通过传统化学还原法和植物介导的化学还原法合成的Ag-Au纳米粒子与Ag-Au@SiO?纳米结构的对比研究：活性-稳定性关系

《Scientific Reports》：Comparative study of Ag-Au NPs and Ag-Au@SiO2 nanostructures synthesized by conventional chemical and plant-mediated chemical reduction routes: activity-stability relationships

　　

摘要

双金属Ag-Au纳米结构具有可调的表面和电子特性，使其成为功能纳米材料设计的通用平台。本研究系统比较了通过传统化学还原法和植物介导化学还原法合成的Ag-Au纳米粒子及其二氧化硅包覆对应物（Ag-Au@SiO₂），以考察合成策略和表面修饰对电化学反应、表面可及性和功能稳定性的影响。二氧化硅包覆作为一种模型表面修饰方法，用于调控界面性质同时保持整体纳米结构。综合采用紫外-可见光谱（UV-Vis）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、透射电子显微镜（TEM）、动态光散射（DLS）和Zeta电位分析进行表征，并结合电化学技术（循环伏安法CV、差分脉冲伏安法DPV和恒电位电流法CA）探测表面介导的氧化还原行为和比较电化学反应。采用4-硝基酚和亚甲基蓝的催化还原作为公认的模型反应，用于评估表面可及性和功能稳定性，而非特定应用中的催化性能。未包覆的Ag-Au纳米粒子表现出更快的表观反应动力学，而二氧化硅包覆的纳米结构则表现出表观反应动力学与耐久性之间的特征性权衡，这可能与表面可及性差异和传质相关效应有关。值得注意的是，化学合成的Ag-Au@SiO₂纳米结构在环境条件下储存四周后仍保持了表观催化性能，尽管表观速率常数有所下降，而未包覆的纳米粒子则表现出更为显著的表观催化性能衰减。电化学分析揭示了二氧化硅包覆后比较电化学反应响应中存在依赖合成方法的差异，特别是在植物介导化学还原法获得的体系中尤为明显。本工作在相同实验条件下确定了合成路径、表面修饰与电化学反应响应之间的定性关系。通过采用模型反应作为表面功能性的探针，本研究为评估表面工程纳米材料的耐久性和性能提供了一种可重复的框架。