闭环主动逆向学习用于高电阻率铁基非晶合金的约束发现

《Materials & Design》：Closed-loop active -inverse learning for constrained discovery of high-resistivity Fe-based amorphous alloys

　　

金属玻璃因其无序原子结构能够产生独特的功能、力学和化学性质而受到持续关注。其中，铁基非晶合金在软磁和电力电子应用中尤为重要，高电阻率对于抑制高频工作下的涡流损耗至关重要。随着开关频率和功率密度的不断提高，在保持非晶相可加工性的同时提高电阻率已成为铁基非晶合金的重要设计目标。

然而，在这类合金中实现高电阻率是一个约束发现（constrained discovery）问题，而非简单的成分优化任务。无序金属体系中的电子输运取决于成分依赖的电子结构与原子尺度化学异质性的耦合效应。在铁基非晶合金中，合金化添加可同时改变电子态、局域键合环境、短程序（short-range order）和玻璃形成能力（glass-forming ability, GFA）。因此，有利于电阻率的成分也可能降低保持完全非晶结构的可能性，使得在稀疏且高维的成分空间中试错探索效率低下。

数据驱动方法为更高效的合金发现提供了一条有前景的途径，机器学习（machine learning, ML）已越来越广泛地应用于金属玻璃的玻璃形成能力、相稳定性、晶化温度及其他成分依赖性质的预测。材料信息学中ML的系统综述强调了这些方法的通用性，而针对金属玻璃的专项研究表明，ML模型在GFA预测方面能够达到或超过人类专家判断水平，能够在广阔而稀疏的成分空间中识别玻璃形成成分，并通过经实验验证的混合分类-回归框架实现化学复杂非晶合金的理性设计。具体到铁基非晶合金，ML引导的成分优化已被应用于磁性能预测和以性能为目标的非晶相筛选，包括在大型多体系数据集上的高精度GFA分类和热参数回归。然而，这些研究大多在固定的文献汇编数据集内进行正向预测，缺乏迭代实验反馈。用于约束多目标优化的实验锚定闭环工作流相对发展不足，现有的闭环演示大多依赖中等规模或高通量数据集，例如高熵合金体系。这一局限性在小数据金属玻璃问题中尤为突出，此时目标功能性质与非晶相可行性必须同时优化，且虚拟空间扩展若与迭代实验未紧密耦合，则存在放大模型偏差的风险。

在此，研究人员开发了一种用于高电阻率铁基非晶合金约束发现的闭环主动逆向学习（closed-loop active-inverse learning）框架。该框架从稀疏的文献衍生数据集出发，集成了电阻率预测、非晶相可行性分类、基于双退火（dual-annealing）的逆向搜索以及迭代实验反馈，以逐步提高Fe-Si-B-Ni-Cr系中的搜索效率。在主动学习确立实验支持的高潜力区域后，进一步引入基于高斯混合模型（Gaussian mixture model, GMM）的局部虚拟空间细化方法，在不使搜索脱离实验现实的前提下提高采样密度。利用这一实验锚定的工作流，研究人员确定了完全非晶合金Fe_65.11Si_14.96B_10.04Ni_6.9Cr_2.99，其电阻率为215.27 μΩ·cm，是Fe-Si-B基非晶合金报道的最高值之一。第一性原理计算进一步表明，电阻率趋势可通过考虑化学无序强度和跳跃相关输运描述符来合理化解，而非仅由费米能级处的态密度决定。

铁基非晶合金在软磁和电力电子应用中受到广泛关注，其高电阻率可有效抑制高频条件下的涡流损耗。然而，实现高电阻率并非简单的成分优化，而是典型的约束发现问题：合金元素在改变电子结构的同时，也影响局域原子堆积、短程序及非晶形成能力，使得高电阻率成分往往难以维持完全非晶结构。传统试错法在稀疏高维成分空间中效率极低。现有机器学习辅助材料设计大多基于固定文献数据集进行正向预测，缺少迭代实验反馈，难以处理同时优化性能与非晶相可行性、且数据规模有限的问题。为此，研究人员开发了实验锚定的闭环主动逆向学习框架，在Fe-Si-B-Ni-Cr系中进行高电阻率铁基非晶合金的约束发现，最终获得D3成分非晶合金，其甩带态电阻率达215.27 μΩ·cm，退火后进一步升至255.78 μΩ·cm，并兼具良好软磁性能。该研究发表于《Materials》。

研究采用以下关键技术：（1）从文献整理122条铁基合金数据，以at.%表示成分并统一电阻率单位；（2）以成分、δ和Δ