输的PM还被确定为主要的侵蚀因素，导致壁画磨损和风化。目前关于EVM的研究主要集中在活动强度的变化（F. Li等人，2026年）和气态成分浓度的演变模式（Li等人，2025年，2024a）上，而对EVM如何携带和传输PM及其与大气PM的耦合机制则关注较少。初步研究发现，地-气的被动呼吸过程与年度城市PM2.5浓度有显著相关性，R2值为0.82（Li等人，2021年）。基于这些发现，提出了“回混效应”和“清洁效应”等机制假说，提供了地-气和大气PM之间联系的初步证据。具体来说，当AP持续上升时，土壤孔隙中的空气被压缩，驱动周围空气携带的悬浮颗粒反向渗透到表层土壤中，这种逆向气流会扰动陆地-大气界面的沉积粉尘，导致近地表颗粒物浓度增加——这一过程被称为“回混效应”。相反，当AP下降时，渗流层中的土壤空气膨胀，形成从深层地下向地表上升的气流。由于这种呼出气流几乎不含外源颗粒物，可以视为清洁的地-气；其向上的流出有效地稀释了近地表悬浮颗粒物，从而降低浓度——这一过程被称为“清洁效应”。然而，对EVM驱动的PM浓度动态变化的理解仍存在显著差距。现有研究主要关注AP与全球PM2.5浓度之间的宏观相关性分析，尚未定量阐明地-气动态如何影响PM行为的微观机制。此外，目前尚不清楚关键的地-气成分（如CO2和222Rn）是否调节PM浓度的动态变化。因此，本研究以莫高窟的保护部门地下室作为研究对象，利用封闭的地-气模型系统地研究了EVM在半封闭室内微环境中影响PM动态变化的驱动机制。通过使用结构方程模型（SEM），本研究定量评估了关键地-气成分对PM浓度变化的调节作用。这些发现不仅丰富了极端干旱地区陆地-大气界面物质交换过程的理论框架，也为大气PM污染的精确控制和洞窟及寺庙文化遗产的预防性保护提供了科学依据。

本研究选择敦煌莫高窟保护部门的地下室作为实验场地。该遗址位于敦煌市东南方向25公里处，具有典型的高度干旱大陆性气候特征，表现为长期干旱、降雨稀少以及明显的地-气交换（EVM）活动。该地区的年平均降水量仅为42.2毫米，而潜在蒸发量却高达4347.9毫米。年平均相对湿度为37%，年平均气温为11.3摄氏度。

在2024年的监测期间，图2展示了地层底部钻孔中地下水-空气（AP）、地表径流（EF）、二氧化碳和222Rn浓度以及PM1、PM2.5和PM100浓度的时空变化特征。（注：通过地层底部钻孔监测了进出土壤的地下水-空气体积。正值表示地下水-空气从土壤中流出，负值表示地下水-空气流入土壤。）

**讨论**
本研究以极端干旱地区半封闭地下室的环境为研究对象，基于受限地下水-空气活动模型和一年的同步原位监测数据，系统分析了多种地下水-空气指标与颗粒物（PM）动态变化之间的耦合关系。研究结果表明，由AP驱动的地-气交换是控制此类半封闭空间内PM浓度波动的主要因素。这一发现突破了以往的研究局限。

**结论**
本研究选择敦煌莫高窟极端干旱地区的半封闭地下室作为实验地点，结合封闭地下水-空气模型和Spearman相关性分析及扫描电子显微镜（SEM）技术进行了定量分析。通过对AP、EF、二氧化碳、222Rn、温度和相对湿度以及PM1、PM2.5和PM100浓度的长期同步观测，本文系统揭示了地-气交换对颗粒物浓度变化的驱动机制和调控作用。

**作者贡献声明**
李飞：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、软件使用、项目管理、资金获取、数据分析。
王顺仁：数据管理。
李洪寿：撰写——审稿与编辑、资金获取。
王小伟：项目管理。

**未引用参考文献**
李等人，2026年；李等人，2022年；王等人，2022年。

**数据可用性声明**
本文的数据可在线获取：https://doi.org/10.5281/zenodo.20339336

**意义声明**
石窟遗产地受到严重的颗粒物污染，这严重威胁了文化遗产的长期保存。现有关于半封闭石窟中微环境颗粒物变化的研究主要集中在外部干扰因素上，如风蚀沙尘、气象变化和人类活动，而忽视了内部的地-气驱动过程。本研究通过系统揭示内部驱动机制，填补了这一关键研究空白。

**利益冲突声明**
作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。

**致谢**
本研究得到了国家自然科学基金（42277094）和甘肃省科技计划（26JRRF004）的支持。

**作者信息**
李飞 | 李洪寿 | 王顺仁 | 郭一普 | 王小伟
中国敦煌市敦煌研究院敦煌石窟监测中心，736200