在多组分合金体系（包含三种或更多组分）中，各种类型的扩散系数（简称“扩散率”）是定量描述扩散行为的关键物理量[[1], [2], [3], [4], [5], [6]]。然而，它们的准确高效确定长期以来一直是个挑战。目前，这些扩散率主要通过CALPHAD（相图计算）方法[7,8]结合实验方法来获得。基于Andersson和?gren的开创性工作[9]，CALPHAD方法发展出了计算多组分体系中成分和温度依赖的互扩散、内在扩散及示踪剂扩散的机制[10,11]，该方法通过将原子迁移率（简称“迁移率”）与热力学驱动力联系起来。迁移率参数存储在扩散数据库中，并主要通过DISTRA软件包[12]进行评估。现象学且实用性的CALPHAD方法的优势在于其对实验数据的自洽评估和良好拟合。在相关的实验方法中，分析方法[[13], [14], [15], [16], [17]]通常只能在离散成分点提供扩散率数据，但这既耗时又费力，尤其是考虑到描述多主元素合金的广泛成分空间的需求。因此，人们开发了更高通量的方法，如一维（1D）反演方法[18,19]和二维（2D）反演方案[20,21]。
然而，正如Sadhu等人[16]和Hillert[17]所指出的，在实际应用上述实验方法时，大多数三元及以上复杂体系的扩散研究目前仅局限于分析扩散对或复合体的成分分布。这些研究通常只能在体积固定参考框架内提供互扩散信息。因此，所评估的迁移率参数可以准确描述互扩散，但在晶格固定参考框架内（特别是在目标相的亚稳态区域内）可能无法可靠地计算示踪剂扩散率。此外，由于实验限制，缺乏示踪剂或内在扩散数据严重限制了用于优化迁移率参数的数据来源的范围和科学可靠性。
另一方面，分子动力学（MD）模拟通过直接求解牛顿运动方程来模拟原子的热运动轨迹，在物理原子尺度上进行操作。尽管在极端条件下的实验研究可能具有挑战性，但MD模拟可以轻松模拟高温高压环境下的扩散过程[22,23]。因此，MD模拟不仅提供了具有物理背景的各种扩散数据（尤其是示踪剂扩散数据），还能验证和清理实验数据。
在本文中，我们提出了一种新的CALPHAD方案，该方案深入结合了MD模拟（简称“MD方案”），以准确获得示踪剂扩散率，并据此推导出多组分体系中目标相的迁移率。该方案结合了CALPHAD和MD模拟的优势，使通常偏离实验结果的MD结果与实验结果更加一致。
我们选择了两种Ni-Co基三元体系Ni-Co-X（X = Cr, Al），它们具有典型的面心立方（fcc）单相成分范围，以扩展之前在Ni-Co-Fe体系[24]上的研究。选择1473 K作为本次扩散研究的代表服务温度。在该温度下，Ni-Co-Fe、Ni-Co-Cr和Ni-Co-Al体系的成分范围分别有大约100%、50%和20%处于稳定的fcc相区域，其余部分位于亚稳态fcc相区域。仔细选择这些体系是为了全面评估MD方案在确定不同相稳定性特征的合金体系中迁移率和各种扩散率的适用性和可靠性。
