一种面向全再生自密实混凝土的低能耗天然碳化途径：力学性能与全生命周期碳排放评估

《Journal of Cleaner Production》：A low-energy natural carbonation pathway for fully recycled self-compacting concrete: mechanical performance and life-cycle carbon assessment

　　

•一种低能耗常压碳化途径可赋予再生混凝土（RP）、再生细骨料（RFA）和再生粗骨料（RCA）在碳化再生自密实混凝土（CFR-SCC）中的应用价值。
•在零额外能源输入的条件下，自然碳化在28–42天内可达到与加速碳化相当的效果。
•碳化骨料可将抗压强度和劈裂抗拉强度提高至多13%。
•基于规范校准的应力-应变模型对CFR-SCC的力学行为预测精度R2 > 0.98。
•CFR-SCC的摇篮到大门碳排放减少17%；自然碳化路线相比加速碳化路线额外节省5%。

引言

全球年水泥产量已超过40亿吨，预计到2050年将达到60亿吨（Environment et al., 2018），这将加剧对天然砂石的开采。Bendixen等人（2019）在《自然》杂志上警告称，全球砂石资源面临过度开采的风险，并呼吁对其进行更严格的监测。与此同时，建筑与拆除过程产生了大量废弃物。仅中国2021年就产生了约20亿吨废弃物，其中废混凝土占比超过40%（Du et al., 2023），这使得废混凝土的高质量回收利用成为建筑业生态转型的关键问题。

再生混凝土（RC）是通过对废混凝土进行破碎、筛分和除杂处理，获得再生粗骨料（RCA）、再生细骨料（RFA）和再生粉料（RP），并部分或全部替代天然粗骨料（NCA）。大量既往研究已表征了再生骨料混凝土（RAC）的基本力学响应（Bravo et al., 2015; Etxeberria et al., 2007; Ozbakkaloglu et al., 2018; Xiao et al., 2005; Poon et al., 2009）：其强度发展规律与普通混凝土类似，但随着RCA替代率从25%增至100%，立方体抗压强度和棱柱体抗压强度通常下降10-20%，劈裂抗拉强度下降8-24%。在合适的替代范围内，其力学性能仍可满足若干工程应用需求，RAC已应用于道路基层和普通建筑结构（Xiao et al., 2018; Wang et al., 2020）。

尽管回收率不断提高，但由于缺乏成熟的利用途径，仍有约40-60%的RFA和RP被丢弃，限制了废混凝土的整体循环利用。Xiao等人提出了全再生混凝土（Xiao et al., 2023），其中RCA和RFA完全替代天然骨料，RP部分替代水泥，形成全再生自密实混凝土（FR-SCC）；后续工作已针对其力学性能、耐久性和长期收缩进行了研究，并扩展至在试点建筑中采用100% RCA混凝土进行全尺寸结构应用（Xiao et al., 2022; Tang et al., 2022; Zhang et al., 2022; Guangxi University, 2026）。然而，在粗细骨料全部替代的条件下，特别是当RP用量较大时，FR-SCC的工作性能显著下降。

自密实混凝土（SCC）通过改善流动性来缓解FR-SCC的工作性能问题。我们之前的研究（Zhang et al., 2024a, 2024b, 2024c, 2025a, 2025b）表明，FR-SCC的工作性能和力学性能可与传统SCC相当，但与传统SCC相比，掺入100% RCA和RFA仍使工作性能降低11.2%、力学性能降低16.7%，这是由于再生骨料表面附着的旧砂浆层和内部微裂纹增加了表面粗糙度和吸水率，加剧了浆体与骨料之间的摩擦。

化学浸渍法、物理处理方法（机械磨蚀、热处理、强化搅拌）和生物改性方法（微生物诱导碳酸钙沉淀，MICP）均已被提出用于改性再生骨料（Liang et al., 2020a），但各方法均存在不足：化学方法有二次污染风险且过渡区（ITZ）不稳定；物理方法能耗高且无法修复内部微裂纹；生物方法在环境波动条件下重现性差。碳化改性已成为最有前途的途径：CO2与附着旧砂浆中的Ca(OH)2和C-S-H反应生成CaCO3，填充孔隙和微裂纹，细化微观结构，改善物理力学性能和化学稳定性（Liang et al., 2020a; Liu, 2019; Fang and Chang, 2015; Gao et al., 2021; Liang et al., 2020b）。

