压力依赖的A2LuCuH6（A = Li、Na、K）氢化物DFT研究及其在储氢和光催化分解水中的应用

《Scientific Reports》：Pressure-dependent DFT study of A2LuCuH6 (A?=?Li, Na, K) hydrides for hydrogen storage and photo-catalytic water splitting applications

　　摘要下一代清洁能源技术致力于寻找用于氢基能源系统的高效固态储能材料，这些材料需具备热力学稳定性及多功能光电性能。本文采用基于第一性原理的密度泛函理论计算，系统研究了A?LuCuH?（A = Li, Na, K）立方双钙钛矿氢化物的结构、储氢、力学、电子、光学、热力学及光催化性能。优化后的晶格常数从Li?LuCuH?的7.78 ?逐步增加至Na?LuCuH?的7.94 ?和K?LuCuH?的8.18 ?，体模量从43.48 GPa逐步降至39.29 GPa，表明晶格软化程度逐渐增强。形成焓分别为-43.08、-48.71和-54.99 kJ/mol的负值，验证了其热力学稳定性。Li、Na和K基化合物的重量百分比储氢容量分别为2.34、2.08和1.87 wt%，体积储氢容量分别为21.33、20.06和18.35 gH?/L。计算得到的氢脱附温度分别为329.61、372.54和420.73 K，显示出可调的释氢行为。在常压下具有1.46–2.01 eV的间接半导体带隙，且在可见-紫外波段具有强光学吸收。此外，有利的带边排列表明其适合用于全水解的光催化反应，而压力依赖的热力学参数则显示压缩下晶格刚性的增加及非谐效应的降低，展示了这些氢化钙钛矿的多功能能源潜力。