综述：空气微生物灭活的全球研究轨迹与新兴前沿：文献计量分析与系统综述

《Journal of Hazardous Materials Advances》：Global research trajectory and emerging frontiers in airborne microbial inactivation: A bibliometric analysis and systematic review

　　

空气微生物污染对公众健康、室内环境质量和生物防御构成重大威胁，因此开发和优化高效灭活技术至关重要。为系统描绘全球知识格局并揭示该领域的科学演进与研究前沿，本研究首次对空气微生物灭活进行了全面的文献计量分析。利用从科学引文核心合集（Web of Science Core Collection，WoSCC）数据库检索的1965年至2024年的文献，并采用Bibliometrix、VOSviewer和CiteSpace等可视化工具，研究人员对出版趋势、国家和机构合作网络以及关键词演化进行了多维度分析。结果表明，全球研究呈指数增长趋势，中国和美国在学术产出和国际合作方面占据核心地位。该领域的科学轨迹受到新兴病原体的影响，特别是COVID-19大流行，导致2020年至2022年间相关出版物激增超过200%。核心研究主题围绕关键灭活技术的开发、功效和机制展开，包括紫外线杀菌照射（ultraviolet germicidal irradiation，UVGI）、光催化氧化（photocatalytic oxidation，PCO）、过滤和非热等离子体（non-thermal plasma，NTP）。此外，关键词突现分析表明，协同和混合灭活策略、纳米材料应用和病毒气溶胶灭活代表了最具活力的新兴研究前沿。本研究为研究人员、资助机构和政策制定者识别合作机会、知识空白和有前景的研究方向提供了有价值的参考。未来纳入更广泛来源（如Scopus、PubMed和Google Scholar）的研究可进一步提高该领域研究图谱的全面性。

1. 引言

空气传播病原体是21世纪主要的环境和公共卫生挑战之一。COVID-19大流行凸显了开发有效空气微生物灭活技术以保障公众健康和维持社会正常运转至关重要。空气微生物的存活能力、致病性和持久性受温度、相对湿度（relative humidity，RH）、太阳辐射及化学污染物等多种环境因素影响。例如，相对湿度和温度可通过改变气溶胶水活度、盐度、pH和蛋白质构象来影响有包膜和无包膜病毒及细菌的稳定性；紫外线照射和光化学效应可产生活性氧（reactive oxygen species，ROS），导致核酸和蛋白质损伤并加速灭活。此外，颗粒尺寸、聚集状态和基质成分可提供几何屏蔽和化学缓冲作用，增强微生物对紫外线、干燥和氧化剂的耐受性。为应对这些持续威胁，全球科研界已开发并优化了多种空气微生物灭活技术，包括高效颗粒空气（high-efficiency particulate air，HEPA）过滤、紫外线杀菌照射（ultraviolet germicidal irradiation，UVGI）、光催化氧化（photocatalytic oxidation，PCO）和非热等离子体（non-thermal plasma，NTP）等。然而，传统叙述性综述受主观性限制，无法进行大规模定量分析。文献计量分析为审视大型学术语料提供了系统性、数据驱动的框架，能够绘制潜在的知识结构、识别合作网络并描绘研究演化轨迹。

2. 方法与分析

本研究选取科学引文核心合集（Web of Science Core Collection，WoSCC）数据库作为数据来源，因其具有权威的同行评审内容、完整的引文信息和标准化数据格式。文献检索与筛选遵循PRISMA框架以确保透明度和可重复性。具体检索策略为：TS=(air OR airborne OR *aerosol* OR abiotic OR atmospher*) AND (sterilization OR disinfection OR inactivation OR sanitization OR deactivation) NOT (wastewater or "waste water" or effluent*)。检索期限为1965年1月1日至2024年12月31日，语言限定为英文。经过多阶段相关性筛选、重复去除和文献计量元数据验证，最终纳入2331篇符合条件的研究。分析工具方面，采用R语言Bibliometrix包（版本4.1.3）进行描述性统计和影响评估，包括年度发文趋势、国家/地区贡献、期刊分布和引文模式分析；采用VOSviewer（版本1.6.11）构建共现和合作网络，进行主题/技术/应用聚类分析；采用CiteSpace（版本6.4.R1）分析时间动态，通过突现检测描绘学科演化轨迹并识别新兴研究前沿。