现有大多数碳化改性研究集中于在人工控制温度、湿度和CO2浓度条件下的加速碳化。虽然短期效果显著，但它通常只利用所供给CO2的一小部分，并为高浓度CO2供给和反应箱运行产生大量能耗（Zhang et al., 2014; Cui et al., 2015）。相比之下，自然碳化利用环境大气中的CO2，在常温条件下进行，具有操作简便和成本低廉的优势。Oh等人（2024）最近研究表明，液滴辅助自然碳化可显著提高再生水泥粉料的碳化效率，揭示了孔隙演化和钙离子迁移的作用；然而，其研究仅限于RP，未涉及RFA、RCA或复合体系。因此，在RP、RFA和RCA同时碳化的全再生自密实体系中，工作性能与力学性能的耦合演化机制仍不充分。

近期关于碳化再生骨料的研究表明，CO2预处理可致密化附着旧砂浆、降低吸水率，并通过将Ca(OH)2和C-S-H转化为CaCO3和富硅产物来改善ITZ。Kou等人（2014）和Xuan等人（2017）证明了采用碳化RCA制备的混凝土具有改善的强度和耐久性，而Fang等人（2017）和Qin等人（2024）进一步定量了CO2吸收量对骨料粒径、母体混凝土强度、相对湿度和CO2暴露条件的依赖性（Cheng et al., 2025）。

碳化再生粉料也作为低碳矿物掺合料引起了关注。碳化水泥浆粉末可含有活性脱钙硅酸盐相和钙改性硅凝体，在适当碳化度下可具有与传统矿物掺合料相当的火山灰活性（Mao et al., 2024; Cisiński et al., 2024; Zajac et al., 2020; Ouyang et al., 2020; Zajac et al., 2023）。Oh等人（2024）进一步表明，控制含水率的自然碳化可显著加速环境CO2下硬化水泥细粉的碳化，支持了低能耗RP预处理的可行性。

除组分级碳化研究外，另一系列工作在材料和结构尺度上研究了全再生混凝土和自密实再生混凝土。Xiao系统总结了再生骨料混凝土的力学行为和结构应用（Xiao, 2018），再生混凝土粉料也被进一步探索作为超高性能体系中的低碳胶凝材料（Wu et al., 2024）。对于自密实体系，已报道了针对坍落扩展度和强度的配合比设计方法（Wang and Wu, 2023）、粉煤灰改性自密实再生混凝土的流变特性（Singh and Singh, 2021），以及掺入再生骨料的自密实混凝土综述（Revilla-Cuesta et al., 2020），以及渗透性评估（Pereira-de-Oliveira et al., 2014）和适合混凝土生产的再生骨料性能与组成研究（Silva et al., 2014）。然而，这些研究大多依赖未处理的再生物料或部分替代方案，尚未涉及在全再生自密实基体中同时使用自然碳化的RP、RFA和RCA。

从生命周期角度看，若干评估已量化了基于碳化回收途径的碳影响。Younes等人评估了再生粗骨料含量对结构混凝土环境足迹的影响（Younes et al., 2024），而Yang等人提供了再生骨料碳捕集与碳化的工业级全生命周期评估（Yang et al., 2024）。加速碳化与传统骨料改性途径的对比生命周期评估（Pu et al., 2023）、考虑碳化可获得的最大CO2封存量的全寿命碳核算（Jungclaus et al., 2024），以及再生骨料全球CO2封存潜力建模（Xiao et al., 2025）进一步明确了摇篮到大门的碳平衡。然而，大多数这些分析仍假设对单一再生物料流进行高能耗加速碳化；将RP、RFA和RCA耦合的自然碳化全再生自密实混凝土的摇篮到大门碳核算仍然缺乏。

综合来看，既往研究已建立了个别再生组分碳化的可行性、将再生骨料纳入自密实混凝土的可行性以及碳化回收途径环境影响评估的基础。然而，这些研究方向在很大程度上独立发展。大多数碳化研究集中于单一再生物料流（特别是RP或RCA）的加速处理，而全再生或自密实混凝土研究则一般使用未处理的再生材料或部分替代方案。类似地，现有的生命周期评估主要考虑加速碳化或单一碳化工件。因此，对自然碳化全再生自密实混凝土系统的综合理解仍然缺乏。

因此，可识别出三个具体的研究空白。第一，RP、RFA和RCA的同时自然碳化，以及随后将其联合纳入全再生自密实基体，尚未进行系统研究。第二，这些碳化工件对工作性能、强度、单轴压缩行为、孔隙结构和界面过渡区的耦合效应仍缺乏充分量化，且尚未针对该材料体系校准专门的本构模型。第三，自然碳化的环境效益尚未在共同的摇篮到大门边界内与加速碳化进行一致评估，该评估需同时考虑碳化相关处理负荷、CO2吸收量和RP的熟料替代效益。

