通过逆流操作提高下行床反应器中的固体持料量并减少团聚

《Fuel》：Increasing solid holdup and de-clustering in downer reactors by counter-current operation

　　

摘要：本研究采用颗粒图像测速（PIV）与光纤探针对逆流下行床的流体动力学特性进行了系统研究，旨在表征其持料量与团聚行为，以期在具有较高固体持料量和较大团聚体的提升管与通常呈现较低固体持料量及较小瞬态团聚体的并流下行床之间建立平衡。研究在两种轴向位置、多种操作条件下，对Geldart A类和B类颗粒的流动模式与团聚现象进行了量化分析。结果表明，颗粒流动由加速区发展为更成熟的稳定区域，两个测量位置间的固体持料量与团聚体尺寸分布存在显著差异。通过优化操作条件，工业FCC颗粒的固体持料量提升了40%，砂粒颗粒提升了47%，且FCC颗粒的分布更为均匀。在优化的逆流操作条件下，FCC颗粒的团聚体尺寸减小了43%，砂粒颗粒的团聚体尺寸减小了33%。

**逆流下行床反应器中固体持料量强化与团聚抑制的流体动力学机理研究**

**1. 研究背景、问题与意义**

循环流化床（Circulating Fluidized Bed, CFB）反应器因其剧烈的气固接触、高通量和连续的固体循环，在工业过程中如流化催化裂化（Fluid Catalytic Cracking, FCC）和气化等领域得到广泛应用。此类反应器内流体动力学的精确表征，对于理解从加速区到充分发展区的流动发展至关重要。在该区域，固体速度与持料量分布趋于稳定，从而确保操作稳定性并强化控制传热传质的气固相互作用。流化床内的流体动力学特性强烈受颗粒团聚体（cluster）的形成与演化影响。团聚体源于颗粒间的流体动力学相互作用及弱颗粒间力，形成更大的有效实体并降低局部空隙率，从而改变滑移速度、局部密度和气体旁路模式，显著影响气固接触效率及传热传质。在提升管反应器中，壁面附近常形成致密团聚体或条带，其停留时间、更新频率及局部空隙率直接调控壁面传热。在并流下行床中，研究表明颗粒浓度和团聚现象在壁面区域尤为显著，也存在与流动方向一致的串状团聚体。然而，逆流下行床作为一种气体向上流动而颗粒在重力作用下向下运动的接触模式，其气固反向运动改变了动量交换，增加了相对滑移，减缓了颗粒加速，并可改变固体停留时间、径向再分布及团聚体演化。尽管逆流操作有望通过增加固体持料量和停留时间来拓展下行床的操作窗口，但由于气固反向运动，其稳定操作窗口和流体动力学行为强烈依赖颗粒性质、表观气速、固体通量及反应器几何结构。目前，尚无研究系统量化逆流下行床中的团聚行为并将其与不同颗粒类型的颗粒速度和固体持料量相关联，团聚体的形成、破碎及空间分布机理尚不明确，从发展区到充分发展区的过渡也未清晰界定。因此，开展系统的实验研究对于明确逆流操作下的持料量、颗粒速度、径向均匀性和团聚行为，定义稳定操作窗口，并为反应器设计和放大奠定基础，具有重要意义。

**2. 研究内容与结论**

研究人员基于先前建立的逆流下行床整体流体动力学行为及流动均匀性改进的研究，针对逆流下行床反应器，首次系统表征了Geldart A类（商用FCC催化剂，体积平均直径约93 μm，颗粒密度1,400 kg m^-3）与Geldart B类（水洗硅砂，体积平均直径约530 μm，颗粒密度2,728 kg m^-3）颗粒在发展和充分发展流动区域内的团聚尺寸、频率及空间分布，并揭示了团聚行为与颗粒速度、固体持料量的耦合机制。研究表明，逆流操作通过增强反向气固动量交换，建立了独特的流体动力学状态。该状态在测试条件下可使固体持料量提升高达38–45%，同时使团聚体尺寸减小33–43%。研究结论指出，逆流操作系统地降低了颗粒速度、增加了停留时间并促进固体积累，从而提高了固体持料量；同时，增强的气固滑移和剪切力持续破坏颗粒间相互作用，导致团聚体不断破碎并抑制大规模聚集体的形成。这些机制在性质截然不同的Geldart A和B类颗粒中均得到一致验证，表明其受控于基本的气固相互作用机理，为理解和设计逆流下行床反应器提供了机理框架，并为其在需要高传热传质效率的过程（如催化裂化）中的应用奠定了基础。该论文发表于《Fuel》。

**3. 关键技术方法**

本研究主要采用了颗粒图像测速（Particle Image Velocimetry, PIV）和高频光纤探针（optical fiber probe）两种互补的诊断技术。PIV作为一种非侵入式外部可视化技术，用于获得示踪颗粒（Geldart B砂粒）在反应器中心平面的二维速度场，并独立验证光学探针的测速方法。光纤探针（CREC-GS-OptiProbe）则以125 kHz的高采样频率，在距探头尖端焦点区域外进行测量，以最小化流动干扰，用于表征Geldart A和B颗粒在不同径向位置的局部固体持料量、颗粒/团聚体速度及团聚体尺寸分布。固含率还通过截断阀隔离称重法进行独立标定。实验均在自建的亚克力（PMMA）逆流下行床（内径26 mm，总高2,070 mm）中进行，于距气体出口600 mm和1,200 mm两个轴向位置，对来自国内炼油厂的商用FCC催化剂和清洗硅砂，在多种表观气速和固体通量条件下开展测量。PIV与光纤探针测量结果经交叉验证，均方根误差（RMSE）介于0.13至0.21之间，证实了光学探针方法的可靠性。

