基于人工神经网络的混合膜-吸收CO?捕集系统在变动电力结构和碳税条件下的技术经济优化

《Energy》：ANN-Based Techno-Economic Optimization of a Hybrid Membrane–Absorption CO 2 Capture System Under Varying Power Mix and Carbon Tax Conditions

　　

## 摘要

膜-吸收混合CO?捕集工艺对电价和碳强度高度敏感，其经济性表现强烈依赖于碳税政策及电力结构低碳化等政策条件。然而，大多数优化研究主要关注稳态技术性能，对经济最优性在不同政策情景下如何变化缺乏充分见解。本研究采用人工神经网络（ANN）代理模型与遗传算法（GA）耦合的方式，对混合膜-单乙醇胺（MEA）工艺进行了优化。该ANN基于拉丁超立方采样（LHS）数据训练，数据来源于详细的混合工艺模拟，能够准确预测CO?回收率、纯度、能耗及捕集成本。优化后的配置实现了超过90%的CO?回收率和98%以上的纯度，单位能耗为1.80 GJ·t?1 CO?，捕集成本为45 USD·t?1 CO?。本工作的关键贡献在于对工艺最优性进行了政策集成评估。针对每种电价、排放因子和碳价情景，利用详细模拟输出重新计算捕集成本标签，并将特定情景的成本ANN与GA重新优化相结合。在碳税条件下，以煤电驱动的膜单元（属高电耗部分）会大幅增加捕集成本，而可再生电力则能有效缓解成本上升和间接排放。使用可再生电力时，混合工艺的成本接近固定MEA单工艺的参考水平，交叉点约为30 USD·t?1 CO?，超出该交叉点后成为成本最低的配置。这些结果表明，CO?捕集技术的经济竞争力因政策和能源结构条件不同而存在显著差异，凸显了政策集成技术经济评估的重要性。

## 引言

燃烧后碳捕集与封存（CCS）技术已被广泛研究，作为减少化石燃料发电CO?排放的近中期策略。CO?捕集技术一般分为燃烧前捕集、燃烧后捕集和富氧燃烧方法，依据CO?从能量转换过程中分离的阶段进行划分[1]。燃煤电厂因其规模大、商业化成熟度高，具有有利的改造潜力。然而，基准单乙醇胺（MEA）吸收工艺仍然能耗高、成本大。NETL基准报告量化了化石燃料电厂中CO?捕集的性能和成本影响[2]。Hasan等人比较了不同进料条件下MEA吸收与多级膜系统的工艺性能和经济性[3]。Mondal等人综述了传统和新兴CO?捕集技术，并讨论了基于吸收工艺的技术局限性[4]。

作为替代方案，基于膜的CO?分离因其模块化、相对较低的投资强度和无需溶剂操作而受到广泛关注。Favre综述了基于膜的燃烧后CO?捕集现状，并指出了其潜力及大规模应用仍面临的挑战[5]。基于膜的燃烧后CO?捕集固有的挑战在于烟气中CO?浓度低以及热力学驱动力有限，这需要使用先进的工艺设计和高性能膜才能实现经济可行的分离[6]。膜性能和工艺配置对分离性能和经济效益有显著影响。Kim等人表明，膜渗透率和选择性影响经济最优的膜网络配置[7]。Kundu等人比较了单级、多级及膜-胺混合配置用于燃烧后CO?捕集[8]。Grosso等人综述了中空纤维膜技术，并讨论了其在气体分离方面的优势及仍存的局限性[9]。尽管基于膜的CO?捕集具有模块化和降低能源需求等优势，但在大规模工业部署方面，膜性能、运行稳定性和工艺集成方面仍存在显著挑战[6]。这一局限根本源于聚合物膜中渗透性与选择性之间的固有权衡，通常由Robeson上限描述，该上限限制了膜渗透性和选择性同时提升的潜力[10]。因此，多级膜配置通过同时确定膜面积、操作压力和循环位置进行优化，以满足严格的CO?回收率和纯度目标并以最低成本运行[11]。

