铁电光催化剂中过氧化氢的选择性光合成：稀土4f态介导的电荷-自旋调控

《Chemical Science》：Selective H2O2 Photosynthesis in Ferroelectric Photocatalyst: Rare-Earth 4f-State-Mediated Charge-Spin RegulationOpen Access

　　

太阳能驱动光催化H2O2合成面临体相电荷复合和自旋禁阻表面动力学的严重阻碍。本研究提出了一种稀土4f态介导的策略，该策略能够同时重构能带结构并诱导自旋极化。以Aurivillius相Bi3TiNbO9作为铁电模型体系，我们证明低浓度Ce掺杂通过全路径电荷动力学调控，产生了三种协同效应：(i) Ce诱导的晶格畸变增强了铁电极化，强化了用于定向电荷分离的极化电场；(ii) 带边重构降低了载流子有效质量和激子结合能，加速了激子解离和载流子传输；以及(iii) Ce3+的未成对4f1电子诱导了自旋极化，有效降低了H2O2生成的自旋相关动力学势垒。因此，Ce掺杂的Bi3TiNbO9在纯水中实现了1151.7 μmol g?1 h?1的H2O2产生速率，较原始Bi3TiNbO9提升了6.9倍。关键在于，施加300 mT外部磁场后，速率进一步提升至1831.2 μmol g?1 h?1，为自旋极化控制的光催化提供了直接证据。H2O2通过协同的2e?氧还原反应(ORR)和水的氧化反应(WOR)路径选择性生成，同时竞争性副反应被有效抑制。本工作展示了一种整合的4f介导的电荷-自旋调控策略，将电荷分离与自旋相关的表面反应动力学耦合，实现了高效的H2O2光合成。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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