《Journal of Environmental Sciences》：Molecular Evidence for Distinct Coastal Dissolved Organic Matter Responses to Nitrogen and Phosphorus Enrichment
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•N+P共同富集诱导了最显著的DOM分子转化。•富营养化使DOM向更易降解、更饱和、氧化的形式转变。•营养物质负荷加剧了DOM分子组装中的确定性过程。•N+P富集增加了DOM网络复杂性，但降低了生态系统韧性。•双重N+P管理对维持沿海碳封存至关重要。引言近岸海湾是陆地-海洋连
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N+P共同富集诱导了最显著的DOM分子转化。
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富营养化使DOM向更易降解、更饱和、氧化的形式转变。
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营养物质负荷加剧了DOM分子组装中的确定性过程。
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N+P富集增加了DOM网络复杂性，但降低了生态系统韧性。
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双重N+P管理对维持沿海碳封存至关重要。
引言
近岸海湾是陆地-海洋连续体中关键的过渡区，不仅是溶解有机质（DOM）的运输和储存通道，也是DOM转化的活跃生物地球化学反应器（Asmala et al., 2018b; Fu et al., 2023）。由于这些生态系统位于人口稠密和经济发达地区附近，它们日益受到人为营养物质输入（特别是溶解无机氮（DIN）和溶解无机磷（DIP））驱动的富营养化影响（Conley et al., 2009; Li et al., 2024; Zhang et al., 2021）。具体而言，农业施肥和大气沉降主要导致无机氮（N）水平升高，而废水和工业排放则贡献了相对较高的无机磷（P）负荷（Chappel et al., 2025; Chen et al., 2026）。营养物质富集刺激初级生产力，导致藻类生物量积累，增加了自生有机质的输入（Zhang et al., 2024）。此外，它还调控微生物代谢活动和有机质再矿化，从而改变近岸水体中DOM的来源和转化过程（Chen et al., 2022a; L?nborg et al., 2020）。作为水生环境中最大的活性碳库之一，DOM在碳循环中发挥着核心作用，其分子组成的变化（包括分子量、芳香性和氧化态）直接影响其生物可利用性、反应性和长期归宿（He et al., 2022a; Liu et al., 2022; Xing et al., 2025）。因此，了解富营养化如何改变DOM动态对于预测人为压力加剧下沿海碳循环的变化至关重要。
尽管人们对富营养化对DOM的影响日益重视，但现有研究主要探讨了不同营养状态之间DOM的差异。实地观测表明，与贫营养系统相比，富营养化海岸积累了具有较低腐殖化程度和芳香性的易降解DOM（Aparicio et al., 2016; Zhao et al., 2023）。重要的是，除总营养物质负荷外，氮和磷供给的异质性可以差异性调控浮游生物生物量生产、群落组成、颗粒态C:N:P化学计量和代谢活动，这一点已由先前的海洋中宇宙实验所证实（Seelen et al., 2025; Song et al., 2021）。然而，不同营养物质供给如何影响DOM动态仍知之甚少。填补这一知识空白对于推进我们对DOM如何响应沿海富营养化的理解以及为制定有针对性的营养物质管理策略提供依据至关重要。
