综述：基于RRAM的神经形态器件用于人工智能硬件：器件物理、材料、工艺与封装

《Micromachines》：RRAM-Based Neuromorphic Devices for Artificial-Intelligence Hardware: Device Physics, Materials, Processing, and Packaging

　　

阻变式随机存取存储器（RRAM）已成为神经形态存算一体最具前景的器件平台之一，因为其两端金属-绝缘体-金属（MIM）结构能够复现生物突触的权重更新行为，同时与主流CMOS工艺兼容。本综述从四个互补的视角总结了基于RRAM的神经形态技术现状：器件物理、材料、制造工艺和封装。研究人员首先描述了细丝型和界面型RRAM的工作原理，包括形成/设置/复位（forming/set/reset）开关序列，以及用于描述复位（reset）转变的两个主导分析框架——离子迁移模型和热驱动细丝溶解模型。然后综述了已被最广泛研究的开关层和电极材料，如HfOx、TiOx、TaOx、ZnO、ZrO2以及基于Cu/Ag的电桥系统，同时介绍了用于突触器件的代表性双层和掺杂结构。讨论了RRAM能够模拟的生物功能，以及目前限制片上训练精度的非理想特性，重点区分了器件间（device-to-device）与周期间（cycle-to-cycle）变异，以及 endurance（ endurance）和 retention（ retention）要求与 workload（ workload）相关的性质。研究人员进一步总结了将RRAM集成到大规模CMOS兼容阵列中的工艺技术，包括原子层沉积（ALD）、界面氧库工程、低热预算后端制程（BEOL）集成和三维垂直RRAM（VRRAM）图案化，并讨论了先进封装策略，如2.5D/3D异质集成、小芯片（chiplet）架构、热界面材料（TIM）和纳米结构底部填充胶，这些策略是管理大型突触阵列的功率密度和互连需求所必需的，同时区分了已专门针对RRAM神经形态阵列演示的解决方案与仍为通用先进封装概念的部分。最后，将RRAM与竞争性的新兴非易失性存储器进行了基准测试，并概述了关键研究方向，如三端忆阻晶体管（memtransistor）架构、具有高性能选择器（selector）的三维集成以及硬件-算法协同设计，这些将决定基于RRAM的神经形态硬件能否从实验室演示走向设备端AI、自主系统和大规模人工神经网络加速器。相对于先前主要关注RRAM器件物理或孤立地关注开关层材料的综述，本综述的独特贡献在于明确的跨层综合，将器件级非理想特性与其对晶圆级工艺集成和先进2.5D/3D封装的影响联系起来——据研究人员所知，这种组合在近期关于基于RRAM的神经形态硬件的综述文献中尚未被联合处理。

1. 1.
   引言
   人工智能（AI）、大数据、物联网、智能工厂和自主移动性的快速扩展，推动半导体系统必须存储和处理的数据量呈爆炸式增长。由于传统的基于电荷存储的存储器正接近其物理缩放极限，大量研究致力于非电荷型下一代非易失性存储器，如铁电RAM（FeRAM）、磁RAM（MRAM）、相变RAM（PCRAM）和阻变RAM（RRAM）。其中RRAM因其简单的制造工艺、两端金属-绝缘体-金属（MIM）结构、优异的可扩展性、纳秒级开关速度、长数据保留时间以及与现有CMOS工艺的兼容性而特别具有吸引力。同时，传统计算系统仍围绕冯·诺依曼架构构建，处理单元（CPU/GPU）与存储单元物理分离。随着深度学习模型规模呈爆炸式增长，存储器和处理器之间的数据流量——即所谓的冯·诺依曼瓶颈——以及相关的功耗，已成为进一步性能扩展的关键瓶颈。因此，神经形态计算作为一种模仿生物大脑结构和信息处理策略的下一代计算范式受到越来越多的关注。神经形态系统旨在实现存内处理（PIM），其中突触和神经元样元件并行连接，使计算和存储发生在同一物理位置。在交叉开关阵列实现中，可直接利用基尔霍夫电流定律和欧姆定律，使向量-矩阵乘法（VMM）操作以O(1)时间复杂度并行执行。RRAM是此类存算一体的关键使能器件之一：其简单的两端结构和可靠的电压控制阻变（忆阻）行为使其非常适合模拟生物突触的权重调制功能。生物动机在于人脑由约10¹¹个神经元和约10¹⁵个突触组成，执行高度并行、节能的计算和模式识别。从AI算法角度看，基于RRAM的神经形态硬件与多代神经网络模型相关。