《Food Chemistry》：The correlation between changes in intrinsic components and formation of hazardous compounds in seven animal-derived foods during roasting at different temperatures
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•研究了7种动物性食物在热加工过程中的有害化合物变化。•有害物质包括：丙烯酰胺、5-羟甲基糠醛、13种杂环芳香胺。•所有动物性食物中的丙烯酰胺（AA）、5-羟甲基糠醛（5-HMF）和13种杂环芳香胺（HAAs）随烘烤温度的升高而增加。•低水分和高碳水化合物含量有利于生成丙烯酰胺；
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研究了7种动物性食物在热加工过程中的有害化合物变化。
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有害物质包括：丙烯酰胺、5-羟甲基糠醛、13种杂环芳香胺。
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所有动物性食物中的丙烯酰胺（AA）、5-羟甲基糠醛（5-HMF）和13种杂环芳香胺（HAAs）随烘烤温度的升高而增加。
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低水分和高碳水化合物含量有利于生成丙烯酰胺；高蛋白质含量则有利于生成杂环芳香胺。
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氨基酸和二肽与有害化合物呈负相关。
引言
作为居民饮食的重要组成部分，动物性食品富含多种营养素，包括蛋白质、维生素和氨基酸。特别是水产品中的多不饱和脂肪酸有助于预防癌症和脑血栓（Hosomi等人，2012年；Leal等人，2015年），而畜禽产品则含有锌、铁、硒、维生素B12、维生素A等多种微量营养素（Biesalski，2005年；Pereira和Vicente，2013年）。热加工是动物性食品最重要的加工方法之一，不仅可以赋予它们独特的风味，还能提取更丰富的营养成分（如更易消化的蛋白质、各种维生素和矿物质等）（Pereira和Vicente，2013年）。然而，热加工不仅会导致食品内在成分的改变，还会引发各种化学反应，这些反应取决于原材料的成分差异。此外，除了产生理想的色泽和风味外，热加工还可能形成丙烯酰胺、5-羟甲基糠醛和杂环芳香胺等有害化合物，这些化合物可能具有致突变性和致癌性（Ames，2009年）。此外，热加工过程中产生的有害化合物的种类和特性往往与原材料的成分密切相关。
丙烯酰胺（AA）通常是在马氏反应中，还原糖的羰基与天冬酰胺的氨基相互作用形成的，这种反应发生在温度超过120°C的热加工过程中（Wu等人，2018年）。丙烯酰胺是一种内源性有害物质，具有生殖毒性、神经毒性、致畸性和致癌性（Huang等人，2010年；Pennisi等人，2013年）。热加工温度和时间的增加会提高食品中丙烯酰胺的生成量（Rydberg等人，2003年）。5-羟甲基糠醛在温度超过140°C的热加工过程中产生，它也是马氏反应的中间产物（Capuano和Fogliano，2011年）。5-羟甲基糠醛的生成受加热温度、时间和水分活度等因素影响。研究表明，在热处理的面粉、即食热加工水产品和热处理的猪里脊肉中都检测到了5-羟甲基糠醛（Ciesarová等人，2021年；Durling等人，2009年；Gao等人，2021年）。根据生成途径，杂环芳香胺（HAAs）这类高致突变性和致癌性化合物主要分为热生成型（IQ型）和热解型（非IQ型）。典型的IQ型HAAs包括7,8-DiMeIQx、DMIP、PHIP、IQx、MeIQ、IQ[4,5-b]和IQ，而非IQ型的HAAs包括AαC、MeAαC、Harman、Phe
