集成化学回热与碳捕集的氧燃料沼气冷热电三联供系统的热力学与技术经济评估

《Energy》：Thermodynamic and techno-economic assessment of an oxy-fuel biogas CCHP system integrating chemical recuperation and carbon capture

　　

摘要

在中性化转型的背景下，沼气是一种颇具前景的分布式生物能源，其优势在于可高效转化并耦合碳捕集。然而，传统的沼气冷热电三联供系统仍面临化学能品质退化以及下游二氧化碳捕集能耗过高等问题。本研究提出了一种氧燃料沼气冷热电三联供系统，集成了沼气蒸汽重整、化学热回收、烟气再循环以及碳捕集技术。该系统构建了一个闭合的重整-燃烧-热回收回路，将燃气轮机排气余热转化为富氢气化气中的化学能，调控氧燃料燃烧温度，并在水分去除后富集二氧化碳。该提出系统与常规沼气冷热电三联供基准系统在同一沼气输入量和等效能源服务边界下进行了对比。结果表明，电力输出由682.11 kW提升至990.00 kW，增幅达45.1%；发电效率由27.42%提升至39.79%，?效率由31.62%提升至45.33%。经冷凝脱水后，干基二氧化碳摩尔分数达99.98%，显著降低了下游分离要求。在计入制氧单元功耗边界及二氧化碳销售收益的情景下，动态投资回收期为3.36年。此外，在所定义的碳捕集与封存边界下，若将捕获的生物源二氧化碳实现永久封存，该系统还展现出净负排放潜力。本研究为氧燃料沼气冷热电三联供路径提供了一套4E评估方法，以实现高效低碳的分布式能源转化。

引言

在全球加速推进"双碳"战略的背景下，能源结构向清洁可再生方向转型已成为可持续发展的必由之路[1]。联合国政府间气候变化专门委员会于2023年发布的第六次评估报告明确指出，可再生能源部署、能效提升和甲烷排放消减是低成本、高可行性的核心气候行动组合[2]。其中，沼气作为生物质能的重要分支，兼具减排与能源供给双重效益。甲烷的管控尤其值得重视，因为甲烷在100年尺度上的全球变暖潜能值是二氧化碳的28倍。因此，沼气的高效利用被认为是近期至中期减缓气候变暖的关键杠杆。国际能源署在2025年发布的《沼气与生物甲烷展望：全球地理空间评估》报告中进一步强调，尽管沼气利用技术相对成熟、成本持续下降，且附带改善空气质量与公共健康等协同效益，但各国在沼气利用领域的研发投资仍显不足。此外，研究机构的创新能力亟待加强，这对实现全球净零排放目标至关重要[3]。

沼气利用的早期阶段以直接燃烧发电为基本范式，通过回收发电机组余热向终端用户提供冷、热、电等多种二次能源，形成典型的分布式冷热电三联供架构[4]。凭借其较高的工程成熟度和简洁的操作逻辑，这一技术路径在相当长的一段时期内主导了分布式沼气能源供应的工程实践。以燃气轮机或内燃机作为原动机，排气余热通过梯级利用依次驱动吸收式制冷、空间供暖以及厌氧消化器保温，从而在既有热力学循环框架内提升整体一次能源效率。在该阶段，研究重点主要集中在各个能量转换环节的技术选型与参数优化上。例如，Li等人[5]开发了一种耦合瞬态模型，涵盖气缸夹套换热器、排气换热器、热水箱以及风机盘管，用于分析内燃机余热驱动的硅胶-水吸附式制冷系统在不同电力负荷和冷负荷下的动态特性，并给出了不同蓄热策略下吸附式冷机性能匹配规则。Chen等人[6]针对小型燃气轮机排气热温级差问题，设计了梯级利用方案，高温排气首先驱动双效吸收式冷机，随后低温余热经换热器回收制取生活热水。然而，物理能源梯级利用的优化潜力本质上有限。若要实现沼气利用从碳中性向碳负运行的跨越，仅依赖物理能侧的渐进式改进已不再充分，学术界因此将目光转向"化学能与物理能综合梯级利用"的理论框架。沿此研究思路，研究人员尝试将甲烷蒸汽重整和干重整等化学过程与发电循环相耦合[7]。Zhang等人[8]将沼气蒸汽重整与固体氧化物燃料电池耦合，将电效率提升至55%，但重整热源依赖外部供给，且低温潜热回收效率不足40%。Li等人[9]进一步引入化学链燃烧替代常规燃烧，虽降低了二氧化碳分离的能量惩罚，但系统复杂度和投资成本大幅增加。化学热回收可通过将排气余热转化为燃料化学能来提升能级品质。然而，若仍采用空气助燃，氮稀释问题仍将阻碍二氧化碳的直接富集；因此，效率提升与低碳能耗二氧化碳捕集之间仅能部分实现协同。Gai等人[10]开发了二氧化碳催化加氢制甲醇工艺，在70%转化率下实现了96美元/吨的平准化成本。然而，此类技术通常要求二氧化碳原料纯度超过90%，而常规燃烧系统难以经济地满足该要求。