主流深度神经网络和基于Transformer的模型作为第二代人工神经网络，在连续浮点激活上运行；而脉冲神经网络（SNNs）作为第三代人工智能，仅当神经元膜电位超过阈值时才产生离散脉冲。基于RRAM的SNN原则上可使空闲单元处于静态非开关状态，这是RRAM“天然适合”稀疏事件驱动计算的基础，但需注意静态电导状态在行/列偏置时仍有微小读/漏电流，外围CMOS电路独立于脉冲稀疏性消耗功率，且稀疏优势仅在数字控制逻辑为事件驱动时实现。RRAM电导还可随前后突触脉冲时间间隔Δt模拟演化，在器件级直接复现脉冲时序依赖可塑性（STDP），允许无显式反向传播算法的无监督生物启发学习规则。此外，RRAM交叉开关阵列正被积极研究作为模拟乘累加引擎，用于加速大型预训练AI模型和AI量化研究。传统人工神经网络存在灾难性遗忘，而生物大脑通过形成新突触连接同时保留现有连接来避免。如果RRAM的短期可塑性（STP）和长期可塑性（LTP）行为能被联合设计并结合适当学习算法，重要权重可被巩固而不重要权重保持灵活，为持续适应变化环境的终身学习系统提供物理基底。尽管有这些前景，RRAM器件仍表现出一系列非理想特性——非线性和不对称电导更新、显著的器件间和周期间变异、交叉阵列中的潜行路径漏电流、大阵列规模下的IR压降以及有限的endurance和retention——必须在大规模部署前解决。本综述从四个视角审视现状：(i)器件工作原理和开关模型；(ii)开关层材料、电极和代表性突触器件案例；(iii)限制片上学习精度的非理想特性；(iv)将RRAM阵列集成到可制造大规模神经形态硬件所需的工艺和封装技术。最后比较RRAM与竞争技术并概述未来方向。与近期综述不同，本综述遵循单一器件类别（氧化物基RRAM）从细丝级开关物理、材料和电极工程、晶圆级工艺集成到2.5D/3D封装的完整堆栈，明确交叉引用一个层面识别的限制如何在另一层面重现为约束，这种跨层框架是主要附加值。
2. 2.
   RRAM器件结构与工作原理
   金属-绝缘体-金属结构与开关模式。RRAM单元由顶电极（TE）和底电极（BE）及之间的绝缘开关层组成MIM堆叠。绝缘层可为有机化合物或更常见的二元/多元金属氧化物或硫族化物，电极通常为贵金属、导电非金属或金属氮化物。两种广泛器件架构：细丝型RRAM，通过氧空位聚集或金属离子（如Ag、Cu）迁移形成局域导电路径，支持多级单元（MLC）操作且开关快；非细丝型（界面型）RRAM，由于界面氧化还原反应或肖特基势垒高度变化导致电阻在整个器件面积均匀改变，倾向展示更优的模拟线性度。RRAM操作基于绝缘层中导电细丝（CF）的形成或溶解。原始器件处于高阻态（HRS），通常需一次大于工作电压的形成电压V_f进行电形成，建立首次导电细丝。形成后，施加设置电压V_set从HRS切换到低阻态（LRS），施加复位电压V_reset从LRS回到HRS。根据电压极性分为单极（仅依赖幅度）和双极（依赖极性）开关，分别由热溶解模型和离子迁移模型主导，但两机制不互斥，氧离子迁移本身热激活，任何离子漂移过程产生焦耳热可局部辅助细丝断裂，反之热溶解细丝改变局域电阻和电场，两模型描述给定偏置/极性条件下哪个耦合电化学、热和场驱动过程为速率限制。物理上，形成/设置转变可理解为绝缘层的介电软击穿。在大电场下氧离子从氧化物晶格位移并向阳极界面漂移，留下氧空位形成导电细丝。位移氧离子在电极/氧化物界面作为氧库放电。LRS中电流流经细丝。复位时氧离子复合或氧化金属沉淀迁回体氧化物，恢复HRS。重复设置/复位循环重复连接和断开细丝，通过限制顺从电流控制细丝直径避免硬击穿。细丝生长动力学可用有效细丝直径Φ的速率方程描述，表明生长速率受迁移阳离子供应限制，最终由离子跳跃速率控制，该速率通过激活能垒依赖温度。开关模型。离子迁移模型：对于单极和双极金属氧化物RRAM，设置过程始于介电软击穿，体氧化物缺氧导致细丝形成。位移O^2?离子在电极界面积累形成氧库；后续复位中O^2?离子被提供来湮灭氧空位或氧化金属沉淀。双极复位中漂移和扩散合作使O^2?从阳极进入体氧化物直接断裂细丝；单极复位中两驱动力相反。热溶解模型：为解释单极RRAM的通用复位行为，需要基于热激活细丝溶解的模型。该模型中细丝温度在电压扫描或脉冲期间上升，增加金属物种氧化概率从而局部降低电导率。局部焦耳加热与细丝最窄收缩处热溶解间的正反馈加速复位，导致观察到的突变电导变化。
3. 3.