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1和Norharman（Adeyeye，2018年；Gibis，2016年；Fatih Oz和Kaya，2011年）。HAAs主要存在于富含蛋白质的食品中，如热处理的鸡肉、牛肉、猪肉和鱼类。其生成受多种因素影响，包括原材料的性质、热加工方法、加热温度和加热时间（Barzegar等人，2019年；Bu?a等人，2019年；F. Oz、Kaban和Kaya，2007年，Oz、Kaban和Kaya，2010年）。
目前的研究探讨了不同热加工技术对食品中有害化合物生成的影响。Yuan等人（Yuan等人，2007年）发现，在相同的加热时间和温度下，使用微波炉加热的样品中含有最高水平的丙烯酰胺。Oz等人（F. Oz等人，2010年）测定了五种不同热加工方法处理的鸡肉和鱼类中的九种杂环芳香胺含量，结果表明，微波烹饪产生的杂环芳香胺总浓度最高，为18.09 ng/g，其次是煎炸（6.98 ng/g）、烧烤（5.22 ng/g）、烤箱烹饪（4.28 ng/g）和热盘加热（3.12 ng/g）。Michalak等人（Michalak等人，2017年）比较了不同的加热方法（包括烘烤、煎炸、油炸和微波处理）对即食肉丸中丙烯酰胺生成的影响，结果显示微波加热产生的丙烯酰胺含量最高。Zhang等人（Zhang等人，2020年）发现了七种传统中式熏制和烘烤禽肉产品中杂环芳香胺含量的差异。然而，系统对比不同热加工条件下不同动物性肉类中有害化合物的生成差异仍有待进一步探索。本文研究了七种动物性食物在不同热加工条件下15种相关有害物质的生成规律。这七种食物涵盖了主要的肉类消费类别以及不同的脂肪和氨基酸含量。畜禽产品包括鸡肉、鸭肉、牛肉、羊肉和猪肉，涵盖了全球最大的红肉（牛肉、羊肉、猪肉）和白肉（鸡肉和鸭肉）消费。水产品包括西班牙鲭鱼和南极磷虾，其中西班牙鲭鱼属于高脂肪海鱼。作为新兴的极地蛋白质资源，南极磷虾对其特殊营养成分对热加工有害化合物生成的影响具有研究价值。这15种相关有害化合物包括丙烯酰胺（AA）、5-羟甲基糠醛（5-HMF）、DMIP、PhIP、IQ、IQ[4,5-b]、8-MeIQx、IQx、7,8-DiMeIQx、MeIQ、MeAαC、AαC、Phe-p-1和Norharman（Adeyeye，2018年；Gibis，2016年；Fatih Oz和Kaya，2011年）。这些有害化合物的生成机制主要涉及马氏反应和脂质氧化热解两种途径。本研究阐明了热加工过程中影响有害化合物生成的关键因素，为控制这些有害物质提供了理论依据。
章节摘要
材料
整个研究过程中使用了LC-MS级溶剂和试剂，包括甲酸、甲基叔丁基醚、甲酸铵、异丙醇、乙腈、乙酸铵等。共使用了48种分析标准品，包括21种氨基酸、15种有害化合物、5种核苷酸和7种同位素标记化合物。
L-天冬氨酸（Asp）、L-苏氨酸（Thr）、L-半胱氨酸（Cys）、L-缬氨酸（Val）、L-脯氨酸（Pro）、L-亮氨酸（Leu）、L-异亮氨酸（Ile）、L-谷氨酸（Glu）、L-色氨酸
不同动物源性食品原料在不同烘烤温度下相关有害化合物的生成规律
图1显示了不同样品在不同热加工温度下15种有害化合物的变化规律。表S3展示了7种动物性食物在不同烘烤温度下的13种杂环芳香胺含量。显然，在160°C的烘烤温度下，七种样品中均产生了相关有害化合物，并且随着烘烤温度的升高，这些化合物的含量也在增加。
结论
总之，本研究系统地研究了7种动物源性食品在烘烤过程中15种有害化合物的生成情况。结果表明，烘烤温度和原材料的内在成分对有害化合物的生成具有关键影响。其中，水分含量和总糖含量是关键因素。羊肉由于水分含量最低，在260°C时的丙烯酰胺含量最高（0.11 μg/g）。
CRediT作者贡献声明
Bo Wang：撰写——初稿、可视化、验证、调查、数据分析。Feng Zhao：验证、方法学、数据分析。Zheng Zhou：调查、数据分析。Ji Wang：调查、数据分析。Lei Qin：撰写——审稿与编辑、监督、概念构思。Xuhui Huang：撰写——审稿与编辑、监督、概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究的利益冲突或个人关系。
致谢
本工作得到了中国国家重点研发计划（2021YFD2100100）的资助。
Bo Wang|Feng Zhao|Zheng Zhou|Ji Wang|Lei Qin|Xuhui Huang
