波罗的海港口城市PM与PNC的移动测绘：时空变异性及局部船舶相关排放事件

《Atmospheric Pollution Research》：Mobile mapping of PM and PNC in a Baltic Sea harbour city: spatio-temporal variability and local ship-related emission events

　　

**摘要**

船舶排放是沿海地区大气污染物的重要来源，然而其在港口居住区的时空变异性仍缺乏充分了解。本研究评估了德国波罗的海港口城市Warnemünde–Rostock的环境PM和颗粒物数浓度（PNC），该地区海运和旅游活动与居住区距离很近。一台婴儿车搭载的移动测量平台在14天内完成了56次重复测量，覆盖238公里，监测了PM、PNC、肺沉积表面积、元素碳（eBC）和臭氧，并辅以屋顶固定PM监测。对于整个测量活动的分析，将常用的3.76公里路线划分为20米段落。步行-段落中位数和第90百分位数用于区分反复出现的空间模式与孤立的烟羽遭遇，并采用步行特定区域统计量对预定义的微环境进行比较。全次测量PNC中位数范围为2.4 × 103 至1.2 × 10? cm?3，而短时峰值超过2.4 × 10? cm?3。全活动期间最强的上尾热点出现在Seepromenade沿线，当时正在举办临时节日活动。在海运地点中，Warnow轮渡码头代表了最明确的反复出现的热点，而邮轮码头附近则显示出发散性增强，取决于船舶活动、风向和其他因素。在不利下风向条件下，高PNC烟羽峰值可到达城市和居住区路段。相比之下，PM2.5在预定义微环境之间变化范围很窄，而固定站日PM2.5总体较低。因此，重复的高分辨率移动监测提供了固定点测量所无法获得的必要补充信息，能够解析短时烟羽遭遇和细尺度空间浓度梯度，并支持针对性减排措施，如轮渡电动化和更多使用岸电。

**引言**

空气污染每年导致欧盟近25万人过早死亡（EEA, 2025），是全球第五大死亡风险因素（HEI, 2019）。哮喘、慢性阻塞性肺病（COPD）、心血管疾病（如中风）和呼吸系统疾病（如肺癌）等大量严重健康问题归因于高浓度的空气污染物。最新研究还表明，产前暴露于高水平空气污染与三岁时发育迟缓以及后来的心理和行为问题之间存在关联，包括注意缺陷多动障碍（ADHD）症状、焦虑和抑郁（European Commission, 2024b; WHO, 2021）。在此背景下，估计空气污染每年给欧盟经济造成的成本高达8500亿欧元（European Commission, 2024b）。

欧盟环境空气立法和WHO指南主要使用PM2.5和PM10质量浓度来监管颗粒物污染（European Commission, 2024a）。尽管修订后的欧盟环境空气质量指令自2030年起引入更严格的限值，但颗粒物数浓度（PNC）和超细颗粒物（UFP）尚未纳入有约束力的环境空气限值标准。

对于不利影响健康而言，证据最强的空气污染物是PM2.5（EEA, 2025）。在此背景下，PM1甚至超细颗粒物（UFP；粒径<100 nm）等小颗粒物尤为令人担忧，因为流行病学和毒理学研究已表明，颗粒越小，其毒性可能越强。由于它们粒径微小，可深入渗透至人体肺部甚至通过肺部转移进入血液，从而引起全身性毒性（Cassee et al., 2019; Oberd?rster, 2005）。然而，PM1和UFP均未受到明确监管。

欧盟目前及未来（自2030年起）对PM2.5和PM10允许的日平均和年平均环境空气质量值，包括最大超标次数（exc.）以及WHO建议，总结于附表S4中（European Commission, 2008; European Commission, 2024a; WHO, 2021）。

全球约90%的贸易货物由远洋船舶运输（German Federal Government, 2017）。因此，船舶排气排放对全球空气污染包括PM、NOx、CO、SO?和挥发性有机化合物（VOCs）有显著贡献。在这方面，PM尤为令人担忧，因为研究表明船舶发动机排放的颗粒物主要由黑碳（BC）组成，且可在超细颗粒物（UFP）粒径范围内达到极高的颗粒物数浓度（PNC）（Jeong et al., 2023）。此外，根据燃料类型不同，PM可能含有大量致癌的多环芳烃（PAHs）和有毒重金属（Aakko-Saksa et al., 2023; Jeong et al., 2025; Chu-Van et al., 2018）。气相中也存在PAHs和其他有害化合物（Bendl et al., 2024）。除这些一次污染物外，船舶排放还经历大气过程，并对二次有机气溶胶（SOA）的形成有显著贡献（Perez et al., 2016）。