除上述性能局限外，近期建模研究表明，烟气中水蒸气的存在可显著影响膜分离行为和渗透特性，从而在真实操作条件下使基于膜的CO?捕集工艺的可靠设计和评估变得复杂[12]。此外，真实燃煤烟气含有水蒸气及SO?和NOx等微量污染物；因此，在膜工艺设计中应考虑实际进料组成和预处理要求[13]。

为解决这些局限性，提出了混合膜-吸收系统。其他混合配置，如膜-冷冻工艺，也已作为燃烧后CO?捕集的节能替代方案进行了研究[6]。通过在MEA吸收之前于膜单元中预浓缩CO?，进入吸收塔的气流速率和稀释度降低，从而减少了再沸器负荷和溶剂循环速率。虽然混合碳捕集系统已被提出以提高能效和操作灵活性，但其增加的工艺复杂性要求进行全面的技术经济评估以确定最优配置[14]。Kundu等人表明，膜-胺混合配置可相对于单独MEA吸收降低能源需求[8]。Dong等人评估了用于天然气联合循环（NGCC）烟气的膜-吸收混合工艺，表明膜预浓缩可减少溶剂再生能耗[15]。Damartzis等人证明了胺溶剂选择和流程配置的选择可显著影响基于吸收的CO?捕集的能源和经济性能[16]。

近期研究将技术经济评估扩展至纳入基于生命周期的碳强度。Nilkar等人报告，与化学吸收相比，MEEP基膜工艺可将生命周期CO?排放减少约34%[17]。Alie等人（2005）报告，提高石油采收率（EOR）需要最低98 vol%的CO?纯度，凸显了仅用单独膜系统达到此类规格的固有难度[18]。

混合工艺的可靠设计和优化需要一个系统化框架，将膜模块中多组分传质、混合和压降的物理代表性模型与吸收段的集成换热和工艺强化策略（如稀气压缩（LVC）、富液分流和再压缩）相结合。近期研究表明，基于超级结构的工艺设计结合数据驱动的混合整数优化，可以通过同时考虑胺基CO?捕集系统的技术经济和环境性能来提供系统化的设计指南，特别是对于天然气联合循环（NGCC）电厂[19]。Lee等人研究了与碳捕集工艺集成的NGCC中的富氧燃烧配合废气再循环，并证明其具有提高整体能效的潜力[20]。

在膜方面，Katoh等人应用了串联槽（TIS）方法描述中空纤维膜模块内的非理想混合行为[21]。Coker等人开发了考虑不同流动配置的多组分中空纤维膜模型，包括并流、逆流和交叉流排列[22]。Song等人利用实验验证的膜性能数据进行了多级膜CO?捕集工艺的设计和优化[23]。在吸收方面，Sanchez Fernandez等人评估了稀气压缩（LVC）并基于净现值（NPV）优化其操作条件，同时考虑了节能和资本投资[24]。

商业规模研究也表明，同时优化胺基捕集工艺的设计和运行条件对于避免次优或不可行的工厂配置至关重要[25]。此类系统化的工艺设计和经济评估原则在经典化学工程设计方法中已有确立，其中模拟、成本估算和优化的严格集成对于确定经济可行的工艺配置是不可或缺的[26]。

然而，此类耦合系统的集成设计与优化由于膜性能（渗透率和选择性）的不确定性、超级结构配置的组合复杂性以及与闭环工艺特性相关的数值刚性而仍然面临计算量巨大的挑战。Bhosekar和Ierapetritou综述了基于代理模型的方法，并证明其在减少复杂工艺建模和优化计算负担方面的有用性[27]。在本研究中，人工神经网络（ANN）代理模型与遗传算法（GA）耦合，以高效优化能源和经济性能。

尽管多级气体分离系统可提供更好的分离性能和经济潜力，但其优化通常涉及更高的计算复杂性，这是由于强烈的级间耦合和非线性的成本-性能权衡所致[28]。Merkel等人证明，使用高渗透Polaris?膜结合选择性废气再循环（SEGR）和气流扫洗设计，可在保持较低能耗和具有竞争力的捕集成本的同时实现超过90%的CO?回收率，与传统胺吸收相比更具优势[29]。在后续研究中，Merkel等人进一步表明，SEGR与膜分离的集成可显著提高NGCC系统的CO?捕集效率，通过提高进口CO?浓度和减少压缩功[30]。Kwon等人开发了经济响应模型，以比较不同膜配置和操作条件下的经济性能[31]。

