气溶胶垂直分布决定了欧洲地区柱状大气光学厚度与地面PM2.5之间的季节关系

《Atmospheric Environment》：Aerosol vertical distributions determine the seasonal relationships between column AOD and surface PM 2.5 over Europe

　　

摘要
气溶胶光学厚度（AOD）被广泛用于估算地表细颗粒物（PM2.5，即空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物）浓度，尤其在地面监测站点稀疏的地区。然而，AOD与地表PM2.5之间的季节性对应关系在欧洲尚缺乏深入理解。本研究综合利用地面观测、卫星反演和再分析数据，考察了2013–2021年欧洲地区柱状AOD与地表PM2.5之间的关系。结果显示两者之间存在显著的季节性对比：柱状AOD在夏季最高、冬季最低，而地表PM2.5则呈现相反的季节特征。这种不匹配与气溶胶的垂直结构密切相关，在约0.88 km的过渡高度处，气溶胶消光的季节性排序发生逆转。在该高度以下，气溶胶消光冬季最强、夏季最弱；而在该高度以上，消光在春季和夏季增强。现代气候再分析资料第二代（MERRA-2）的气溶胶消光廓线表明，硫酸盐气溶胶对欧洲地区的气溶胶消光有重要贡献，而春季和夏季沙尘消光的升高以及冬季近地表海盐消光的增强，进一步调节了气溶胶消光的季节性垂直结构。五种主要气溶胶组分（黑碳、沙尘、有机碳、海盐和硫酸盐）的总消光能够再现正交偏振云气溶胶激光雷达（CALIOP）观测到的垂直消光结构。这些发现解释了欧洲地区AOD与PM2.5之间的季节性脱耦现象，并为改进空气质量应用中基于AOD的PM2.5估算提供了见解。

引言
气溶胶在地球气候系统、空气质量和人类健康中发挥着重要作用。气溶胶通过散射和吸收太阳短波辐射及地表长波辐射，以及作为云凝结核参与云过程，影响区域和全球辐射收支。因此，气溶胶是气候强迫估算中最大的不确定来源之一（Bellouin等，2020；IPCC，2021；Kaufman等，2002）。同时，细颗粒物（PM2.5）与空气污染暴露及健康危害密切相关。因此，准确监测PM2.5对于空气质量评估和环境健康研究至关重要（Chen等，2024b；Cohen等，2017；Pope和Dockery，2006）。

气溶胶光学厚度（AOD）可从MODIS等卫星传感器反演获得。作为大气中气溶胶消光的柱状积分量度，AOD被广泛用于表征从区域到全球尺度上的气溶胶时空变异性（Levy等，2013；Remer等，2008）。由于地面PM2.5监测网络的空间覆盖有限，卫星反演的AOD也被广泛用作估算地表PM2.5浓度的代理变量或预测因子（Chudnovsky等，2013；Hoff和Christopher，2009；Ma等，2014；van Donkelaar等，2010）。然而，AOD与地表PM2.5在物理含义上存在根本差异：AOD代表大气中气溶胶的柱状光学负荷，而常规PM2.5观测主要代表近地表干颗粒物质量浓度。因此，AOD与PM2.5之间的关系不一定稳定，可能受到气溶胶垂直分布、气溶胶类型、吸湿增长、边界层高度、地表反射率、云筛选以及其他与反演或气象相关的因素的影响（Chudnovsky等，2013；Hoff和Christopher，2009；Li等，2015；Tsai等，2011；Zhu等，2024）。

