《Food Chemistry》：Stage-dependent lipid remodeling during traditional Zhenba bacon processing: Insights from untargeted lipidomics and explainable machine learning
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•磷脂酰胆碱（PC）和磷脂酰乙醇胺（PE）是中国腊肉中重要的风味前体。•腌制阶段是中国腊肉风味形成最关键的阶段。•磷脂因其不饱和双键而易于形成风味化合物。引言干腌烟熏肉制品在世界各地广泛食用，包括干腌火腿、培根、发酵香肠及其他具有地域特色的肉制品。尽管原料和加工方式存在差异，
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磷脂酰胆碱（PC）和磷脂酰乙醇胺（PE）是中国腊肉中重要的风味前体。
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腌制阶段是中国腊肉风味形成最关键的阶段。
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磷脂因其不饱和双键而易于形成风味化合物。
引言
干腌烟熏肉制品在世界各地广泛食用，包括干腌火腿、培根、发酵香肠及其他具有地域特色的肉制品。尽管原料和加工方式存在差异，其保质机制普遍依赖于共同的物理化学和生化过程，包括盐分扩散、渗透脱水、水分活度降低、微生物抑制以及蛋白质和脂质的渐进性变化。在这一大类中，镇巴腊肉是源自中国西南地区的传统烟熏肉制品，以其坚实质地、浓郁烟熏香气和独特的地域感官特征而广为人知（Xi等，2023）。其制作工艺通常包含依次进行的腌制和烟熏步骤，二者均对最终产品质量属性的形成起着至关重要的作用。在腌制过程中，盐分渗透和渗透脱水降低水分活度，改变肌肉结构，并促进肉基质中内源成分的重新分布。随后的烟熏过程通过持续脱水和烟熏化合物的沉积进一步改变产品特性，从而有助于典型烟熏特征的形成以及产品保存和保质期的延长（Contreras等，2021；Xi等，2021）。在整个加工过程中，肉基质经历一系列涉及蛋白质、微生物和脂质的复杂生化转化。在这些变化中，脂质转化尤为重要，因为它与底物周转、氧化反应以及与风味和整体产品质量相关的挥发性及非挥发性化合物的形成密切相关。更广泛地说，生物系统研究将结构表征与脂质代谢评估相结合，强调了将结构特征与动态脂质调控反应联系起来的价值（Zu-Man等，2024）。因此，理解加工过程中脂质行为对于阐明干腌烟熏肉制品（包括传统镇巴腊肉）质量形成的分子基础具有重要意义（Sun等，2024；Zhang等，2026）。
在干腌肉系统中，脂质代谢传统上被描述为一个复杂脂质经历脂解释放游离脂肪酸，随后经氧化降解产生醛类、酮类、醇类及其他与肉特征风味相关的挥发性化合物的过程（Domínguez等，2019；Wang等，2022）。这一框架对于理解脂质降解与风味形成之间的一般关系仍然有用，但未能完全捕捉脂质转化在加工过程中动态且阶段依赖的特性。近年来的研究表明，甘油脂、甘油磷脂和鞘脂相关物种可能在腌制、干燥、烟熏或熟成等不同阶段经历不同的时间变化，表明加工肉制品中的脂质重塑并非简单的单向损耗过程，而是一系列有协调的耗竭、瞬时富集和结构转化的过程（Huang等，2014；Wang等，2024；Xiao等，2026；Xu等，2008）。在培根和其他腌制肉制品中，富含磷脂的组分通常比整体中性脂质更易受水解和氧化的影响，而某些复杂脂质可能在后期阶段仍然可检测或相对富集，这归因于选择性保留、差异反应性或基质重组（Liang等，2024；Liu等，2024；Zhang等，2026）。然而，以往关于干腌肉制品的大多数研究主要关注总脂质含量、脂肪酸组成、脂质氧化指数或体脂质类别（如甘油三酯和磷脂）的变化。尽管这些类别水平测量提供了关于整体脂质转化的重要信息，但它们可能掩盖了同一脂质类别内各个分子物种的异质性行为。单个脂质可能表现出明显不同的阶段依赖轨迹，包括持续耗竭、腌制过程中的瞬时富集以及后期加工中的渐进性相对富集。因此，各个脂质物种在腌制、烟熏和最终熟成过程中跨阶段的分子轨迹仍未得到充分解析。此外，加工阶段差异究竟反映了脂质组中广泛分布的变化，还是主要由有限的一组脂质分子驱动，也仍然不清楚。