尽管对单独膜系统和混合膜-吸收系统都有大量研究，但大多数先前研究主要关注稳态模拟或特定案例的性能评估，未明确解决膜预处理与溶剂再生之间强烈的非线性耦合。MEA吸收循环的循环行为进一步增加了数值刚性，使得在考虑大设计空间和多种运行情景时，传统优化方法变得不切实际。此外，技术经济研究很少纳入碳税情景或电力结构依赖性，尽管膜主导系统对间接排放和电力成本高度敏感。另外，大多数先前研究在固定经济假设下确定单一最优配置，未考虑在不同政策和能源结构条件下最优设计可能发生的变化。

尽管有这些进展，一种同时考虑先进吸收配置和政策集成技术经济评估的综合框架仍然缺乏。

在此背景下，本研究为燃煤烟气开发了一个政策集成的技术经济评估框架，应用于膜-MEA混合CO?捕集工艺。与主要关注稳态技术优化或特定案例评估的先前研究不同，本工作明确将外部政策变量——如碳税和电力碳强度——纳入优化后的技术经济评估中。

此外，吸收段中的先进节能策略，包括稀气压缩（LVC）、富液分流和热集成，也被明确纳入混合系统的设计和优化框架中。这使得能够对膜-吸收混合系统的完整技术经济潜力进行更全面的评估，超越简化配置。

本研究的主要贡献总结如下：

（1）开发了一个集成膜-MEA工艺模型，包含膜预处理和吸收侧选定的节能选项，包括液气比调整、泵循环、稀气压缩和富液分流。

（2）在CO?回收率和纯度约束下，为耦合混合工艺开发了ANN-GA优化框架。

（3）在替代电价、排放因子和碳价假设下，通过从原始LHS模拟数据集中重新计算情景依赖的捕集成本标签，进行特定情景的ANN-GA重新优化。

这些贡献提供了一项技术经济评估框架，用于在替代公用事业成本和排放条件下评估高电耗碳捕集工艺。

## 膜建模

在本研究中，膜模块采用Katoh等人和Coker等人提出的TIS方法进行建模。该模型利用一系列完全混合的储罐来近似中空纤维膜模块内部的轴向浓度梯度和非理想混合行为，从而详细表征膜模块内发生的传质现象。对于每个储罐，组分i的渗透通量由其渗透率与分压力之积确定。

## ANN-GA优化框架

本研究开发的混合CO?捕集工艺由两个主要部分组成：在MATLAB中实现的膜预处理段和在HYSYS中实现的MEA吸收-再生段。

MATLAB部分代表膜预处理阶段，通过一级和二级膜模块将烟气中的CO?预浓缩。每个阶段配备压缩机（COMP1-3）、真空泵（Vacuum1-2）和换热器（HX1-2），以实现压力驱动气体……

## 结论

本研究针对650 MW燃煤电厂的烟气设计了一种膜-吸收混合CO?捕集工艺，并采用基于ANN的代理模型耦合GA对其能源和经济性能进行了优化。优化后的混合工艺实现了超过90%的CO?回收率和98%以上的纯度，捕集成本为44.67 USD·t?1 CO?，能耗为1.80 GJ·t?1 CO?。这对应于能耗约51%的降低……

## CRediT作者贡献声明

Hyunseok Koo：可视化、软件、方法论、调查、概念化。

黄承元：指导、方法论、资金获取、概念化
数据可用性
数据可根据请求提供。
利益冲突声明? 作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。
致谢
本研究由韩国教育部资助的国家研究基金会（NRF）基础科学研究计划支持（RS 2022-NR070869）。本研究还得到了韩国政府（产业通商资源部）资助的韩国能源技术评估与规划院（KETEP）拨款支持（RS-2023-00243974，基于数字的可持续能源流程创新融合研究生院）。
顾贤硕 | 黄承元
韩国仁川市 22212 仁荷大学 基于数字的可持续能源流程创新融合项目