在影响AOD与PM2.5关系的众多因素中，气溶胶的垂直分布被广泛认为是一个关键决定因素。值得注意的是，虽然AOD能有效反映柱状积分的气溶胶负荷，但它并不能直接提供垂直结构信息。然而，垂直结构对于理解辐射平衡、气溶胶-云相互作用和空气质量过程至关重要；因此，需要将垂直廓线特征与水平分布相结合进行综合分析（Guan等，2024；Huang等，2013）。高空气溶胶层可显著增强柱状AOD，但常规地表监测可能无法捕捉到，从而导致AOD与地表PM2.5之间的差异（He等，2008；Schafer等，2008）。同时，气溶胶类型及其垂直分布也会影响AOD反演的准确性（Li等，2020），进一步增加了从AOD推断PM2.5的不确定性。除污染表征外，气溶胶类型和垂直结构还强烈调节气溶胶对气候系统和人类健康的影响（Mishra等，2015；Samset等，2013；Seinfeld等，2016）。辐射强迫的大小甚至符号不仅取决于气溶胶的物理/化学特性，还取决于其垂直分布；即使在相同的柱状负荷下，不同高度处贡献比例的变化也会导致辐射效应和大气加热廓线的显著差异（Barbaro等，2014；Guan等，2024；Raut和Chazette，2008；Wang等，2009；Yu和Zhang，2011）。相应地，气溶胶垂直分布在气候变化和大气化学中都起着关键作用，气溶胶气候敏感性（Zhang等，2017）和辐射效应（Yu等，2019）与垂直廓线密切相关。

近年来，越来越多的研究关注气溶胶垂直结构在AOD–PM2.5关系中的作用。由于AOD代表柱状积分的气溶胶消光，而地表PM2.5仅反映近地表颗粒物浓度，二者之间的关系可能受气溶胶垂直分布、边界层高度、相对湿度、气溶胶类型和地形条件的影响（Chew等，2016；Christopher和Gupta，2020；He等，2021；Li等，2015；Zhao等，2018；Zhu等，2024）。例如，Chew等（2016）基于新加坡的观测报道，引入气溶胶标高修正后，AOD与PM2.5的经验关系有所改善。Li等（2015）也表明，美国某些地区AOD和PM2.5的季节变化可能存在显著差异，低层CALIOP的AOD比柱状积分AOD与PM2.5表现出更好的季节一致性。Zhao等（2018）进一步指出，AOD、气溶胶垂直分布和气溶胶类型在不同地区均表现出显著的季节内变化，这会影响柱状气溶胶光学性质与近地表颗粒物之间的对应关系。最近，Zhu等（2024）从全球视角强调了气溶胶组成和垂直廓线共同影响PM2.5–AOD关系的空间变异性。Rogozovsky等（2025, 2026）也指出，不同的垂直污染分层结构可以显著改变AOD与地表PM2.5之间的联系，并影响基于卫星AOD的空气质量评估和暴露评估。此外，气溶胶垂直分布不仅影响AOD与地表PM2.5之间的物理关系，还可能影响被动卫星AOD反演本身的准确性。卫星反演算法通常需要对气溶胶类型、光学特性和垂直廓线进行假设；因此，不同的气溶胶分层条件可能在AOD产品中引入不同程度的不确定性（Li等，2020；Rogozovsky等，2023；Wu等，2017）。例如，Rogozovsky等（2023）表明，不同的气溶胶分层条件可以影响高分辨率MODIS/MAIAC AOD的反演偏差。因此，在解释AOD与PM2.5之间的关系时，有必要同时考虑气溶胶垂直结构对柱状积分光学量的影响以及其对卫星反演不确定性的潜在影响。