传统的DOM表征方法，包括总有机碳（TOC）测量、紫外-可见吸收光谱法（Helms et al., 2008）和荧光分析（Fellman et al., 2010），可提供DOM的整体特征和潜在来源信息，但无法提供详细的组成信息。为了在分子水平上研究DOM的复杂组成和转化，我们使用了傅里叶变换离子回旋共振质谱仪（FT-ICR MS），该方法具有足够的质量分辨率，可在DOM样品中识别数千种不同的分子式（Dittmar, 2015; Hertkorn et al., 2013; Meng et al., 2026）。此外，DOM组装与生态群落之间的概念平行性促进了元群落框架的应用，以揭示控制DOM周转的机制（Danczak et al., 2020; Stegen et al., 2012）。具体而言，驱动DOM分子组装的过程可以定量地划分为确定性过程和随机过程。确定性过程由环境对分子特征的筛选所控制，反映了DOM产生和降解速率的系统性差异；而随机过程则捕捉由扩散和漂变引起的DOM组装中随机且无结构的变异（Chen et al., 2025; She et al., 2023）。确定性过程强度的变化是DOM组装对环境扰动响应的灵敏指示器（Hu et al., 2022）。因此，将FT-ICR MS分子表征与生态零模型相结合，使我们能够超越描述DOM分子组成，转而评估塑造DOM组装的生态过程。
大亚湾（DYB）是一个半封闭亚热带海湾，代表了受水产养殖和工业活动长期营养物质负荷影响的沿海系统（Liu et al., 2025; Yang et al., 2020）。在本研究中，我们在DYB进行了原位中宇宙实验，每个中宇宙装置约含10.8 m3海水。这些大规模中宇宙装置旨在模拟自然条件，同时允许对环境因子进行受控操作和密切监测，从而弥补小规模实验室实验与实地调查之间的差距（Xiao et al., 2022）。我们实施了受控富集处理：仅氮处理（+N）、仅磷处理（+P）、氮磷联合处理（+NP）以及未施肥对照，以分离不同营养物质对DOM动态的特异性影响。我们假设营养物质富集会降低沿海DOM的稳定性，但不同处理间的去稳定化程度和潜在机制将存在差异。我们的发现增进了对富营养化近岸水中营养物质驱动的碳循环的机制性理解，并为优化沿海碳管理提供了科学依据。
章节片段
研究区域与实验设置
大亚湾位于南海北部，水深5–18 m，年平均温度约为22 °C（Song et al., 2019; Xu et al., 2020）。采样点远离当地核电站的热排放区域，确保了环境水温条件。10天的原位中宇宙实验于2018年7月26日至8月5日期间进行，位于DYB近海500 m处（22°38′ N, 114°03′ E; 图1）。详细的中宇宙布设程序在以下部分中描述。
结果
在以下各部分中，我们展示了整体物理化学和碳相关变量、DOM分子组成、组装过程以及分子互作网络对不同营养物质富集处理的响应。这些数据共同表明，仅氮、仅磷以及氮磷联合富集如何差异性改变沿海DOM的稳定性。
营养物质特异性控制下的代谢平衡与整体碳动态
我们的中宇宙实验表明，过量的N和P输入通过调节自养生产与异养呼吸之间的平衡，对沿海碳循环产生了各自独特且相互作用的效应（图2）。仅+N处理在前3天孵育期间引发了硅藻的快速水华，并伴随DIC的显著下降（图2b；表S3），与先前在该系统中测定的增强的初级生产力（PP）和净社区生产力（NCP）一致（Song et al., 2021）。这些观测共同表明
结论
本研究表明，氮和磷富集均可导致沿海DOM的去稳定化，但通过不同的生物地球化学过程实现。+N富集主要通过增强自养生产来发挥作用，导致源自浮游植物水华的、新产生的脂肪族DOM相对富集。相比之下，+P富集与加剧的异养加工更为密切，促进了已有难降解碳库的分子再加工和去稳定化，而不会
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
CRediT作者贡献声明
郭鑫（Xin Guo）：撰写 – 初稿、方法学、形式化分析、数据整理。陈俊峰（Junfeng Chen）：撰写 – 初稿、方法学、形式化分析、数据整理。陈肖（Xiao Chen）：撰写 – 审阅与编辑。张连保（Lianbao Zhang）：撰写 – 审阅与编辑、概念化。李刚（Gang Li）：撰写 – 审阅与编辑、监督、资源、调查研究、概念化。任宏伟（Hongwei Ren）：撰写 – 初稿、调查研究。陈博坤（Bokun Chen）：撰写 – 审阅与编辑。胡雨滨（Yubin Hu）：调查研究。徐哥（Ge Xu）：
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到国家重点研发计划（编号：2024YFF0507000）、海南省科技专项资金（编号：ZDYF2023SHFZ173）、全球海洋负碳排放计划（ONCE）以及山东省泰山学者计划（编号：tstp20250703）的资助。
郭鑫（Xin Guo）|陈俊峰（Junfeng Chen）|陈肖（Xiao Chen）|张连保（Lianbao Zhang）|李刚（Gang Li）|任宏伟（Hongwei Ren）|陈博坤（Bokun Chen）|胡雨滨（Yubin Hu）|徐哥（Ge Xu）|张定西（Dingxi Zhang）|何晨（Chen He）|施泉（Quan Shi）|宋辉（Hui Song）|刘吉华（Jihua Liu）
