滞止区和皮层效应下多层断裂岩石基质中钍-230-镭-226衰变链的返向扩散

《Journal of Contaminant Hydrology》：Back diffusion of a Th-230-Ra-226 decay chain in a multilayer fractured-rock matrix with stagnant-zone and skin effects

　　

摘要

本研究开发了一个一维数值模型，用于调查具有停滞水区、蚀变裂隙皮层和完整基岩基质的裂隙结晶岩中 Th-230-Ra-226 衰变链的回扩散。应用了特定放射性核素的边界条件：Th-230 通过随时间变化的源强函数（阶梯、指数和线性衰减）从停滞区供应，而 Ra-226 则受限于零浓度边界，以确保所有 Ra-226 均源于基质原位衰变。该有限差分模型针对带衰变的分层扩散的两个解析解进行了验证，能够解决皮层与基岩之间孔隙度和阻滞度剧烈变化时的扩散、吸附和质量通量连续性问题。结果表明，薄的高孔隙度皮层比均质基质储存了更多的 Th-230，从而放大了随后的回扩散通量，而源衰减动力学对通量反转的起始和幅度起着首要控制作用。指数衰减阻止了 Th-230 的通量反转，但仍驱动了持续的 Ra-226 回扩散，表明即使母体仍然滞留，弱吸附的子体也可以被释放。空间分布和累计质量收支进一步揭示了皮层 - 基岩界面处的 Ra-226 热点以及长期回扩散的 Ra-226 质量超过 Th-230 的情景，这强调了在评估裂隙低渗透介质中污染物持久性时需要考虑层状界面和衰变链耦合的必要性。

引言

来自低渗透区的回扩散日益被认为是裂隙结晶岩中污染物长期持久性的关键控制因素。在这种环境下，溶质传输主要通过对流弥散在裂隙中进行，而周围的岩石基质则作为扩散汇阻滞迁移（Mahmoudzadeh 等，2013，Mahmoudzadeh 等，2014；Mahmoudzadeh 和 Crawford，2023）。这种基质扩散机制最初是在深层地质处置库放射性核素传输的背景下被强调的（Neretnieks，1980；Posiva，2017；SKB，2022；Sudicky 和 Frind，1982；Tang 等，1981），它本质上是双向的：一旦主要源耗竭或修复行动降低了裂隙中的浓度，反转的浓度梯度就会驱动储存的质量从基质回迁到导水通道中。

乏燃料（SF）和高放废物（HLW）深层地质处置库的长期安全性依赖于由废物形态、工程屏障（例如嵌入压实膨润土中的铜铁罐）和周围基岩组成的多屏障系统（Nagra，2024；Posiva，2017；SKB，2010b）。在结晶岩环境中，一旦罐体破损，溶解放射性核素可能穿过工程屏障传输到基岩中的导水裂隙。基质扩散——即溶质从裂隙水扩散到相邻低孔隙度岩石的过程——提供了一种关键的阻滞机制，降低了流动裂隙中放射性核素的峰值浓度。因此，理解这种阻滞机制可能反转的条件，即储存的放射性核素从基质扩散回裂隙时的条件，直接关系到处置库的安全评估。

在密度非水相液体（DNAPL）污染的背景下，已记录回扩散作为源移除后数十年至数百年间维持溶解羽流的关键机制（Chapman 和 Parker，2005；Yang 等，2015，Yang 等，2019）。现场观测和建模研究表明，低渗透单元可以表现为持久的二次源，将污染物质量释放回渗透性更强的通道中（Brooks 等，2021；Parker 等，2004；Yang 等，2017b，2017a）。这些发现促使将回扩散概念扩展到反应性溶质以及分层或层状低渗透介质，使用了解析和数值方法（Ding 等，2022；Falta 和 Wang，2017；Muskus 和 Falta，2018）。

在安全评估界，基质扩散和放射性核素再活化的可能性已得到广泛认可。诸如 SKB 的 SR-Site（SKB，2010b）和 Posiva 的运营许可证申请安全论证（Posiva，2017）等性能评估考虑了放射性核素在岩石基质中的吸附和随后的释放，最近的 Crawford 和 L?fgren（2019）的建模表明，层状岩石表征——包括裂隙涂层、蚀变边缘和未扰动基质——相对于均质假设可以显著影响滞留估计（Crawford 和 L?fgren，2019）。现场和实验研究进一步证实，裂隙壁附近的细尺度蚀变区会影响结晶岩中的示踪剂滞留（Tachi 等，2018；Wogelius 等，2020）。