在碳捕集领域能量惩罚日益凸显的背景下，氧燃料燃烧技术——这一发源于20世纪80年代的技术——重新进入研究视野。其核心优势在于用氧气替代空气作为助燃剂，从而避免大部分氮稀释，使烟气中二氧化碳浓度提升至70%以上，为降低下游分离要求提供了物理基础[11]。然而，Keramiotis等人的实验表明[12]，氧燃料燃烧可使火焰温度升高约35%，这对燃烧器的热管理和材料耐温提出了新要求。为控制该温度，可将部分富二氧化碳和水蒸气的燃烧产物再循环至燃烧器入口，利用其较高的比热容来抑制火焰温度，同时进一步富集二氧化碳并形成内部工质回路。尽管已有诸多进展，但上述研究主要将物理梯级利用、重整、氧燃料燃烧和二氧化碳利用作为独立功能分别探讨，在共同的能源服务和碳管理边界下实现闭环集成的研究仍显不足。

为弥补这一缺口，本文提出了一种集成的分布式能源系统，融合了氧燃料燃烧、沼气蒸汽重整、化学热回收和烟气再循环控制。通过工质与能量的完全集成闭环，该系统利用燃气轮机排气余热驱动沼气蒸汽重整和燃料品质升级。燃烧温度由纯氧与再循环烟气协同调控，实现二氧化碳的原位富集。最终，通过全温区余热梯级利用，系统满足厌氧消化过程自供热需求，并通过冷凝脱水获得富二氧化碳气流，从而降低下游分离要求。系统各单元操作均为成熟技术，主要贡献在于其闭环集成设计以及与常规沼气冷热电三联供系统的边界一致的4E对比分析。该设计为高效低碳的分布式沼气利用提供了一条潜在的工程路径，但任何净负排放结果仍以捕获的生物源二氧化碳实现永久封存和全生命周期核算为前提。

系统集成立意

本系统的构思源于一个根本性命题：如何在所定义的边界内将沼气从碳中性能源转化为实现实际净负碳排放的能源系统。为实现这一目标，我们摒弃了"先排放、后捕集"的常规叠加式技术路径。相反，我们遵循"化学能与物理能综合梯级利用"原则[13]，重新构建整个沼气消化器的数学模型

沼气产量通过简化数学模型获得，该模型经实验验证，相对标准偏差为±6.9%[22]。

其中为最终甲烷产率（m3/kg）；为进料挥发性固体浓度（kg/m3）；t为进料在消化器中的总停留时间（天）；为消化器内部温度（°C）；K为消化器动力学参数；为日沼气产量（m3/天）。

消化器的热需求由三部分组成：

结果与讨论

基于4E（能源、?、环境、经济）分析框架，本节对新型氧燃料燃烧-沼气重整耦合循环系统的整体性能进行评估，重点考察系统在保留供氧、再循环和产品调质需求于给定边界内的条件下，如何实现下游二氧化碳分离负荷的降低。整个系统的稳态模拟及核心组件模型验证采用软件完成。

结论

本研究提出并评估了一种融合氧燃料燃烧、沼气蒸汽重整和烟气再循环的集成式分布式能源系统，用于实现沼气的高效低碳利用。通过化学热回收、氧燃料燃烧、余热梯级利用和降低分离负荷的二氧化碳捕集的协同设计，在所述条件下的稳态结果表明，该系统的热力学性能、碳管理和经济性均得到提升。

CRediT作者贡献声明

龚晓峰：撰写—审稿与编辑，撰写—原稿撰写，软件，方法论，概念化。苏博盛：撰写—审稿与编辑，软件，方法论，概念化。崔金明：撰写—审稿与编辑。黄玉鹏：撰写—审稿与编辑。

未引用文献[23]，[24]。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知经济利益冲突或个人关系。

数据可用性

本研究发现的支持数据可向通讯作者提出合理请求后获取。

利益冲突声明

? 作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知经济利益冲突或个人关系。

致谢

作者衷心感谢国家自然科学基金（项目编号：52576212）、福建省自然科学基金（项目编号：2025J01872）、福建省自然科学基金（项目编号：2026J009061）以及集美大学科研基金（项目编号：ZQ2019022）的支持。

龚晓峰 | 苏博盛 | 崔金明 | 黄玉鹏

集美大学海洋装备与机械工程学院，福建厦门 361021，中国