《Journal of Colloid and Interface Science》:Charge-regulated wood-based aerogel triboelectric nanogenerator for sustainable mechanical energy harvesting and self-powered sensing
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•开发了一种可持续的电动木质气凝胶TENG,用于自供电传感和能量收集。•碳纳米管(CNT)诱导的微电容网络增强了介电极化、界面电荷生成和体相电荷传输。•TPU-CNT/WA-PI传输阻断架构有效抑制了电荷泄漏和侧向电荷扩散。•优化后的TCWP-TENG实现了5.97 W m?2的
• 开发了一种可持续的电动木质气凝胶TENG,用于自供电传感和能量收集。
• 碳纳米管(CNT)诱导的微电容网络增强了介电极化、界面电荷生成和体相电荷传输。
• TPU-CNT/WA-PI传输阻断架构有效抑制了电荷泄漏和侧向电荷扩散。
• 优化后的TCWP-TENG实现了5.97 W m?2 的峰值功率密度和出色的操作稳定性。
• 基于深度学习的自供电传感实现了精确的手写识别、步态识别和康复训练评估。
引言 随着智能医疗和物联网(IoT)的快速发展,可穿戴电子设备近年来受到了越来越多的关注。由于它们能够实时、无创地采集生理数据,因此被广泛认为是健康监测和康复评估的理想平台[1]、[2]、[3]。特别是帕金森病(PD)的发病率不断增加,对连续性和客观性地监测其特征性运动异常(如震颤、书写障碍和步态紊乱)的需求也在增长[4]。因此,可穿戴传感系统被越来越多地用于PD相关的运动评估和康复监测,为传统临床环境中的间歇性测量提供了替代方案[5]、[6]、[7]。然而,大多数传统的可穿戴电子设备依赖于外部电源或锂离子电池,这些电池的寿命有限,并且使用和处置过程中会带来环境问题[8]、[9]、[10]。这些限制严重阻碍了它们在长期PD相关运动监测、健康评估和家庭康复中的应用。因此,开发绿色和可持续的自供电传感技术对于实现智能可穿戴设备的长期可靠运行并扩大其应用范围至关重要[11]。
摩擦电纳米发电机(TENG)通过接触电化和静电感应将环境中的机械刺激转化为电信号,从而为自供电传感和能量收集提供了一个有前景的平台[12]、[13]、[14]、[15]。近年来,TENG在运动监测[16]、[17]、[18]、人机交互[19]、[20]、智能家居和医疗保健应用[22]、[23]、[24]中展现了巨大的潜力。例如,可穿戴摩擦电传感器已与鞋垫和身体穿戴系统集成,用于步态分析、运动识别和康复评估,证明了自供电传感在智能医疗保健中的可行性[23]。更具体地说,摩擦电传感系统能够高精度地识别帕金森病的病理步态,并持续监测与PD相关的震颤严重程度,进一步凸显了其在PD评估和长期康复监测中的潜力[7]、[25]。天然木材(NW)资源丰富且环保。通过选择性化学去除木质素和半纤维素,可以制备木质气凝胶(WA)[26]、[27]、[28]。基于纤维素的材料也因其可再生性、低密度、良好的机械性能以及与多种纳米级组分的兼容性,成为功能性复合材料的理想基质[29]、[30]。得益于其定向层状多孔结构、优异的机械柔韧性和良好的生物相容性,WA成为TENG摩擦电层的理想候选材料。与传统合成聚合物相比,WA独特的多尺度孔隙网络和粗糙表面形态增加了有效接触面积,增强了电荷生成能力,从而为绿色能量采集设备和自供电传感器提供了可靠的材料平台[31]、[32]。
人们已经投入了大量 effort 来提高基于WA的TENG的电输出性能。典型的策略包括通过热压或相关处理来调整多孔微观结构和宏观变形性,以优化界面接触和机械兼容性[33]、[34],以及引入碳纳米管(CNT)等功能相,以构建具有增强极化和导电路径的复合介电材料,从而提高电荷生成和传输效率[35]。然而,大多数先前的研究主要集中在通过结构或成分设计来提高电荷生成密度和传输速率,而系统性地阐明电荷耗散机制及其对稳态输出和长期稳定性的负面影响仍很有限[36]、[37]。从根本上说,TENG的稳定输出取决于电荷生成、储存和损失之间的动态耦合[38]、[39]。在长时间接触电化过程中,表面电荷可以通过气相离子中和、体相和表面传导以及与诱导电荷的复合而迅速耗尽,这大大降低了可持续表面电荷密度,从而限制了设备输出和信号稳定性[40]、[41]、[42]。因此,要充分利用WA的摩擦电潜力,不仅需要提高电荷生成和传输效率,还需要有效抑制电荷耗散。