3. 结果与讨论

3.1. 年度研究产出

基于2003年和2020年的拐点，空气微生物灭活研究可划分为三个阶段。第一阶段（2002年及以前）为萌芽期，年发文量保持在12篇以下，仅占总量6.91%。第二阶段（2003-2019年）为稳步增长期，共发表889篇（38.14%），年均52.29篇。2003年SARS疫情成为关键催化剂，将空气传播风险提升为重大公共和政策关注议题，推动了医疗机构、交通枢纽和公共建筑中空气消毒与通风系统的系统评估和优化。第三阶段（2020-2024年）为快速增长期，2020至2024年间发表1281篇，占总量的54.95%，年均256.2篇，2022年达到峰值327篇。COVID-19大流行强化了科学界对生物气溶胶空气传播的关注，同时LED紫外光源、NTP和光催化等技术持续成熟，加之ASHRAE和WHO等权威机构的指导推动了实验和评估框架的标准化，共同促进了研究活动的显著增加。

3.2. 地理贡献与区域合作网络

文献计量分析显示，各国在空气微生物灭活领域的研究生产力和引文影响力存在显著差异。中国以578篇的产出居首，美国以425篇次之，随后为韩国（184篇）和日本（128篇）。欧洲国家中，德国（104篇）、英国（83篇）和意大利（60篇）发文量居中。篇均被引分析显示，英国以43.22次居首，美国（40.05次）、法国（36.61次）和德国（35.08次）表现突出，展现出较高的引文可见度和学术影响力。国际合作网络分析表明，中国虽产出最多且与美国、加拿大和韩国保持广泛合作，但美国的总链接强度（Total Link Strength）为248，高于中国的184，表明美国在全球合作网络中占据更核心的位置。COVID-19大流行后，世界各国纷纷更新室内通风和空气净化的标准与指南，如WHO于2021-2023年发布室内通风路线图、美国ASHRAE发布Std 241标准、中国国家卫健委和住建部引入通风净化技术指南等，这些政策和标准通过提高方法一致性、明确安全边界和鼓励实际验证，间接推动了研究发展。

3.3. 期刊贡献与影响分析

期刊分析揭示了发文量与学术影响力之间的明显分离。Plasma Processes and Polymers发文量居首（57篇，2.45%），Scientific Reports（52篇）和Building and Environment（50篇）次之。然而，Environmental Science & Technology和Applied and Environmental Microbiology等权威环境与微生物学期刊展现出更高的篇均被引，凸显了顶级期刊在该领域的议程设置能力。工程和建筑科学类期刊（如Journal of Physics D、Building and Environment）在等离子体机制和室内空气质量应用方面保持持续活跃，高影响因子期刊则在高级氧化和协同处理等跨学科议题上促进了交叉影响。

3.4. 高被引研究分析

高被引文献集中在近20年，特别是COVID-19大流行期间。被引次数最高的文献是Morawska等于2020年发表在Environment International的"How can airborne transmission of COVID-19 indoors be minimised?"，总被引897次，凸显了全球公共卫生危机背景下室内空气传播机制与控制策略的重大影响。早期等离子体灭菌机制研究（如Laroussi和Leipold于2004年探讨大气压空气等离子体中活性物质、热和紫外线对细菌灭活的作用，以及Fridman等于2006年研究浮动电极介质阻挡放电的空气灭菌效果）仍保持500次以上的高被引，表明基础机制研究在后续技术应用中被持续引用。光催化相关研究也占据重要位置，如Li等于2019年发表在Nature Communications的金属有机框架光催化杀菌研究被引681次。总体而言，近年高被引文献主题呈现从机制探索向多技术集成和实际应用转变的趋势。

