细颗粒物(PM2.5)对生态平衡和人类健康构成严重威胁,是大气中有毒有机污染物积累和远程传输的重要载体(Kong等, 2025; Sun等, 2022)。多环芳烃(PAHs)是一类广泛存在的致癌有机污染物,主要由化石燃料和生物质的不完全燃烧产生;它们可通过全球蒸馏效应和蚱蜢跳跃效应在全球范围内扩散,导致广泛的跨界污染风险(Montano等, 2025; Zhang等, 2022)。作为另一种与大气气溶胶结合的关键有机示踪物,n-烷烃具有一定的生物毒性,可损害人体中枢神经系统和黏膜,其稳定的化学性质使其成为区分气溶胶污染源和迁移路径的有力指示物(Sun等, 2021; Hamilton and Schaffer, 2026; Tang等, 2022; Qi等, 2024)。
近年来,中国各地对PM2.5结合的PAHs和n-烷烃开展了大量野外研究,积累了丰富数据,涵盖长三角超大城市、京津冀地区以及内陆工业城市(Hong等, 2017; Ma等, 2018; Wang等, 2018; Lyu等, 2019; Wu等, 2020; Dong等, 2023; Yang等, 2023; Duan等, 2024)。现有研究大多分别对PAHs或n-烷烃的分布或来源进行单独研究,而对两种示踪物的同步耦合分析仍显不足。PAHs和n-烷烃稳定共存吸附于PM2.5颗粒上,其污染特征和源信号可全面反映人为排放和生物源排放对城市大气环境的综合影响(Cao等, 2021; Feng等, 2026)。此外,大气污染并非仅限于本地排放,受气流驱动的区域跨界传输会大幅重塑城市污染物负荷,凸显了识别区域潜在源以协同控污的必要性(Ali and Sarangi, 2025)。然而,现有的源识别主要依赖本地排放解析,缺乏将加权潜在源贡献函数(WPSCF)和浓度加权轨迹(WCWT)模型相结合的区域传输贡献定量评价。此外,相关观测很少关注大城市群外围快速城市化的中等城市。这类城市经历剧烈的城市化进程以及不断增长的工业和交通排放,但其复合有机污染特征和跨区域传输规律尚未得到系统阐明,形成了一个明显的研究空白有待填补。
芜湖是位于长三角城市群外围的快速城市化中等城市,工业生产和货运交通使有机污染物排放逐年增加(芜湖市统计局, 2025; Hua等, 2018)。从地理条件来看,该市受多种气流路径影响:受污染的远程气团来自西北和东北工业区,而来自海洋和山区的清洁气团则从西南和东南方向到达。这些多样化的传输路径为后向轨迹聚类和潜在源模拟提供了理想条件。从气候条件来看,芜湖地处亚热带季风气候区,四季分明;冬季强烈的供暖排放造成了冬季与夏季之间显著的季节性污染梯度,有利于有机污染物季节变化的对比分析。
本研究致力于解决四个核心科学问题:(1)芜湖PM2.5结合的PAHs和n-烷烃在季节和城区-郊区间有何浓度分异特征,气象参数如何调控其变化?(2)PAHs和n-烷烃的主导本地排放源是什么?(3)哪些空间潜在源区通过长距离大气传输驱动芜湖的有机污染?(4)不同气流簇如何携带污染物并形成本地污染水平?为解决上述问题,我们在配对的城区和郊区采样点采集季节性PM2.5样品,分析时空浓度模式及气象相关性,应用PMF模型和诊断参数进行本地源解析,并结合后向轨迹聚类、WPSCF和WCWT方法量化区域传输贡献。在理论层面,本研究补充了长三角外围快速增长城市双有机示踪物的观测数据,深化了对PAHs和n-烷烃耦合源信号的综合理解。在实践层面,所识别的季节性污染规律和关键外部源区为季节性预警和按风向靶向的区域联合大气污染联防联控提供了科学支持,为全球同类快速城市化的亚热带城市提供了参考。