机器学习辅助的 FFF 打印碳纤维增强 ASA 复合材料断裂韧性预测：一种结合时间序列特征工程和物理信息正则化的多模型方法

《Theoretical and Applied Fracture Mechanics》：Machine learning-assisted fracture toughness prediction in FFF-printed carbon fibre-reinforced ASA composites: A multi-model approach with time-series feature engineering and physics-informed regularisation

　　

摘要
短碳纤维增强丙烯腈 - 苯乙烯 - 丙烯酸酯 (ASA-CF) 复合材料的熔融沉积成型 (FFF) 会产生由光栅方向、孔隙形成和层间结合变异引起的工艺诱导各向异性。经典的解析断裂模型，包括临界距离理论 (TCD)，能够建立可靠的组平均断裂载荷估计，但无法解决控制组件可靠性的试样级离散性。本研究提出了一种端到端的机器学习流程，根据跨越三种光栅方向和四种缺口半径的 72 个单边上切口弯曲 (SENB) 试样预测表观断裂韧性 (KIc)、断裂能 (Uf) 和峰值载荷 (Fmax)。载荷 - 位移曲线通过增补标量几何描述符的自动时间序列提取被编码为大约 728 个特征。三种监督回归模型，即 CatBoost、极端随机树和高斯过程回归 (GPR)，通过具有贝叶斯搜索的嵌套五折交叉验证进行了优化。经过 Holm-Bonferroni 校正的 Wilcoxon 符号秩检验显示，对于任何目标，模型之间均无统计显著的性能差异 (所有 padj > 0.18)。GPR 在 Uf (R2 = 0.964 ± 0.114) 和 Fmax (R2 = 0.987 ± 0.013) 方面达到了最高精度；CatBoost 在 KIc 方面表现最佳 (R2 = 0.573 ± 0.059, RMSE = 0.128 MPa√m)。TCD 基线得出的 R2 = 0.181，确认了其作为组平均估计器的局限性。受 TCD 约束的物理信息神经网络实现了 R2 = 0.708，与仅 MSE 基线相同，因为惩罚项在整个训练过程中完全处于非活跃状态。SHAP 分析识别出由 FFT 导出的载荷 - 位移曲线特征 (Spearman r = ?0.616) 作为 KIc 的主导预测因子，该特征在物理上与裂纹前沿层间相互作用有关。

引言
熔融沉积成型 (FFF) 已从一种快速原型制造工具演变为航空航天、汽车和生物医学领域功能性最终使用部件的日益可行的路线。其竞争优势，包括设计自由度、减少浪费和短交付周期，推动了对结合可打印性与可靠结构性能的材料的[1] 需求。在可用的热塑性候选材料中，丙烯腈 - 苯乙烯 - 丙烯酸酯 (ASA) 因其出色的抗紫外线和耐候性、尺寸稳定性和耐热性而特别引人注目，这些特性与更常见的丙烯腈 - 丁二烯 - 苯乙烯 (ABS) [2], [3] 相比具有优势。当 ASA 用短碳纤维增强时，所得复合材料 (ASA-CF) 表现出显著改善的刚度和强度，使其适用于轻量化承重应用 [4]。

然而，FFF 采用层层沉积架构，本质上会产生工艺诱导的各向异性。光栅方向定义为每层内丝束沉积的方向，从根本上决定了层间和层内结合质量、纤维取向和孔隙分布。因此，FFF 打印的 ASA-CF 的断裂行为同时取决于光栅方向、单个试样的载荷 - 位移特性和缺口几何形状 [5]。通过单边上切口弯曲 (SENB) 测试和线性弹性断裂力学 (LEFM) 框架编码在 ISO 13586 中的经典断裂力学，可以在组平均水平上产生可靠的表观断裂韧性值 (KIc)。然而，它们并未考虑 FFF 制造中固有的试样级变异性 [6], [7]。

由 Taylor 制定并由 Susmel 和 Taylor 扩展的临界距离理论 (TCD)，提供了一个基于材料长度尺度的解析框架，将缺口几何形状与表观断裂韧性联系起来。TCD 点方法将表观断裂韧性预测为极限抗拉强度和材料特征临界距离 L 的函数 [8], [9]。虽然像 TCD 和平均应变能密度 (ASED) 准则这样的局部方法已成功应用于几种 FFF 聚合物体系，包括 PLA 和未增强 ASA [4], [10], [11], [12]，但它们解决试样级离散性的能力 inherently 有限，因为 L 是在组平均基础上校准的，使得个体预测等同于组平均插值。

机器学习 (ML) 提供了一条互补的途径。与解析模型不同，ML 方法可以同时学习高维输入特征与多个机械目标之间的非线性映射，可能捕捉到平均场理论无法看到的方差来源。最近的研究证明了梯度增强决策树和高斯过程回归在预测增材制造复合材料机械性能方面的有效性 [13], [14]，SHAP 等可解释性工具为学习到的特征层次提供了物理洞察 [15], [16]。

将 ML 应用于 FFF 断裂表征的一个关键挑战是可行实验数据集的规模较小。对于本研究，72 个 SENB 试样代表了实际的实验极限；这样的样本量挑战了设计用于大型语料库的经典 ML 框架。此外，原始实验输出，即载荷 - 位移曲线，是时间序列而不是标量，需要适合序列数据的特征工程策略。tsfresh 库自动从这样的曲线中提取数百个可解释的汇总统计量 [17]，弥合了原始实验信号与 ML 就绪特征向量之间的差距。