非靶向脂质组学提供了一种有效的策略，用于在分子物种水平表征脂质组成，并以广泛的分析覆盖和高灵敏度识别与加工相关的脂质变化（Cao等，2025；Sidira等，2024）。传统多元分析方法提供互补但不同层次的信息。PCoA（主坐标分析）有助于可视化脂质组谱的全局变异，而OPLS-DA（正交偏最小二乘判别分析）和VIP得分则有助于有监督的阶段判别和关键变量的初步筛选。然而，这些方法主要总结整体协方差结构和潜在变量贡献，可能无法完全捕捉单个脂质物种之间的非线性阈值和有限交互作用。此外，VIP得分并不能直接描述每个脂质特征对各个模型输出的贡献方向和幅度。
可解释机器学习可以补充传统多元分析，在建模非线性特征关系的同时提供加工阶段判别中特征级别的解释。在本研究中，采用AdaBoost作为探索性分类框架，因为其浅层决策树的顺序组合能够在不预设函数关系的情况下表示脂质变量之间的非线性阈值和有限交互作用（Peng等，2025；Wang等，2025）。随后使用SHAP（SHapley Additive exPlanations）分析来对单个脂质物种的全局贡献进行排序，并在样本水平上可视化其特征效应。因此，引入AdaBoost-SHAP框架并非取代传统多元统计方法或作为因果推断工具，而是作为一种补充方法，用于筛选具有阶段判别能力的脂质特征并提高模型解释的透明度（Bansal等，2025）。
基于上述考虑，我们假设传统镇巴腊肉加工过程中的脂质重塑是阶段依赖且非线性的，而非均匀的脂质降解过程。具体而言，膜相关磷脂和储存脂质预计对腌制、烟熏和最终熟成表现出不同的时间响应，包括持续耗竭、瞬时富集和渐进性相对富集。我们进一步假设，有限的一组脂质物种将对加工阶段差异产生不成比例的贡献，因此可作为加工进程监测的候选指标。据此，本研究整合了脂肪酸分析、基于UPLC-MS/MS的非靶向脂质组学、时间轨迹聚类和可解释机器学习，旨在：(i) 表征脂肪酸组成在阶段依赖变化；(ii) 鉴定核心差异脂质并解析其在腌制、烟熏和最终熟成中的分子轨迹；以及(iii) 评估单个脂质特征对加工阶段差异的相对贡献。本研究旨在为阶段依赖的脂质重塑提供更为清晰的分子理解，并为传统烟熏肉制品的工序监测和质量评价识别候选脂质指标。
章节摘要
样品制备
从陕西省汉中市镇巴县当地市场采购新鲜猪肉，在镇巴县门格街有机猪肉培根厂按照当地传统腊肉加工工艺流程进行加工。由于猪肉来源于商业零售渠道，未获得详细的动物水平信息，包括猪种、年龄、活重和饲喂日粮。实验中所有猪肉均来源于同一供应商和同一采购批次，以
加工过程中脂肪酸的动态演变
加工过程中检测到的脂肪酸与脂质周转密切相关，可作为干腌肉制品中挥发性化合物的重要前体。为表征这些组成变化，测定了四个加工阶段（Fresh鲜、YZ腌、XZ熏和CP熟成）中26种脂肪酸的分布谱（表1）。在肉系统中，腌制及后续加工过程中的脂肪酸动态变化通常受脂解、氧化和水分流失的综合影响，所有
结论
本研究结合脂肪酸分析、非靶向脂质组学和可解释机器学习，表征了传统镇巴腊肉加工过程中的脂质重塑。腌制和烟熏被确定为驱动脂质变化的主要阶段。腌制促进了显著的脂质动员和重新分布，而随后的烟熏和熟成进一步促进了特定脂质物种的转化和选择性保留。多不饱和脂肪酸发生了显著变化
CRediT作者贡献声明
Xi Linjie（席林杰）：撰写初稿、资源、方法学、形式分析、数据管理、概念构思。Zhou Qing（周晴）：撰写初稿、形式分析。Su Wen（苏文）：形式分析、数据管理。Qu Dong（屈东）：撰写初稿、验证、资源、调查。Yan Fei（闫飞）：撰写初稿、验证、方法学、调查。Jin Wengang（金文刚）：撰写-审阅与编辑、监督、数据管理、概念构思。
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
资助方为席林杰和苏文，资助项目为陕西理工大学人才计划（项目编号：SLGBSRCQD2026045和SXZC202308），陕西省教育厅项目（25jk0385）和陕西省科学技术厅项目（2026）。感谢西北农林科技大学园艺科学研究中心（陕西杨凌）的张静女士、赵静女士和曹文静女士提供的专业技术
席林杰|周晴|苏文|屈东|闫飞|金文刚
