生物活性成分脂质化的定量可持续性评估

《Journal of Cleaner Production》：Quantitative sustainability assessment of bioactive ingredients lipophilization

　　

生物活性成分的脂质化是化妆品行业中提升天然抗氧化剂稳定性和生物利用度的关键策略。然而，反应条件对环境的影响缺乏定量数据支撑，难以准确评估其可持续性。本研究采用“门到门”（gate-to-gate）评估框架，结合多种绿色指标（Green Metrics），对2015至2025年间文献报道的多种溶剂介质（挥发性有机溶剂（VOSs）、离子液体（ILs）、深共熔溶剂（DESs）、无溶剂及“二合一”系统）中进行的生物活性成分脂质化策略进行了全面的定量可持续性评估。研究共筛选65篇文献，其中41篇满足“门到门”分析条件。通过计算产率（ε）、原子经济性（AE）、化学计量因子（SF）、物料回收参数（MRP）、反应质量效率（RME）、产品质量强度（PMI）、环境因子（E-factor）和总碳排放量（TCR）等指标，并结合CHEM21溶剂选择指南和修正绿色星域（MoGSA）工具进行评估。结果发现，无溶剂系统和自型DES（self-DES）策略在减少溶剂相关环境影响、降低E-factor值和TCR值方面表现最优，同时展现出更高的催化生产率和更好的绿色化学原则符合度。相比之下，传统VOSs和ILs系统虽然也能实现高产率，但废物生成量大且分布分散，尤其在下游纯化阶段更为突出。研究还表明，单独使用产率无法区分各系统的可持续性，必须综合多项绿色指标进行全面评估。该工作为化妆品行业生物活性成分脂质化过程提供了重要的可持续性基准，有助于指导未来更环保工艺的设计与开发。

研究背景与意义：全球化妆品市场持续快速增长，消费者对可持续美容产品的需求日益增加。然而，多数天然生物活性化合物（如维生素、酚类化合物、类胡萝卜素等）存在稳定性差、溶解度低和皮肤生物利用度有限等缺陷。脂质化（lipophilization）通过酯化或转酯化反应引入脂肪链，是改善这些化合物功能特性的有效策略。目前此类反应主要在挥发性有机溶剂（VOSs）中进行，但存在毒性、易燃性和环境污染等问题。为此，研究人员对2015至2025年间报道的65篇相关文献进行系统的定量可持续性评估，采用“门到门”（gate-to-gate）分析框架（涵盖合成和纯化全过程），运用多种质量型绿色指标（如原子经济性（AE）、反应质量效率（RME）、环境因子（E-factor）、总碳排放量（TCR）等），并结合CHEM21溶剂选择指南和修正绿色星域（MoGSA）工具，对不同反应介质进行全面评价。样本数据来源于Web of Science、Scopus和Google Scholar数据库的系统文献检索，筛选后共65篇文献纳入分析，其中41篇具有完整的上下游数据。研究得出以下主要结果：（1）在底物效率方面，VOSs和DESs系统可实现接近理想化学计量的反应条件（1/SF接近1），而ILs系统变异性较大；“二合一”系统因需以底物替代溶剂，通常导致较低的1/SF值。（2）所有反应介质均可实现80–90%以上的高产率，但产率本身无法区分系统优劣，催化效率主要由底物结构、化学计量和催化剂相容性决定。（3）在生产率方面，DESs和无溶剂系统表现最优，中位数比VOSs和ILs系统高出三个数量级，归因于高底物浓度和良好的催化环境。（4）废物生成方面，VOSs和ILs系统E-factor值分布广泛（部分超过400），下游纯化阶段废物贡献最大；DESs系统因常采用水或推荐溶剂进行产物回收，上下游差异不大；无溶剂系统上下游废物均最低。（5）TCR值的变化趋势与E-factor一致，DESs和无溶剂系统展现出最有利的碳排放特征。MoGSA评估显示，无溶剂系统（如使用SLILs和自型DES）可获得最高可持续性评分（86.11–91.67），而使用有害溶剂或高反应温度的策略评分较低。讨论部分指出，单一绿色指标无法全面反映过程可持续性，必须结合多项指标进行综合评估；无溶剂和自型DES系统在减少环境影响和提升效率方面具有显著优势；高MoGSA评分通常与低E-factor和TCR相关。研究结论为：通过综合多种绿色指标评估，无溶剂和自型DES系统是生物活性成分脂质化最可持续的策略，能够在保持高产率的同时大幅减少废物生成和碳排放；VOSs和ILs系统若经过合理设计（如采用SLILs）也可实现良好可持续性；未来工艺开发应优先考虑底物自身作为反应介质的设计理念。该研究为化妆品行业可持续工艺设计提供了定量基准，对推动绿色化学在工业界的应用具有重要意义。