为填补这些空白，本研究在不使用加压反应器或外源高浓度CO2供给的条件下，对RP、RFA和RCA施加常温干湿循环碳化，随后将三种碳化工件整合入碳化全再生自密实混凝土（CFR-SCC）。采用替代率矩阵来区分RP、RFA和RCA对工作性能、抗压强度和劈裂抗拉强度、单轴应力-应变响应及微观结构的单独和联合效应。采用X射线计算机断层扫描（CT）和扫描电子显微镜（SEM）将孔隙和界面变化与宏观力学行为相关联，并对CFR-SCC重新校准基于规范的本构模型。最后，以1 m3 C40混凝土为功能单位，开展摇篮到大门的生命周期评估，量化净碳平衡并分离水泥替代、CO2封存和碳化相关操作负荷各自的贡献。

章节片段

自然碳化

RP、RCA和RFA在自设计干式碳化装置中进行自然碳化，环境条件为（12-22 °C，相对湿度53-96%），每8小时定期喷水并手动翻动。碳化终点定义为连续48小时测量之间不再观察到质量增加的时间。装置完整描述和操作程序见补充材料§S1.1。

加速碳化

加速碳化在碳化箱中进行，条件为20 °C、70%相对湿度及……

碳化度检测结果

从碳化结果来看，酚酞颜色从无碳化状态下的广泛紫红色变为碳化处理后几乎无色或仅局部轻微着色（图4）。这表明再生骨料表层中的碱性物质在碳化反应过程中被大量消耗，导致CaCO3生成，并从碱性状态转变为接近中性状态。总体而言，碳化处理实现了……

轴向受压试件的破坏过程

图10展示了CFR-SCC棱柱体试件在单轴压缩下的破坏过程。如图所示，本研究中原生混凝土、再生混凝土和碳化再生混凝土的破坏过程总体相似。在初始加载阶段，试件表面未出现可见裂缝。达到峰值荷载后，表面开始出现多条不连续短细裂缝，方向大致平行于加载方向……

X射线CT分析

对八个试件（P0F0C0、P15F0C0、P15F0C100、P15F100C0、P15F100C100以及三个全替代碳化组CP15F0CC100、CP15CF100C0、CP15CF100CC100）进行了X射线CT扫描，以评估替代体系和碳化对孔隙结构的影响。全再生试件P15F100C100相较于参照试件P0F0C0表现出明显更多且分布更密集的孔隙，这与力学性能的差异相呼应。

图17展示了重建的三维孔隙分布。测量结果……

碳排放核算方法

碳排放评估遵循ISO 14040/14044生命周期评估（LCA）框架（完整细节见补充材料§S9.1）；系统边界如图21所示；温室气体排放以100年全球变暖潜值（GWP100, kg CO2-eq）报告，采用IPCC特征因子，清单通过IPCC排放因子法量化：

E = AD × EF

其中E为温室气体排放量（kg温室气体），AD表示描述活动强度的活动数据，EF为排放因子……

结论

本研究考察了碳化全再生自密实混凝土（CFR-SCC）的工作性能、力学行为、单轴应力-应变响应、微观结构以及摇篮到大门碳排放。主要结论如下：

(1) 自然碳化（RP/RFA为28天，RCA为42天）实现的CaCO3形成和CO2吸收量与加速碳化（7–14天）相当，且无需额外能源输入或专用设备。

(2) 随着再生材料替代率增加……

作者贡献声明（CRediT）

杨涛（Tao Yang）：原创稿件撰写、验证、项目管理、调查研究、形式分析、数据整理。
王景权（Jingquan Wang）：稿件审阅与编辑、监督、资金获取、概念构思。
于夏（Xia Yu）：验证、调查研究、形式分析、数据整理。
张福斌（Fubin Zhang）：稿件审阅与编辑、监督、资金获取、形式分析、概念构思。

王殿朝：撰写——审阅与编辑、验证、资源、经费获取、形式分析。
生成式AI在写作过程中的使用声明
在本工作准备过程中，作者仅使用了基础的语法和拼写检查工具。在使用这些工具后，作者对内容进行了审查和编辑，并对出版物的内容承担全部责任。
资助
本工作得到了国家自然科学基金（批准号52578206、52341802）和日本学术振兴会（JSPS KAKENHI，批准号JP24K17330）的资助，在此谨致谢意。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（批准号52578206、52341802）、日本学术振兴会（JSPS KAKENHI青年科学家资助，批准号JP24K17330）、日本水泥协会研究鼓励资助（第40期，2026年）以及日本建筑技术研究所研究资助（批准号2026-4）的支持，在此谨致谢意。
杨涛|王景泉|于霞|张富彬|王殿朝