   RRAM材料与电极工程
   氧化物基开关层（OxRAM）。HfO₂具有高介电常数、高密度、良好延展性和耐腐蚀性，最常用热ALD、电子束蒸发或溅射沉积。低温PEALD可降低污染、提高密度。形成电压可通过延长上升时间或提高温度降低。多层结构实现多级单元操作。TiO₂具有高电荷存储容量和快阻变，但高电阻率限制电子传输，PEALD非晶薄膜允许低温和可靠器件。嵌入Pt纳米晶可实现超低功耗多级操作。TaO_x提供优异endurance和低功耗，脉冲激光沉积控制Ta/O比和结晶度。非对称无源开关器件利用本征肖特基势垒抑制漏电流。ZnO具有高等效介电常数（k≈10）和易加工性，可用于透明电子。ZrO₂用于栅介质，但非化学计量锆氧化物器件良率低，通过多种方法改善。电极工程。电极通过氧清除/库行为、氧化还原活性、功函数控制、界面反应层肖特基调制和有源金属供应等功能贡献开关。例如TiN作为氧库，Cu顶电极提供氧化还原活性，Ti诱导界面层调制肖特基势垒。双层和掺杂结构用于突触器件。双层结构如HfO₂/TiO₂通过氧库稳定细丝形成/断裂，降低开关电压，改善均匀性。通过 vacancy浓度重分布、电场分配自限制和界面钉扎解释。近期进展包括Y掺杂HfO_x、三维垂直忆阻器、自整流异质结、Si插入改善TaO_x均匀性，以及氮化物、多铁性、稀土掺杂和二维材料作为开关层。
4. 4.
   神经形态功能由RRAM模拟
   生物突触通过信号强度、持续时间和频率调制权重执行学习记忆。RRAM演示的主要生物突触功能包括：长时程增强/抑制（LTP/LTD），一系列电脉冲渐进增加/减少电导；脉冲时序依赖可塑性（STDP），权重变化Δw由前后脉冲时间差Δt决定，在两终端RRAM中需将前后神经元定时信息编码为单个物理电压波形；成对脉冲易化/抑制（PPF/PPD）代表短期可塑性。多级单元操作与模拟突触权重存储不同：MLC使用迭代编程-验证脉冲优化比特错误率，而模拟突触需连续或精细分级、线性和对称电导响应，无验证步骤。结合STP和LTP可缓解灾难性遗忘。定量突触性能指标包括更新线性和对称性、可区分电导状态数、动态范围、更新噪声和元可塑性。交叉开关几何允许向量-矩阵乘法在模拟域直接执行，给予内在并行和能效。
5. 5.
   非理想特性与可靠性挑战
   片上训练要求电导线性和对称变化，但RRAM表现出非线性/不对称、器件间/周期间变异、潜行路径电流、IR压降、endurance和retention限制。区分推理加速器和片上训练的不同敏感性。非线性/不对称主要由于细丝突现形成断裂，影响片上训练。器件间变异源于随机成核，是推理主要误差源。周期间变异源于每次开关事件的随机性，是训练主要误差源。潜行路径需1S1R架构，但增加面积、电压、变异和工艺复杂度。IR压降在大阵列降级精度。Endurance约10⁶–10⁸次，通过权重转移、冗余、刷新和稀疏更新算法扩展。Retention依赖温度、电阻水平和开关历史，且随endurance退化。
6. 6.
   RRAM集成的工艺技术
   原子层沉积（ALD）用于高质量纳米级绝缘层。界面氧库工程通过插入TiN或金属膜存储氧离子。后端制程（BEOL）低温集成避免损伤下层晶体管。1T1R结构抑制潜行路径但增大面积。三维垂直RRAM（VRRAM）通过高深宽比刻蚀和ALD侧墙涂覆增加密度。纳米纹理底电极表面钉扎细丝位置改善变异。局部焦耳加热管理需高热导电极或覆盖层。选择器集成需扩散阻挡层。
7. 7.
   神经形态封装
   先进封装对RRAM系统至关重要。2.5D/3D异质集成和chiplet架构结合高带宽存储器（HBM）和逻辑。混合键合缩小互连间距降低热阻。热管理通过热界面材料（TIMs）如氮化硼填料和微通道冷却解决密集集成热点。热膨胀系数不匹配引起应力，底部填充技术需适应细间距。电纺丝和电喷雾工艺用于纳米复合底部填充，但多数为通用先进封装概念，尚未专门针对RRAM验证。未来方向包括标准化3D/chiplet外形、热管理材料创新和纳米工艺集成底部填充。
8. 8.
   应用与竞争非易失性存储技术比较
   神经形态计算提供低功耗高性能。RRAM与CMOS兼容但需满足热预算、污染控制、电极集成、光刻和晶圆级良率。与PCRAM、STT-MRAM、FeRAM/FTJ和ECRAM比较。能量效率比较需区分编程事件能量、MAC操作能量、读能量和系统级能量效率，这些在文献中报告不一致。
9. 9.
   未来展望
   基于RRAM的神经形态硬件的未来方向包括材料与界面创新（如非细丝界面开关、二维材料）、器件架构创新（三端忆阻晶体管）、三维集成与选择器开发、硬件-算法协同设计以及封装热协同优化。这些方向并行推进，以实现设备端脑启发AI硬件。