3.5. 关键词分析

3.5.1. 高频关键词

1995-2024年期间的关键词密度分析显示了研究热点的动态演化过程。早期研究聚焦"灭活"、"大肠杆菌"、"灭菌"和"消毒"等基础主题，主要涉及经典微生物控制方法和常用实验模型。随后研究范围逐步从理想实验室条件扩展到真实环境，关注"空气"和"表面"等关键介质。进入21世纪，受益于材料科学和等离子体技术等跨学科融合，"非热等离子体"（特别是"大气压等离子体"）、"辐射"、"纳米颗粒"和"臭氧"等新兴物理化学技术成为研究热点，推动了"氧化"、"降解"和微生物"抗性"等底层灭活机制的探索。2020年以来，受全球公共卫生事件驱动，"病毒"气溶胶传播和表面存活以及"孢子"等顽强形态的灭活研究快速增加。

3.5.2. 关键词共现分析

从7659个提取和标准化术语中筛选出318个高频关键词（最低出现阈值10），聚类为三大研究主题。簇I（蓝色）以"纳米颗粒"、"TiO₂"、"空气过滤"、"制造"、"氧化"、"光催化剂"等为特征，聚焦纳米材料在空气过滤和光催化技术中的应用、性能及微生物灭活机制，研究涉及纳米材料的制备优化、活性物种的生成以及氧化应激、细胞膜损伤和DNA降解等灭活机制。簇II（红色）以"灭活"、"细菌"、"灭菌"、"大气压"、"去污"、"抗性"、"单核细胞增生李斯特菌"、"大肠杆菌"、"放电"、"非热等离子体"等为核心，主要关注NTP技术在空气微生物有效灭活和消毒中的应用及其潜在机制，包括ROS/RNS、紫外线、带电粒子轰击和电场对微生物细胞结构、蛋白质和遗传物质的协同破坏作用。簇III（绿色）以"紫外线杀菌照射"、"照射"、"传播"、"存活"、"相对湿度"、"通风"、"室内环境"、"暴露"等为特征，聚焦室内环境中通过紫外线照射和环境条件控制的病原体灭活策略与风险评估，深入分析UVGI在不同配置（如房间上部UVGI和风管内UVGI）下的灭活效率及实际应用中的安全性。

3.5.3. 关键词突现分析

突现分析识别出30个快速增长的突现关键词。初期阶段（1997-2010年），消毒研究主要利用细菌模型进行基础性探索，"大肠杆菌"、"枯草芽孢杆菌"、"细菌"和"灭菌"等关键词凸显了对传统灭菌和过滤方法的重视，研究主要采用培养依赖性定量方法、表面或液相实验体系和过滤介质性能评估。2011-2019年期间，"冷等离子体"、"非热等离子体"、"阻挡放电"、"大气压等离子体"和"氩等离子体"等NTP相关关键词的突现强度持续上升，标志着从被动去除向主动灭活和转化的技术范式转变，研究开始纳入能量输入效率指标（如电能耗电量Electrical Energy per Order，EEO）、反应器构型优化和副产物控制（臭氧、NO_x、二次有机气溶胶）。2020年COVID-19疫情爆发以来，病毒相关术语显著增加，研究主体从传统细菌模型转向有包膜和无包膜病毒及其替代物（如Phi6、MS2、H1N1和SARS-CoV-2），实验维度从传统静态舱室扩展到动态气溶胶流场和暖通空调（heating， ventilation， and air conditioning，HVAC）系统真实模拟，推动研究向更实用、更系统和更工程化的方向发展。

