饮用水处理污泥用于废水修复的再利用：抗生素去除的性能与机理研究

《Journal of Environmental Sciences》：Repurposing drinking water treatment sludge for wastewater remediation: Performance and mechanistic study on antibiotic removal

　　

饮用水处理污泥（DWTS）是去除抗生素的有效吸附剂。在蒸馏水和废水中，吸附容量达到磺胺甲恶唑（SMX）和甲氧苄啶（TMP）各约70 mg/g。DWTS对TMP表现出更高的选择性。基于密度泛函理论（DFT）对吸附机理进行建模，氢键和色散相互作用是去除机制。

研究背景与意义

随着淡水水质下降和 consumption 增长，饮用水处理厂产生的副产品饮用水处理污泥（DWTS）日益增加，全球产量约10,000 t/d，其中约70%被填埋处置，不仅占用资源还增加碳排放。循环经济理念要求将废物转化为资源，DWTS因含有金属氧化物和活性炭等成分而具备多孔结构和化学活性，可作为低成本吸附剂。然而，现有研究多关注其除磷能力，对新兴污染物尤其是抗生素的吸附机理及实际废水中的竞争机制认识不足。磺胺甲恶唑（SMX）和甲氧苄啶（TMP）是废水中常见的难降解抗生素，常规处理去除率仅约50%，残留抗生素会导致抗微生物耐药性和水生生态毒性。因此，开发基于DWTS的可持续、低成本废水修复技术迫在眉睫。该论文发表在《Journal of Environmental Sciences》，研究人员通过批次和连续流实验结合计算化学与统计物理模型，系统评估了DWTS对SMX和TMP的吸附性能与机理。

主要关键技术方法

研究人员采集了富含活性炭的DWTS，并对其进行N₂吸附、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和扫描电镜-能谱（SEM-EDS）表征。批次吸附实验在蒸馏水与真实二级出水（含5%甲醇）中进行，设置单体系和双体系（初始浓度15–80 mg/L，吸附剂投加量0.2 g/L，pH 7.7），采用紫外-可见分光光度计和高效液相色谱（HPLC）分析浓度，通过非线性最小二乘法拟合动力学（伪一级、伪二级）与等温线模型（Langmuir、Freundlich、Sips、Liu及扩展模型）。计算化学部分以羧基化石墨烯（G_C）模拟活性炭结构，在PBE/def2-SVP水平进行密度泛函理论（DFT）全几何优化，考虑色散校正和基组叠加误差（BSSE），计算相互作用能并分析前线轨道与分子静电势（MEP）。固定床柱实验使用内径0.5 cm玻璃柱，以1 mL/min流速上向流运行，测定穿透曲线并计算质量传递区（MTZ）等参数。

研究结果

1. 1.
   引言
   研究人员指出DWTS的废物再利用符合循环经济，但抗生素吸附机理和竞争动态在真实废水中尚不清楚，因此选择SMX和TMP作为目标污染物，旨在阐明去除机制及竞争关系。
2. 2.
   材料和方法
   本节详述了DWTS的来源与理化性质，以及批次、柱实验和计算模拟的具体条件，为后续结果提供方法支撑。
3. 3.
   结果与讨论
   3.1. 吸附剂表征
   通过N₂吸附、FTIR和SEM-EDS分析确认DWTS具有发达孔隙结构和丰富含氧官能团，为其优异吸附性能奠定基矗

3.2. 动力学与平衡吸附研究

动力学实验显示SMX和TMP在DWTS上的吸附均在24 h内达到平衡，伪二级模型拟合优度更高，表明化学吸附主导。等温线数据在单体系中符合Sips模型，最大吸附容量约70 mg/g；双体系竞争实验表明TMP对吸附位点亲和力更强，DWTS在蒸馏水和废水中均对TMP表现出更高选择性。

3.3. 固定床柱吸附研究

连续流实验中，TMP的穿透时间（t_r）和饱和时间（t_s）均长于SMX，证实TMP在柱中保留更强，与批次结果一致，且真实废水基质会缩短穿透时间但不改变选择性顺序。

3.4. 吸附相互作用建模

密度泛函理论计算揭示，SMX和TMP在G_C表面的主要相互作用为氢键和色散相互作用；竞争吸附时SMX-TMP复合物与G_C的结合能低于单一组分，从分子水平解释了TMP的竞争优势。

3.5. 研究结论

翻译原文结论：饮用水处理污泥是磺胺甲恶唑和甲氧苄啶的有效吸附剂，吸附容量约70 mg/g。该材料对TMP表现出更高选择性。基于密度泛函理论的吸附机制建模表明，氢键和色散相互作用是去除的主要机制。本研究为废物资源化与废水修复提供了理论依据。