以往在波罗的海及其他欧洲港口环境中的测量表明，单个船舶烟羽可产生强烈的短时PNC升高，通常以纳米级颗粒物为主导，而其量级和空间范围很大程度上取决于船舶运行状况和气象条件（Pirjola et al., 2014）。在Rostock港进行的地面测量活动通过颗粒物数和粒径分布的快速变化，在一周内识别出73艘船舶的排气烟羽，而单颗粒质谱分析则能够区分与不同船舶燃料相关的颗粒物特征（Rosewig et al., 2024）。区域模型也已表明，航运对北海和西波罗的海的沿海空气污染有贡献，其影响范围超出港口区域（Aulinger et al., 2016）。然而，在波罗的海港口居住区沿人行道进行的重复性高分辨率测量仍然很少，特别是能够区分反复出现的空间模式与孤立烟羽遭遇的研究尤为缺乏。

多年来，人们一直在努力减少国际航运的环境影响。国际海事组织（IMO）根据《防止船舶污染国际公约》（MARPOL）附则VI实施了严格的法规，建立了所谓的排放控制区（ECAs）（IMO, 2008a）。这些排放控制区包括北海、波罗的海、英吉利海峡和美国海岸线，适用于所有总吨位超过300吨的船舶。在这些指定的排放控制区（有时称为硫排放控制区：SECA）内，通过限制船舶燃料硫含量（FSC）最大为0.1%（重量比）来间接控制SOx排放，而排放控制区外的FSC自2020年起限制为0.5%（IMO, 2008a）。

此外，船舶NOx排放受IMO条约管辖（IMO, 2008b）。尽管如此，除FSC和NOx外，目前没有直接或间接法规针对船舶排放，包括PM。

普通船舶低速发动机通常设计用于燃烧重燃油（HFO）或船用柴油（MGO）。HFO由原油炼制残渣生产，与MGO相比含有更高浓度的例如硫、灰分、金属和有机化合物如PAHs（Streibel et al., 2017）。MGO类似于柴油燃料，通常符合FSC法规（Jeong et al., 2023）。因此，为符合IMO法规，传统的高硫含量HFO越来越多地被MGO或低硫HFO所取代。另一种合法选择是持续使用高硫HFO，同时船上实施排放净化系统，即为SOx减排的湿式洗涤器（Oikawa et al., 2003; Andreasen and Mayer, 2007）。然而，除SOx外的其他污染物要么效果不佳要么完全不受影响，因为洗涤器是专门设计用于捕集水溶性SOx的，而不太水溶性的、可能有害的化合物则不在其处理范围内（Bendl, 2024）。在波罗的海，配备洗涤器的船舶数量在IMO法规实施后迅速增加，2019年至2023年间增长了约300%（Jalkanen et al., 2023）。特别是在开环操作模式下，洗涤器冲洗水直接排入大海，其排放物对环境造成污染风险（Hermansson et al., 2025）。在这方面，自2025年7月1日起，丹麦已禁止在其领海（12海里）内排放开环洗涤器冲洗水。对于采用闭环操作的船舶，冲洗水排放禁令将于2029年7月1日生效（DanishShipping, 2024）。其他国家可能会跟进这一做法。

所有这些情况都令人高度关注，尤其是对沿海地区和港口附近的居民而言。即使法规规定的环境PM2.5和PM10水平达标，个人对PM的暴露仍可能带来严重的健康风险（Cepeda et al., 2017; Schraufnagel, 2020）。这可能是由于PMx（此处指PM10、PM2.5和PM1）短时但高浓度峰值、微环境（如居住区）与污染源距离近、以及盛行气象条件所致（Cepeda et al., 2017）。此外，微尺度的时空变异性往往未知且可能相当显著，意味着固定点测量可能无法完全代表研究区域内所有个体的暴露情况（Bendl et al., 2024）。