4. 灭活技术与机制

4.1. 紫外线照射

UV-C（200-280 nm）辐射通过诱导微生物核酸和特定蛋白质产生不可逆光化学损伤来灭活微生物，主要表现为嘧啶二聚体和6-4光产物的形成以及ROS的产生，从而抑制基因表达和复制。灭活效率受剂量定律（辐照强度与暴露时间的乘积）支配，并受波长效应影响。260 nm附近波长对核酸破坏最强，而222 nm UV-C在空气中具有相当的灭活效率且对人类皮肤和角膜穿透极浅，适用于有人空间。254 nm UV-C长期作为UVGI的基准波长，已被证实可有效灭活气溶胶化的SARS-CoV-2和风管中的大肠杆菌。近年来，200-235 nm波段的远紫外线C（Far-UVC）尤其是222 nm波长受到广泛关注。研究表明，222 nm KrCl准分子灯可有效灭活空气中革兰氏阳性和阴性细菌及多种病毒，房间上部Far-UVC消毒系统可实现气溶胶细菌的显著衰减。然而，222 nm紫外线可能产生大量臭氧，并在有NH₃和烹饪挥发性有机化合物（volatile organic compounds，VOCs）存在时形成硫酸盐纳米颗粒二次气溶胶，高强度的UV-C消毒设备还可能增加颗粒物数量浓度，其对室内空气质量的影响需进一步研究。UVGI系统性能还受设计、安装和运行参数影响，包括灯组排列、风管形状、衬里反射率和气流组织等。

4.2. 过滤

过滤通过惯性撞击、直接拦截和布朗扩散三种主要机制在纤维介质中机械捕获颗粒。通过优化孔径、纤维直径、滤材厚度和气流速度等参数，过滤系统可有效分离细菌、病毒、真菌及其孢子。当前研究重点在于将高性能过滤介质与各种微生物灭活机制相结合。纳米纤维技术因其独特的结构优势成为构建新型多功能空气过滤器的关键平台，在实现高过滤效率与低压降平衡的同时，通过集成金属纳米颗粒（银、铜）、金属有机框架（metal-organic frameworks，MOFs）、季铵盐化合物和卤胺化合物等抗菌剂赋予过滤器主动灭活功能。银纳米颗粒和铜基MOF改性过滤器对病毒气溶胶的过滤效率可达99.99%以上。还有研究利用压电聚L-乳酸纳米纤维的压电效应增强颗粒捕获能力，实现PM_2.5过滤效率超过99%的同时保持良好透气性。然而，新型过滤技术仍面临制备工艺复杂、规模化成本高、高湿环境下性能退化以及抗菌剂生物安全性等挑战。

4.3. 非热等离子体

NTP技术在大气压近室温条件下通过产生大量ROS和活性氮（reactive nitrogen species，RNS）、紫外线辐射、带电粒子和电场，实现对空气中多种病原体（包括细菌、病毒、真菌及其孢子）的高效广谱灭活。其灭活机制涉及多路径协同作用，主要包括细胞结构损伤、氧化应激诱导和生物分子降解。ROS/RNS如羟基自由基、单线态氧、超氧自由基、过氧化氢、一氧化氮和过氧亚硝酸盐可协同破坏细胞膜和细胞壁结构，导致胞内物质泄漏、膜通透性增加和细胞内ROS水平升高，进而触发脂质过氧化、蛋白质损伤和DNA断裂。对细菌孢子而言，NTP通过诱导甘油磷脂过氧化加速膜失稳。在病毒灭活方面，NTP可通过ROS/RNS介导的降解同时损伤病毒核酸和蛋白质，削弱病毒复制能力并影响其与宿主细胞的吸附。研究已开发多种等离子体装置构型，包括介质阻挡放电（dielectric barrier discharge，DBD）风管阵列、同轴DBD几何结构、小型化表面DBD空气消毒器、大气压等离子体反应器和冷等离子体离子器与静电除尘器耦合系统。湿度对等离子体效率影响显著，高湿度（70%-90%相对湿度）有利于增强灭活效果；而空气中1 ppm的氨或硫化氢等微量污染物则会显著降低NTP对气溶胶病毒的灭活效率。

