通过几何约束的氢键半腙结构制备出强度高且耐龟裂的弹性体

《Nature Communications》：Strong and crack-tolerant elastomers via geometrically confined H-bonding semicarbazides

　　

摘要

开发兼具高强度、抗裂性和耐磨性的高性能弹性体始终是一个重要的挑战。本文设计了一种受生物启发的半卡巴肼链增长剂，该增长剂含有高密度的氢键结合位点，用于合成聚氨基甲酸酯-尿素（PUU）。使用两种这样的增长剂可以产生几何约束，从而促进有序的氢键阵列的形成，进而协同提升材料的机械性能。所获得的PUU-HI弹性体展现了纳米级有序的相分离结构，并实现了最大的氢键结合效果：其拉伸强度达到120.2 MPa，韧性为400.5 MJ m^?3，真实断裂应力达1.3 GPa，甚至超过了蜘蛛丝的性能。该材料还具备优异的抗裂性、抗疲劳性和高耐磨性，非常适合用于稳定、长期使用的摩擦电纳米发电机接口。固态核磁共振（NMR）分析表明，几何约束效应导致硬相区域形成有序且高密度的氢键结构，有助于高效耗散能量。通过设计特定的氢键结合模式并通过几何约束增强超分子相互作用，本研究为开发具有优异机械性能和耐用性的弹性体提供了一条有前景的途径。