在这里,我们提出了一种多维度协同优化策略,针对控制TENG电荷密度的关键过程,包括电荷生成、储存和耗散。基于这一策略,构建了一种高性能的基于WA的自供电压力传感器。设计了具有粗糙表面形态的层状多孔WA骨架,以扩大有效接触面积。进一步引入CNT形成CNT/WA复合介电材料,并在其中创建了许多微电容结构。这种设计显著提高了介电常数和导电性,同时调节了体相陷阱谱和电荷分布。结果,在局部陷阱和场驱动跳跃之间取得了更优的平衡,从而导致更高的有效电荷密度和更好的界面电荷可控性。为了进一步优化电荷利用,构建了一种由热塑性聚氨酯(TPU)电荷传输层和聚酰胺(PI)电荷阻断层组成的电荷管理架构。这种架构能够协同调节快速电荷传输和低损耗电荷保留,同时在持续机械激励下有效抑制电荷泄漏和侧向扩散。系统地阐明了WA的多孔结构、介电响应以及电荷传输和耗散行为之间的关系。此外,从宏观设备特性和微观电荷传输过程两个方面阐明了性能提升的机制。与主要通过结构或成分修改来提高电荷生成的传统策略不同,本方法同时调节了电荷传输并抑制了电荷耗散,从而解决了基于可持续木质材料的TENG在高电输出和长期运行稳定性之间的权衡问题。所开发的CNT/WA系统表现出高灵敏度、出色的稳定性和长期自维持运行能力。当与基于深度学习的信号识别技术结合使用时,该自供电传感系统还能实现手写识别、步态识别、PD相关运动评估和辅助康复训练(图1)。这些发现为开发高性能和可持续的摩擦电能量收集系统以及用于智能医疗保健和康复评估的自供电可穿戴传感设备提供了有前景的策略。
章节片段 CNT/WA的制备和表征 导电、可压缩且具有弹性的多孔气凝胶被认为是理想的柔性可穿戴设备的候选材料,如压阻传感器和能量收集单元[31]。如图1所示,选择了储量丰富、生物降解性好且具有独特空间结构的NW作为起始材料。经过选择性化学去除木质素和半纤维素并引入CNT后,制备了一种结构可调的导电木质气凝胶(CNT/WA)
结论 总之,本研究通过将多孔结构工程与功能化的电荷管理相结合,建立了一种电荷调控的木质气凝胶摩擦电系统。引入CNT后形成了富含微电容器的导电网络,促进了界面电荷生成和体相电荷传输,而TPU传输层和PI阻断层则的空间调控了电荷迁移和保留,从而抑制了电荷泄漏和侧向扩散。
材料 使用市售的轻木(Ochroma lagopus )、聚四氟乙烯(PTFE)、热塑性聚氨酯(TPU)和聚酰胺(PI)。氢氧化钠(NaOH,96%)和次氯酸钠(NaClO2 ,80%)购自中国上海Macklin生化有限公司。无水乙醇(C2 H5 OH,分析级)和冰醋酸(CH3 COOH,≥99.7%)购自中国天津丰川化学试剂技术有限公司。碳纳米管(CNTs)购自江苏
CRediT作者贡献声明 王宁: 撰写——原始草案、可视化、验证、方法论、调查、形式分析、数据整理。孙淑东: 资源提供、调查。雷同达: 撰写——审阅与编辑、可视化、验证、方法论、调查、形式分析、数据整理。夏兆鹏: 撰写——审阅与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念框架。张世通: 撰写——原始草案、验证、软件开发。李向晨: 验证
利益冲突声明 作者声明他们没有已知的可能影响本文研究工作的财务利益或个人关系。
致谢 本研究得到了市场监督管理局家具健康与智能质量安全重点实验室(KLFHIQS2025-01)和市场监督管理局科技计划(2023MK122)的支持。我们感谢天津工业大学分析测试中心在SEM工作方面的协助。作者们还要感谢Enna Wang女士(来自Scientific Compass
www.shiyanjia.com )提供的宝贵帮助
王宁|孙淑东|雷同达|夏兆鹏|张世通|李向晨|何?|付強|白金军|周刚|严红|史強|袁飞平|刘勇