基于CH4和C2H6涡度协方差测量的东京居民区天然气主导CH4排放

《Atmospheric Environment: X》：Natural gas dominates CH 4 emissions in a Tokyo residential area based on eddy covariance measurements of CH 4 and C 2H 6

　　

摘要：城市甲烷（CH₄）排放是城市温室气体预算中重要但约束较差的分量，尤其在源归因方面。研究人员于2024年5月至2025年12月在东京大都市圈一个人口密集的居民区开展了CH₄和乙烷（C₂H₆）通量的准连续涡度协方差测量，以刻画其时间变率、空间异质性和源贡献。CH₄与C₂H₆通量之间的强相关性使得基于示踪物的源归因方法能够将总CH₄排放划分为天然气相关源和生物源。CH₄排放表现出明显的日变化、周变化和季节变化模式。天然气相关排放占年总量的80%以上，而生物源排放贡献较小。风向分析揭示了通量足迹内与土地利用相关的空间异质性。年CH₄排放估算为35.2–35.7 g CH₄ m^-2 yr^-1。移动测量 corroborated 了居民区和商业区天然气相关源的普遍性。这些天然气相关排放并未在地方政府排放清单中明确体现。这些发现表明，天然气使用是日本城市居民环境中CH₄排放的主导且空间可变成分，凸显了改进城市温室气体清单和减缓策略观测约束的必要性。

**论文解读：东京居民区甲烷排放的涡度协方差测量与源解析研究**

**1. 研究背景与科学问题**

甲烷（CH₄）是仅次于二氧化碳（CO₂）的第二大人为温室气体，其20年时间尺度的全球增温潜势（GWP）是CO₂的84倍，大气寿命约为11.8 ± 1.8年。因此，削减CH₄排放能够快速降低大气CH₄浓度，产生短期气候效益。城市地区被日益认为是CH₄排放的重要来源，但现有排放清单往往低估其排放量，尤其在源归因方面存在显著不确定性。生物源热点（如污水处理厂、水体、废弃物设施）和化石燃料相关源（尤其天然气分配系统）广泛分布于城市区域。涡度协方差（eddy covariance, EC）技术能够提供连续、空间代表性的通量估算，但单一通量测量难以区分不同来源。利用化学示踪物（如乙烷C₂H₆）与CH₄的比值，可有效区分天然气相关源（含CH₄和C₂H₆）与生物源（仅含CH₄）。日本已有研究在东京、大阪和堺市开展移动测量和EC观测，发现天然气相关排放占总CH₄排放的47%–64%，且官方清单可能低估城市CH₄排放。然而，东京居民区的连续通量观测和定量源归因研究仍十分缺乏。本研究旨在通过CH₄和C₂H₆通量的同步EC测量，定量解析东京人口密集居民区的CH₄源贡献，并评估其时间变化和空间异质性。

**2. 研究方法概述**

研究地点位于东京都涩谷区代代木地区（35.6644°N, 139.6845°E），周围以低中层住宅建筑为主，人口密度为16,600人 km^-2。研究人员在东海大学屋顶26 m高塔上安装了EC系统，测量高度为地面以上52 m。主要技术方法包括：（1）利用超声风速计（WindMaster Pro II）测量三维风速和温度脉动，开路气体分析仪（LI-7500DS）测量CO₂和水汽密度，激光分析仪（MIRA Ultra）测量CH₄和C₂H₆摩尔分数，采样频率为10 Hz（MIRA Ultra输出为1 Hz）；（2）采用Flux Calculator version 2和EddyPro计算半小时通量，包括坐标旋转、延迟校正、高频衰减校正和质量控制；（3）使用C₂H₆作为示踪物，根据东京天然气中C₂H₆:CH₄摩尔比（0.063）将CH₄通量拆分为天然气相关和生物源组分，并利用移动测量的经验比值（0.054）进行敏感性分析；（4）采用随机足迹模型（Kormann and Meixner, 2001）结合东京都土地利用GIS数据（4 km × 4 km范围）分析通量足迹内的土地利用组成；（5）开展基于车辆的移动测量（2023年16天、2025年28天），以CH₄超标量>0.1 ppm定义为热点，按C₂:C₁比值分类为生物源（<0.005）、天然气相关（0.005–0.1）和燃烧源（>0.1）。长期夏季数据缺口通过三种替代方法估算，并使用平均日变化（MDV）法进行插补。

**3. 主要研究结果**

**3.1 通量足迹与土地利用**

足迹分析显示，冬季居民区在足迹中占比最大（47%–61%），而初夏季以公共设施（主要为大学校园）为主（35%–61%）。盛行风在秋冬为北风，初夏为南风。道路（9%–22%）和商业区（3%–10%）的比例全年相对恒定。

