搅拌摩擦增材制造制备的 ZE21B 镁合金微观组织演变与力学性能

《Journal of Alloys and Compounds》：Microstructure Evolution and Mechanical Properties of ZE21B Magnesium Alloy Fabricated by Friction Stir Additive Manufacturing

　　

摘要：基于板材的摩擦搅拌增材制造（FSAM）是一种新颖的固态工艺，有利于生产具有优异机械性能的轻质合金构件。本文通过FSAM技术，在转速1100 rpm、进给速度50 mm/min的工艺参数下，成功制备了高强度Mg-2.0Zn-0.5Y-0.5Nd（ZE21B）镁合金层状结构。FSAM制备样品的横向搭接区未出现宏观缺陷。值得注意的是，该区域呈现出由均匀排列的菱形图案（RSP）组成的周期性宏观结构，其边长约为3 mm，这是由于FSAM过程中反复热机械循环所致。对RSP的微观结构分析表明，该区域具有均匀的微观结构，晶粒尺寸范围为2.16至3.17 μm，其显著特征为约86°的{11?20}拉伸孪晶，以及沿横向（TD）的强烈{0001}基面织构。TEM表征显示，RSP内部存在高密度均匀分布的Mg?Y?Zn?（W相）和Mg??Y?相，平均尺寸约为77 nm。沿加工方向（PD）的FSAM样品抗拉强度达到252.2 MPa，延伸率为34.7%，相较于基体材料的187.3 MPa强度和19.2%延伸率有显著提升。强度和塑性的同步提升主要归因于FSAM过程中RSP内形成的晶粒细化和均匀沉淀的协同效应。

引言：镁合金因具有固有生物相容性和良好降解特性[1]，[2]，已成为可降解植入体的有前景候选材料。重要的是，镁合金的弹性模量与人骨相当，有效缓解了因模量不匹配引起的应力屏蔽效应[3]，[4]。然而，由于六方密排（HCP）晶体结构，镁合金的滑移系有限，室温塑性较差。传统制造工艺难以加工镁合金部件，导致材料利用率低、加工成本高[5]，[6]，[7]。

近年来，增材制造（AM）作为一种变革性的镁合金加工方法受到广泛关注[8]。该技术有效克服了传统制造的固有局限性，在制造复杂轻质结构和个性化生物植入体方面具有无与伦比的优势[9]。尽管目前可通过粉末床熔融（PBF）和定向能量沉积（DED）方法对镁合金进行增材制造，但这些方法面临处理镁合金粉末的高风险以及固液相变带来的固有挑战。由于凝固诱导的缺陷，包括气孔、严重元素挥发和微观结构粗化[10]，[11]，[12]，所制造的部件往往无法满足高性能要求。

为克服上述局限，一种源自摩擦搅拌焊（FSW）的新型固态增材制造技术——摩擦搅拌增材制造（FSAM）[13]，已被确定为一种有前景的替代方案。FSAM通过绕过固液转变有效减少了冶金缺陷，特别是消除了热裂纹[14]。更重要的是，严重塑性变形与热循环的协同效应促进了动态再结晶（DRX），形成了以增强力学性能为特征的细化微观结构。此外，该工艺显著提高了制造效率，同时最大限度地减少了能耗[15]，[16]，[17]。FSAM已展现出广泛适用于各类金属体系，涵盖铝合金[18]、钛合金[19]、铜合金和镁合金[20]。这种材料通用性显著拓展了该技术的工程应用潜力。