已有研究表明，AOD与地表PM2.5之间的关系具有显著的区域变异性及明显的时空模式（Cai等，2023；Kala等，2022；Mehta等，2021；Tian等，2017；Zhu等，2024）。欧洲和南美洲地区报告的AOD与PM2.5相关性相对较弱（约0.10–0.12），而北美和东亚地区则观察到较强的关系（约0.45–0.70）（Christopher和Gupta，2020）。这种变异性主要归因于气溶胶类型差异（Cai等，2023；B. Chen等，2023）、气溶胶垂直分布（Li等，2015；Qu等，2016；Tian等，2017；Xu等，2019；Zhao等，2018）和气象条件（Qu等，2016；Xu等，2019）的不同。现有研究在不同区域和时间尺度上强调了AOD与PM2.5之间的一致性和差异，突出了边界层高度、相对湿度、气溶胶类型和垂直结构的关键作用。然而，与对气溶胶总负荷和水平分布的大量关注相比，对欧洲地区季节性AOD与PM2.5关系和气溶胶垂直结构的研究仍十分有限。因此，本研究聚焦于2013–2021年的欧洲地区（9°W–29°E，36°N–66°N），整合多种数据源，包括MODIS、EEA地面观测、CALIOP和MERRA-2，系统考察柱状AOD与地表PM2.5之间的季节性关系及其潜在机制。首先，利用MODIS AOD和EEA地表PM2.5观测数据比较欧洲地区柱状气溶胶负荷与近地表颗粒物浓度的季节变化。其次，基于CALIOP夜间气溶胶消光系数廓线，分析气溶胶垂直分布的变化，从垂直结构的角度解释AOD与PM2.5之间的季节性差异。此外，利用MERRA-2中不同气溶胶组分的三维质量混合比数据，计算黑碳（BC）、沙尘、有机碳（OC）、海盐（SS）和硫酸盐（SO4）五种气溶胶的消光系数廓线，以确定导致大气低层与高层气溶胶消光差异的主要组分来源。通过这些分析，本研究旨在阐明气溶胶垂直分布和组分差异在欧洲AOD与PM2.5关系中的作用，从而为改进基于AOD的PM2.5估算以及更好理解区域气溶胶变异性机制提供依据。

数据来源与方法
本研究整合多种数据源分析欧洲地区AOD与地表PM2.5之间的关系。利用MODIS AOD表征柱状气溶胶负荷的时空变化，利用EEA地面观测分析近地表PM2.5浓度的变化，利用MISR补充讨论气溶胶粒径模式AOD的长期变化，并利用CALIPSO/CALIOP和MERRA-2研究气溶胶垂直分布和组成。

欧洲地区AOD和PM2.5的季节性差异
基于经过质量控制筛选的MAIAC观测数据，我们计算了2013–2021年欧洲地区AOD的季节平均分布（图1）。总体而言，AOD大多在约0.05至0.20之间，表现出显著的季节性，夏季（JJA，6月至8月；以下称JJA）最高，冬季（DJF，12月至次年2月；以下称DJF）最低。夏季（JJA），欧洲大部分地区AOD显著增加，尤其是中部、南部和东部地区。

总结与讨论
本研究发现，2013–2021年欧洲地区柱状AOD与地表PM2.5之间存在明显的季节性不一致。AOD在夏季最高、冬季最低，而地表PM2.5则呈现相反的季节模式。CALIOP和MERRA-2的综合结果表明，这种不一致与气溶胶消光的垂直再分布密切相关。春季和夏季增强的高空气溶胶层增加了柱状AOD，而冬季近地表的颗粒物积累则导致地表PM2.5升高。

CRediT作者贡献声明
曾淑华：概念构思、调查研究、方法论、原始论文撰写、修订与编辑。田鹏飞：概念构思、基金获取、指导监督、验证、修订与编辑。王文芳：概念构思、指导监督、验证。张一帆：调查研究、修订与编辑。宋鑫：调查研究、方法论。曹贤杰：方法论、指导监督。梁杰宁：方法论。张磊：方法论。

利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知竞争经济利益或个人关系。

致谢
本研究得到中国教育部基础学科和交叉学科突破计划（JYB2025XDXM910）、国家自然科学基金（42175093）和中央高校基本科研业务费专项资金（lzujbky-2024-ey04）的资助。我们感谢兰州大学计算中心提供的计算支持。

曾淑华|田鹏飞|王文芳|张一帆|宋鑫|曹贤杰|梁杰宁|张磊
教育部半干旱气候变化重点实验室，兰州大学大气科学学院，兰州，730000，中国