船舶排放在强度和成分方面都高度动态。排放速率取决于船舶类型、燃料特性、发动机配置和负荷、运行模式以及排气净化技术，而测得的颗粒物特征还受烟羽稀释、大气转化和气象条件的影响（Petzold, 2008; Jalkanen, 2012）。因此，港口空气污染通常以间歇性、空间局限性的烟羽事件为特征，而非稳定的浓度场，其检测很大程度上取决于测量位置和时间分辨率（Pirjola et al., 2014）。这种动态排放行为限制了日PM质量平均值或单一固定监测站表征短时近源颗粒物数变异性的能力，从而为重复性高时间分辨率移动测量提供了合理性。

本研究旨在通过移动测量系统调查多个PM参数的时空变异性，以估算典型的沿海城镇居民、通勤者和游客受这些污染物影响的个人暴露量。测量的PM参数包括PM1、PM2.5、PM10、PNC、相应的肺沉积表面积（LDSA）（Lepist? et al., 2025）、BC以及气态污染物O?。在此过程中，识别了热点和污染源，并提出了改善环境空气质量的建议。此外，将时空分辨数据与位于研究区域内的固定测量站的平均PMx值进行了比较，以评估法规规定的PM10和PM2.5测量是否对评估市民个人暴露具有意义。

**研究区域与测量策略**

移动测量在Warnemünde和Hohe Düne进行，这两个区为Rostock的沿海行政区，合计人口约9,000人（Rathaus Rostock, 2025）。两个区被Warnow河口分隔，该河口也是来自波罗的海的船舶进入Rostock港的入口。Warnemünde和Hohe Düne通过一条小型柴油动力汽车轮渡服务"Warnow-F?hre"连接，全年每10至20分钟一班，具体频率视季节而定（Wei?e…

**移动和固定PM测量——概述**

附表S1提供了所有56次路线A和路线B的移动实验测量中PM10、PM2.5、PM1、PNC、LDSA、eBC、UVPM和O?中位数浓度以及精确执行时间的汇总。此外，附表S1还包括来自固定测量的PM10、PM2.5、PM1中位数值，以及相应的现场气象数据——相对湿度（RH）、温度（T）、气压（p）、风速（WS）、风向（WD）。固定站数据以…表示。

**总结与结论**

本研究将56次重复移动测量与屋顶固定监测相结合，表征了14天夏季活动期间Warnemünde和Hohe Düne的近地面颗粒物浓度。固定站日PMx浓度中位数表明活动期间背景PM质量水平普遍较低，而步行测量则反复检测到多个微环境中短时、空间局部化的颗粒物数浓度增强。全活动期间…

**CRediT作者贡献声明**

Jan Bendl：撰写–审阅与编辑、可视化、监督、项目管理、方法论、调查、形式分析、数据整理、概念化。Sandra Piel：撰写–审阅与编辑、可视化、调查。Andreas Schüller：调查。Helena Osterholz：撰写–审阅与编辑、项目管理。Thomas Adam：撰写–原稿、监督、资源获取、项目管理、方法论、调查、经费获取、概念化。

**未引用参考文献**

Jalkanen et al., 2012; Petzold et al., 2008; Saraji-Bozorgzad et al., 2025。

**作者信息**

Jan Bendl：概念化、数据整理、形式分析、调查、方法论、项目管理、监督、可视化、撰写–原稿、撰写–编辑；Sandra Piel：调查、可视化、撰写–编辑；Andreas Schüller：调查；Helena Osterholz：项目管理、撰写–编辑；Thomas Adam：概念化、经费获取、调查、方法论、项目管理、资源获取、监督、撰写–原稿。

**利益冲突声明**

? 作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文所报告的工作。

**致谢与资金来源**

本研究[项目LUKAS和MORE]由联邦国防军数字化与技术研究中心（dtec.bw）资助。

Dtec.bw由欧盟——"下一代欧盟"计划提供资助。作者感谢李比希生物圈与地球系统研究所（IOW）为固定点观测提供的技术支持。我们感谢尤利安·沙德博士（慕尼黑联邦国防军大学）提供的技术支持。Jan Bendl｜Sandra Piel｜Andreas Schüller｜Helena Osterholz｜Thomas Adam 慕尼黑联邦国防军大学机械工程学院化学与环境工程系，地址：德国Neubiberg 85577，Werner-Heisenberg-Weg 39号。