**3.2 时间变化特征**

CH₄和C₂H₆通量的半小时第5–95百分位范围分别为14–153 nmol m^-2 s^-1和0.7–9.2 nmol m^-2 s^-1，表明观测区域始终为两种气体的源。CH₄与C₂H₆通量强相关（R²=0.80），回归斜率为0.054，为东京天然气C₂H₆:CH₄比值的86%，说明CH₄通量的时间变率主要由天然气相关排放驱动。日变化在除初夏外的季节呈现双峰模式（早高峰和晚高峰），冬季晚高峰高达135–140 nmol m^-2 s^-1，约为春季的1.8倍；初夏仅出现白天单峰。示踪归因表明，天然气平均占总CH₄排放的83%，且其日变化主导了总CH₄的日变化模式。生物源CH₄通量日变化小，冬季均值约17 nmol m^-2 s^-1，初夏约5 nmol m^-2 s^-1。工作日CH₄通量比周末高10%，该差异完全归因于天然气相关组分。方向区域分析显示，北部居民区（WSW–SE）呈现早晚双峰，南部大学区（SSE–SW）为白天单峰，与土地利用差异一致。

**3.3 季节变化与温度关系**

日CH₄通量在冬季最高（121 mg CH₄ m^-2 d^-1），其次为初夏，春末最低（67 mg CH₄ m^-2 d^-1）。天然气相关CH₄通量与温度呈非线性关系：低于18 °C时随温度降低而增加（斜率为?3.03 mg CH₄ m^-2 d^-1 °C^-1），反映冬季供暖用气增加；高于18 °C时随温度升高而增加（斜率3.51 mg CH₄ m^-2 d^-1 °C^-1），主要对应夏季空调制冷用气。生物源CH₄通量无明显温度依赖。

**3.4 年排放量与温室气体预算**

三种夏季插补方法给出的年CH₄排放量为35.2–35.7 g CH₄ m^-2 yr^-1，其中82%–84%来自天然气。使用移动测量比值（0.054）时，天然气占比升至91%。结合年CO₂通量（17.5–19.4 kg CO₂ m^-2 yr^-1），以20年GWP计算的总温室气体通量为20.3–22.3 kg CO₂-eq m^-2 yr^-1，100年GWP时为18.5–20.4 kg CO₂-eq m^-2 yr^-1。

**3.5 移动测量热点**

三次移动测量共识别94个CH₄热点，其中81个为天然气相关源、9个为生物源、4个为燃烧源。热点主要集中在居民区（44%）和商业区（34%）。天然气相关热点常位于餐馆、公寓楼、高速公路通风井和学校附近，最大CH₄增强值达19.4 ppm（餐馆附近）。移动测量的空间分布与足迹分析推断的CH₄通量空间模式总体一致。

**4. 讨论与结论**

**4.1 与其他城市比较**：本研究站点年CH₄排放量（35.2–35.7 g CH₄ m^-2 yr^-1）高于波兰罗兹（18 g CH₄ m^-2 yr^-1）、奥地利因斯布鲁克（11 g CH₄ m^-2 yr^-1）和日本堺市（19 g CH₄ m^-2 yr^-1），但低于伦敦（72 g CH₄ m^-2 yr^-1）、佛罗伦萨（73 g CH₄ m^-2 yr^-1）和北京（77 g CH₄ m^-2 yr^-1）。高人口密度和低植被覆盖（2%–9%）可能导致了本研究站点的相对高排放。值得注意的是，其年排放量与FLUXNET-CH₄湿地站点平均值（35.2 g CH₄ m^-2 yr^-1）相当，表明城市排放可接近以生物源主导的湿地。

**4.2 清单低估问题**：东京都政府2022财年清单显示总CH₄排放22 kt yr^-1，其中废弃物占96%，燃料燃烧占3.3%。然而，该清单未明确包含居民区天然气终端使用产生的CH₄排放。Climate TRACE数据集估计东京2024年CH₄排放为49.7 kt yr^-1，约为官方清单的2.2倍。本研究识别的天然气相关排放主要对应Climate TRACE的“建筑物”部门。生物源排放也可能被清单低估，因为观测区域内的下水道系统可能作为弥漫性CH₄源。

**4.3 排放驱动因素**：冬季低温下CH₄排放增加与住宅供暖和热水用气一致；夏季高温下排放增加与大学设施燃气空调使用有关。日变化中早晨和傍晚峰值与家庭热水需求模式相符。CO₂通量提供了补充信息，天然气相关CH₄通量的日变化与同站点先前基于O₂/CO₂测量的推断一致，但定量解释受交通和生物源干扰。

**4.4 数据缺口与不确定性**：长期夏季数据缺失是主要局限，但三种插补方法得到的年排放量差异很小（<1.5%）。天然气C₂H₆:CH₄比值可能随进口液化天然气来源而变化，但不会改变天然气主导的定性结论。

**研究结论**：本研究通过准连续EC测量量化了东京居民区的CH₄排放，发现超过80%的CH₄排放来自天然气相关源。生物源通量在时间和空间上变化较小，而天然气相关通量表现出显著的日、季节和空间变化。移动测量识别的大量热点主要位于居民区和商业区。这些排放未在地方政府清单中明确体现，凸显了识别和减缓城市天然气相关源的迫切性。本观测为城市温室气体减缓策略的制定和评估提供了关键约束。