**4. 研究结果**

**4.1 数据验证。** 通过截断阀法、PIV和光纤探针三种方法对两种颗粒的固体持料量和颗粒速度进行了对比验证。结果表明，光纤探针测量与手动测量及PIV结果高度一致，Geldart A颗粒的RMSE为0.20，Geldart B颗粒的RMSE为0.13（与手动值）和0.21（与PIV值）。壁面附近的较大偏差归因于测量原理差异、强速度梯度和PIV在近壁区的光学畸变，但两种技术均捕捉到颗粒速度随表观气速增加而降低的整体趋势，证实了光纤探针方法跨颗粒系统的可靠性。

**4.2 颗粒固体持料量与速度。** 对于Geldart B颗粒，在固体通量固定时，固体持料量随气速增加而略增，颗粒速度则下降；在1,200 mm下部位置，持料量显著高于上部位置，气速从0.18增至0.54 m s^-1时，持料量增加约47%（Gs=80 kg m^-2 s^-1）和29%（Gs=110 kg m^-2 s^-1）。核心-环隙结构依然存在，流动仍处于向充分发展区演化的阶段。对于Geldart A颗粒，下部位置的持料量大幅增加，在优化条件下可达8%；其径向分布比Geldart B更均匀，且在1,200 mm处，速度分布更平滑，表明流动已接近稳态。在高气速和高固体通量条件下，径向持料量分布出现离壁峰值（约7 mm处）。结果表明，Geldart A颗粒能更有效地被逆流气体再分布，在较短的反应器高度内即可达到稳定的流体动力学状态，径向梯度比Geldart B颗粒小得多。

**4.3 团聚现象。** 对于Geldart B颗粒，团聚体总数在壁面区最多（约100–120个），并向中心线显著减少；增加固体通量使团聚体数量增加，而增加表观气速使团聚体总数减少超过50%。其团聚体尺寸范围狭窄，平均约2–3个颗粒/团聚体，气速增至0.54 m s^-1时尺寸减小约33%。对于Geldart A颗粒，在低固体通量下，检测到的团聚体总数约46个，其分布并非限于壁面，中心区事件频率更高（约39 vs 壁面27–35），研究者强调这反映的是高频离散事件而非更高的累积浓度；高固体通量下团聚体总数增至55以上。增加气速使总数减少约60%，且平均尺寸减小约43%（气速从0.03增至0.12 m s^-1时，由约7个颗粒/团聚体减小）。研究者通过同时减少的团聚数量和尺寸，判定主导机制为破裂和分散而非进一步聚集。对比分析表明，Geldart A颗粒因更小、更低惯性而与气相耦合更强，对气体波动敏感，产生更大滑移速度和剪切应力，因此团聚抑制效果更显著。

**5. 讨论与结论**

讨论部分强调，逆流操作建立的独特流体动力学状态，源于增强的反向气固动量交换。与提升管中持久、壁面集中的团聚体，及并流下行床中不稳定的小型瞬态团聚体相比，逆流下行床中增强的气固相对速度增加了剪切力，促进了团聚体的连续破碎，使团聚体更加瞬态且空间均匀，从而形成更稳定、更均匀的流动结构。这与固体持料量和径向均匀性的改善相辅相成。定量对比显示，逆流操作下的FCC颗粒平均团聚尺寸比并流下行床在测试窗口内最大减少43%，而固体持料量则最高增加38%。研究者认为，虽然现有研究在反应器直径、气速、通量等方面存在差异，但比较表明逆流操作能保留下行床的小团聚趋势，同时通过反向动量交换增强固体保留。

研究结论部分指出：本研究利用PIV和光纤探针，对逆流下行床中的气固流体动力学和团聚行为进行了详细的实验研究，解析了沿反应器高度的颗粒速度、固体持料量和团聚特性。在测试操作条件下，固体持料量最高增加38–45%，团聚体尺寸最高减小33–43%，表明逆流操作对流动结构具有显著影响。向上气流系统性地降低颗粒速度、增加停留时间并促进固体积累，从而提高固体持料量；同时增强的气固滑移和剪切破坏颗粒间相互作用，导致团聚体持续破碎并抑制大规模聚集。这些机制在Geldart A和B颗粒中均被一致观察到，尽管其物理性质不同。团聚抑制程度取决于颗粒性质，特别是颗粒惯性和气固耦合强度。细小、低惯性的Geldart A颗粒与气相相互作用更强，促进团聚体变形和破碎；而较大、高惯性的Geldart B颗粒对气相剪切响应较弱，形成更小、更瞬态的团聚体。尽管结果是在特定实验条件下获得，但所观察的流体动力学行为受控于基本的气固相互作用机理，以表观气速与颗粒终端速度之比及固体质量通量等关键参数表达时，预计可广泛适用于逆流气固系统。从设计角度看，逆流下行床具有增强固体持料量、降低团聚强度和改善径向均匀性等固有优势，这些特性促进更有效的气固接触，使该构型对需要高传热传质效率的过程（如催化裂化及相关气固反应系统）特别有吸引力。总体而言，研究结果为理解和设计逆流下行床反应器建立了机理框架，为优化操作条件提供了指导，并支持未来的放大和工业实施。未来工作应扩展这些发现，探索更大规模系统中的操作限制，以量化尺度效应并验证所提出的流体动力学框架。