疏水性策略主导了天然硅酸盐矿物上的接触电催化反应

《Nature Communications》：Hydrophobicity strategy drives contact-electro-catalysis on natural silicate minerals

　　

摘要

在催化剂-水界面上，接触电催化（CEC）技术在废水处理、金属回收以及氢气（H₂）和过氧化氢（H₂O₂）生产方面展现出巨大潜力。然而，催化剂的设计主要侧重于其电子抽取能力，而忽视了界面处的水传递过程。在此，我们采用疏水性工程策略对天然硅酸盐矿物进行改性，通过平衡水的接近和去除过程来优化催化剂与水的接触效果。作为代表性的非氟化体系，经过烷基修饰、具有中等疏水性的矿物（水接触角为125–148°）在超声作用下的H₂O₂产率达到了350.0 μmol·L^–1·h^–1，性能优于含氟矿物。机制分析表明，这一提升主要是由界面接触效率的提高带来的，而不仅仅是电子抽取能力的增强。这种策略在弱作用力条件下同样有效，使得在天然河流中实现自驱动的CEC成为可能。改性后的矿物能够选择性促进与氧化应激抵抗性和有机碳氧化利用相关的微生物的生长，其中包括Novosphingobium属细菌。综上所述，这些发现表明疏水性调控是一种有效的CEC接触优化策略。