4.4. 光催化

光催化技术利用半导体材料在光激发下产生羟基自由基（•OH）和超氧自由基（•O₂^-）等强氧化性ROS，有效破坏微生物细胞结构和遗传物质，导致不可逆灭活。TiO₂及其改性材料是研究重点。为提升可见光利用效率，金属掺杂（Ag、Cu）改性策略成为关键方向，Ag掺杂TiO₂纳米纤维通过降低带隙和抑制载流子复合增强了对空气中细菌和病毒的灭活能力。除TiO₂外，BiOX基光催化剂、BiOI/ZnO纳米复合材料、珊瑚状ZnO/C-ZnFe₂O₄分级结构等多种半导体材料也展现出优良的可见光抗菌活性。通过构建异质结、调控形貌和实施掺杂改性，光催化材料的活性和可见光响应性得到有效增强。多功能复合材料的发展是另一重要趋势，如Z型CuxO/Ag/SrTiO₃异质结光热催化剂可实现甲苯降解和抗菌性能的协同。在病毒灭活方面，TiO₂基光催化材料对流感病毒和SARS-CoV-2的灭活率可达99.9%以上，机制涉及病毒形态破坏、RNA和蛋白质降解。研究还将光催化技术集成到HVAC系统、建筑材料和个人防护装备中。

4.5. 组合/混合技术

单一灭活技术往往难以满足高效、广谱和安全的多重要求，多技术协同集成已成为空气微生物灭活领域的重要研究方向。典型的协同策略包括：将222 nm Far-UVC与负离子发生器结合，对细菌生物气溶胶产生显著协同灭活效果；将过滤与UV照射结合，实现捕获和灭活一体化，既利用过滤截留气溶胶微生物，又通过紫外线灭活富集在滤材表面的病原体；将NTP与UVGI结合构建病原体处理系统，在医院环境中对SARS-CoV-2展现出极高去除效率；将大气压等离子体射流与TiO₂前驱体耦合可加速大肠杆菌灭活；将冷大气压等离子体射流与H₂O₂协同处理可显著提高杀菌效率。UV与静电沉淀/电场组合在HVAC系统中可克服温度和气流速率等不利因素，对枯草芽孢杆菌等顽固细菌的灭活效率提升至93.1%。然而，组合技术的实际应用面临高能耗运行、不同微生物敏感性差异以及微生物在滤材上富集后若不及时灭活可能损害系统整体效能等挑战。

5. 挑战与未来展望

5.1. 挑战

空气微生物灭活技术面临的主要挑战包括：（1）安全性和人体健康风险方面，臭氧、过氧化氢和甲醛等化学灭活剂在有效杀菌浓度下对人体具有刺激性和急性毒性，NTP技术可能产生过量臭氧或氮氧化物等有害副产物，传统UVGI对人体皮肤和眼睛有损伤，Far-UVC（如222 nm）虽被认为更安全，但其长期安全性尤其是潜在累积效应仍需持续评估；（2）灭活效率和全面性局限方面，UVGI受视线传播固有限制，在复杂或遮挡的室内环境中存在照射盲区，微生物在紫外线暴露后可通过光复活等修复机制重新激活；HEPA过滤本身不具备杀菌功能，捕获的微生物可在滤材中存活增殖，造成二次污染风险；微生物种类（细菌、病毒、真菌、孢子）对不同灭活机制的固有抗性差异显著影响单一技术的广谱效果；（3）监测与验证瓶颈方面，缺乏标准化、快速、经济的实时生物气溶胶检测和种类鉴定方法，多种环境因素（温度、湿度、气流速率、颗粒物浓度）对灭活效率的复杂交互作用难以精确管理。

5.2. 未来发展方向

未来发展将聚焦于以下方向：（1）创新技术与材料研发，包括开发安全性特征明确的Far-UVC系统、优化NTP技术以实现ROS/RNS的精准生成和有害副产物的显著减少、开发具有固有抗菌抗病毒性能的功能化过滤材料（如纳米银、铜浸渍或光催化自清洁涂层）