目前，关于镁合金FSAM的研究已从验证宏观工艺可行性系统地推进到阐明复杂微观结构演变及其对力学性能的后续影响。最初，研究主要集中在实现无缺陷且可扩展的制造。Palanivel等人[21]成功验证了使用镁基WE43合金逐层制造多层结构件的可行性。Wlodarski等人[22]证明，通过多层多道次搭接方法可以实现无缺陷AZ31镁合金块体的空间扩展，每层采用三道平行路径。除宏观完整性外，FSAM固有的热-机械协同效应驱动了深远的微观结构转变，其中变形诱导的晶体学各向异性从根本上决定了强化机制。在严重塑性变形的驱动下，广泛的DRX显著细化了合金晶粒。Xiao等人[23]的研究表明，ZK61镁合金的晶粒通过DRX被大幅细化，最上层的平均极限抗拉强度高达320 MPa。类似地，Geng等人[20]报道了在Mg-Li-Al-Zn体系中，β-Li相从15.1 ± 4.3 μm显著细化至4.1 ± 1.3 μm，从而使加工方向和横向的屈服强度均提升至约170 MPa。同时，独特的热循环诱导了显著的相变。Yao等人[24]识别了新型金属间化合物（如Li?MgAl）的析出，这些化合物显著改善了微观结构均匀性，并提供了有效的沉淀强化效应。

通过晶粒细化和沉淀强化的协同机制，所制备部件的力学性能显著优于其对应基体材料。然而，尽管对整体性能的理解有了上述进展，但由于FSAM工艺的多道次特性，相邻道次之间不可避免地形成了复杂的横向搭接区。这些搭接界面经历了复杂的热循环历史和复杂的物质流动行为。迄今为止，现有文献中对于这些关键搭接区域局部微观结构演变的关注有限。

本研究通过FSAM技术制备了可降解医用Mg-2.0Zn-0.5Y-0.5Nd（ZE21B）镁合金板材。通过对横向搭接区的宏观金相观察，识别出一种独特的周期性菱形图案（RSP），并将其指定为代表性结构单元。随后，在该单元内的特定位置进行了系统微观结构表征，以阐明其形成机制和微观结构演变行为。阐明RSP的形成机制有助于建立微观结构与宏观力学性能之间的内在关联。此外，揭示热-机械耦合对RSP内部沉淀相和晶粒结构的调控机制，为优化大型可降解植入体的承载能力提供了理论基础。

实验过程

实验片段：铸态ZE21B镁合金用作基体材料，其名义化学成分详见表1。将合金锭加工为宽75 mm、长100 mm、厚2 mm的板材。将切割后的板材抛光以去除表面氧化皮，随后用乙醇溶液清洗后方可进行实验。图1展示了FSAM的示意图。将定制的H13钢旋转工具插入板材的搭接表面。

铸态ZE21B的微观结构：如图2所示，铸态ZE21B镁合金呈现不均匀的晶粒尺寸分布，晶粒尺寸范围为130 μm至210 μm。EDS面扫描显示，沿Mg基体的晶界分布着主要由Mg、Zn、Y和Nd元素组成的析出相网络。

FSAM构建体的微观结构：图3(a)展示了FSAM构建体的横截面宏观结构，揭示了无缺陷的构件，未观察到明显的冶金缺陷。该样品由五层沉积

结论：本研究成功使用摩擦搅拌增材制造（FSAM）技术制备了无缺陷的五层ZE21B镁合金构件。研究表明，特征RSP内存在非均匀微观结构和不对称应变分布。主要发现如下：

(1) FSAM技术在细化ZE21B镁合金微观结构方面表现出卓越效果。RSP内观察到显著的微观结构梯度。在强烈DRX

作者贡献声明：刘伟龙：撰写初稿、方法学、研究、形式分析。闫晓嘉：研究、形式分析、数据整理。陈俊琪：可视化、形式分析。孙玉峰：审阅与编辑、监督、资源。关少康：监督。

利益冲突声明：作者声明无已知的经济利益冲突或个人关系可能影响本文所述工作。

致谢：作者感谢河南省与中国国家自然科学基金联合基金（U2004170）的财政支持。

披露声明：作者未报告任何潜在利益冲突。

利益冲突：作者声明无已知的经济利益冲突或个人关系可能影响本文所述工作。

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刘伟龙 | 闫晓嘉 | 陈俊琪 | 孙玉峰 | 关少康

郑州大学材料科学与工程学院，中国郑州450001