物理信息神经网络 (PINN) 提供了进一步集成领域知识的机会。通过将物理约束，特别是 TCD 中 KIc、抗拉强度和临界距离 L 之间的关系，直接编码到损失函数中，PINN 旨在通过隐式正则化在有限数据下改善泛化能力。然而，在小样本断裂力学设置中，PINN 相对于纯数据驱动基线的经验性能仍然是一个悬而未决的问题，以及物理约束提供有意义正则化的条件尚未得到很好的理解。

本研究解决了以下研究问题：(1) 结合几何描述符的来自载荷 - 位移曲线的自动时间序列特征工程，能否支持 FFF 打印 ASA-CF 复合材料中 KIc、Uf 和 Fmax 的准确多目标 ML 预测，并且 tsfresh 是否在仅标量特征之外做出了贡献？(2) 哪种 ML 范式，无论是梯度提升、极端随机树还是高斯过程回归，为每个目标提供最佳性能，观察到的差异是否具有统计显著性？(3) 基于 PINN 的 TCD 正则化是否改善了相对于纯数据驱动神经网络基线的预测精度？(4) 根据 SHAP，哪些特征驱动 KIc 预测，这些是否与对 FFF 断裂力学的物理理解一致？

本研究通过五个相互关联的贡献解决了这些差距。首先，通过自动时间序列特征提取对来自 72 个 ASA-CF SENB 试样的载荷 - 位移曲线进行编码，消融实验表明曲线形态特征相对于仅标量几何描述符贡献了 ΔR2 = 0.16，首次量化了 FFF 断裂曲线中包含的试样级预测信息。其次，在具有折内不确定性量化和成对 Wilcoxon-Holm 统计检验的严格嵌套交叉验证框架下评估了三种互补的 ML 范式，确立观察到的性能差异是否具有统计意义而不是训练变异性的伪影。第三，SHAP 分析将主导的由 FFT 导出的曲线特征与物理上可解释的裂纹前沿层间相互作用机制联系起来，桥接了数据驱动和基于力学的解释。第四，评估了受 TCD 约束的物理信息神经网络并定量诊断其惩罚机制，揭示了一种先前未报道的组级物理约束与试样级变异性之间的基本不兼容性。第五，在一致的评估条件下将 TCD 解析基线直接与所有 ML 模型进行比较，为未来关于 FFF 断裂力学的研究提供了透明基准。

虽然 Cicero 等人 [12] 使用 ASTM D6068 和 TCD 在组平均水平上表征了这个数据集，但尚无研究尝试试样级 KIc 预测，这代表了主要的工程挑战，因为组平均解析模型无法解决控制单个组件可靠性的组内变异性。本研究直接解决了这一差距。

节选片段

文献综述
材料属性、打印参数和 resulting 微观结构的复杂相互作用决定了 FFF 打印部件的机械行为。光栅方向决定了聚合物链和短纤维相对于施加载荷和裂纹面的对齐方式。Hart 和 Wetzel [6] 证明层方向从根本上控制了 FFF 打印 ABS 的断裂韧性，交叉层状裂纹扩展产生的韧性值几乎差一个数量级

实验数据集
本研究中使用的数据集是 FRADDCO 项目的一部分生成的，并公开可用 [19]。它包括 72 个 SENB 断裂试样和 9 个拉伸试样，全部在受控条件下使用桌面 FFF 打印机制造，材料为短碳纤维增强丙烯腈 - 苯乙烯 - 丙烯酸酯 (ASA-CF, 10 wt% 碳纤维) 丝束。

72 个 SENB 试样是在三种光栅方向 (0/90, 30/?60, 45/?45) 和四种名义 U 型缺口半径 (ρ 的 12 种组合中制造的

探索性数据分析
所有 72 个 SENB 试样的载荷 - 位移曲线如图 2 所示，按光栅方向和缺口半径排列为 3 × 4 网格。曲线表现出准线性加载至峰值载荷，随后急剧下降，这与所有十二种光栅 - 缺口组合的名义脆性断裂行为一致。

图 3 呈现了按光栅方向划分的四个机械目标的箱线图。Kruskal-Wallis 检验显示在 α = 0.05 下组间差异无统计显著性，对于 K

KIc 预测性能解释
三种 ML 模型获得的 KIc 的 R2 值，范围从 0.530 到 0.573，应在实验变异性结构的背景下解释。Kruskal-Wallis 检验证实，对于这种复合材料，KIc 在不同光栅方向上没有显著差异 (p = 0.34)，表明先前报道的未增强 ASA [12] 的轻微方向敏感性实际上被碳纤维中和，导致组间信号可忽略不计。主导

结论
本研究提出了一种端到端机器学习流程，用于 FFF 打印短碳纤维增强 ASA 复合材料的多目标机械性能预测，应用于一个公开可用的 72 个 SENB 试样数据集。主要结论如下。

(1) 来自载荷 - 位移曲线的自动时间序列特征提取，相对于仅标量几何特征，将 KIc 预测改善了 ΔR2 = 0.16，验证了 tsfresh 方法在断裂力学应用中的有效性。该

CRediT 作者贡献声明
ümit Y?lmaz：写作 - 审阅与编辑，写作 - 初稿，可视化，验证，软件，方法论，形式分析，数据整理，概念化。

资金
本研究未接受外部资金。

竞争利益声明
作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些可能会出现在影响本论文中报告的工作。

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