然而，这些 PA 框架旨在界定辐射剂量，并且必须在集总或简化的表征中参数化复杂过程。关于回扩散动力学如何响应层状基质非均质性、特定放射性核素边界条件和源项动力学综合效应的过程水平理解仍然相对有限。尽管低渗透区的回扩散在 DNAPL 文献中已得到充分表征（见上文），但针对放射性衰变链的类似系统性处理——其中原位子体生成增加了一种保守示踪剂系统中不存在的机制——受到的关注较少。放射性核素背景下回扩散的直接现场观测还受到所涉地质时间尺度的限制，这促使使用过程水平数值模型来阐明潜在的动力学。

最近的建模研究考察了裂隙皮层、胶体促进传输和裂隙网络连通性如何共同控制放射性核素迁移，并可能产生反直觉的滞留模式和局部子体热点（Tien，2026a，Tien，2026b）。然而，由于这些框架结合了几个耦合过程，并且通常对母体和子体放射性核素施加相同的边界条件或共同注入，因此很难孤立出仅由基质原位衰变驱动的回扩散的具体作用。为了阐明这一机制，本研究开发了一个一维层状基质模型，通过使用特定放射性核素的边界条件故意解耦这些效应。强吸附母体 Th-230 通过随时间变化的源强函数从停滞区源引入（Yang 等，2015，Yang 等，2016），而较弱吸附的子体 Ra-226——尽管两种放射性核素的吸附参数存在较大不确定性，且 Ra-226 的 K_d 合理范围上限可接近 Th-230 的下限（Crawford，2010）——在同一停滞区保持零浓度，代表与裂隙流动的快速交换，并提供了一种冲洗型边界，确保所有 Ra-226 均源于基质内部的衰变。

该模型进一步纳入了多层基质非均质性，包括承载预设 Th-230 源的停滞水区、蚀变高孔隙度裂隙皮层和完整低孔隙度基岩基质，扩散传输依次从停滞区进入皮层，然后进入基岩。针对两个独立的带衰变分层扩散解析解（Li 和 Cleall，2010；Yang 等，2017b）进行了验证，表明有限差分格式和非均匀网格能够充分捕捉孔隙度和阻滞度剧烈变化时的扩散、吸附和质量通量连续性。

章节摘要

概念模型

计算域是垂直于裂隙面的一维柱体，从裂隙延伸至非均质岩石基质（图 1a）。该域划分为具有不同传输特性的三层。停滞区（0 ≤ z ≤ z?）代表裂隙 - 基质界面的低流速区，并作为母体放射性核素 Th-230 的源边界；其 Th-230 浓度根据预设的源强函数（SSFs）演变

模型验证

数值模型针对两个独立的解析基准进行了评估。图 2a 将稳态和非稳态浓度分布与 Yang 等（2017）的解析解进行了比较，涵盖了通量（FF）和无通量（FN）边界条件，显示在整个渗透深度上高度一致。图 2b 将第 10、20 年和长期稳态年的非稳态分布与 Li 和 Cleall（2010，其图 3d）的分层解进行了比较，使用数字化参考数据，并且

源衰减动力学对通量反转的影响

如图 6 中的通量分布所示，本研究的一个关键结果是回扩散行为强烈受 SSF 动力学控制。对于阶梯函数 SSF，裂隙边界的回扩散起始紧随在 t = 2.5 × 10⁵ 年施加的源截止之后，说明了边界浓度的急剧下降如何触发从前向扩散到反向扩散的快速转变。相比之下，Th-230 在指数 SSF 下没有表现出回扩散（图 5）：不同于

结论

开发了一个一维数值模型，用于模拟具有多层基质非均质性的裂隙岩中 Th-230-Ra-226 衰变链的回扩散，并在用于考察三种源强函数和两种基质配置的综合效应之前，针对已发表的解析基准进行了验证。模拟支持了以下几个主要结论。

首先，有皮层（A 型）和均质（B 型）配置之间的定量比较

生成式 AI 及 AI 辅助技术在论文准备过程中的声明

在本工作准备期间，作者使用了 Claude 协助进行语言润色。在使用该工具后，作者仔细审查和编辑了内容，并对发表文章的完整性和准确性承担全部责任。

CRediT 作者贡献声明

Neng-Chuan Tien：撰写 – 原稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法论，调查，资金获取，形式分析，数据管理，概念化。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本研究主要得到国家科学及技术委员会（NSTC，中华民国台湾）在合同编号 113-2221-E-007-108-MY3 和 114-2221-E-007-130-MY3 下的支持。

Neng-Chuan Tien

国立清华大学核能科学与技术发展中心，中华民国台湾新竹 300044