中国河北北部孔隙水和裂隙水中重金属的空间分布特征、潜在来源及健康风险：基于蒙特卡洛方法的评估

《Journal of Contaminant Hydrology》：Spatial patterns, potential sources, and health risks of heavy metals in pore and fissure groundwater: A Monte Carlo-based assessment in northern Hebei, China

　　

摘要

在工业化地区，重金属造成的地下水污染呈现出显著的空间异质性，并对人类健康构成持续威胁。本研究聚焦于河北省北部一处典型的重工业集聚区，基于199个地下水样品，采用熵权水质指数（EWQI）、正向矩阵因子分解（PMF）和蒙特卡洛模拟，对孔隙水（PW）和裂隙水（FW）进行对比健康风险评估。该框架可识别潜在污染源、刻画其空间分布特征，并对相关健康风险进行概率评估。结果表明，局部孔隙水样品水质极差，且在该区域东南部的工业集聚区呈明显的空间聚集特征，铁和锰显著超标。PMF模型识别出五种不同的污染源，其中地壳成因地尘复合源贡献率最高，以铁和锰为主，集中在东南部，并受自然还原过程控制。蒙特卡洛模拟显示，不同人群组的健康风险模式存在差异：儿童的非致癌风险更高，健康指数（HI）>1 的概率为1.23%；而成人的致癌风险更高，终生致癌风险指数（ILCR）超过 1.0 × 10?? 的概率较低（<1%）。结果表明，儿童更易受非致癌效应影响，而致癌风险主要与上尾暴露情景相关。本研究提供了一种在水文地质异质性条件下将地下水污染源与空间健康风险相关联的可推广方法。

引言

在工业化地区，采矿、冶炼和制造等重工业活动创造了巨大的经济价值，但同时也向地下水环境排放大量重金属污染物（Ma 等，2024；Mohammadi 等，2019）。这些排放的强度与工业设施的空间分布密切相关，而污染物在地下介质中的迁移与转化则强烈受局部水文地质条件控制（Markovi? 等，2023；Meng 等，2023）。河北省北部是中国典型的重工业集聚区，其复杂地形深刻塑造了地下水系统中重金属的迁移路径（Dang 等，2026；Mao 等，2021）。该区域北部以山地和丘陵地形为主，污染物优先沿构造裂隙和风化壳迁移（Dang 等，2025；Li 等，2024）。相比之下，南部平原地区地形平缓，有利于重金属的横向扩散和垂向入渗（Nistor, 2020）。此外，由于地形抬升效应，平原区降水补给较弱，延长了污染物的停留时间（Borzi 等，2019；Khan 和 Rai, 2022）。北部山丘区的采矿活动通过裂隙网络向地下水系统释放大量金属成分，是区域地下水水化学组分异常富集的主要驱动力（Hao 等，2024；Sun 等，2024）。相比之下，南部河谷平原集中分布着冶炼、制造和金属加工产业集群（Baskaran 和 Abraham, 2022；Shankar, 2019）。长期饮用受重金属污染的地下水会使当地居民面临持续的慢性健康风险（Shao 等，2025）。即使浓度极低，砷和铬等强致癌物也会通过数十年口服摄入不断累积，最终超过安全阈值（Qiao 等，2020；Tokatli, 2021；Yüksel, 2010）。此外，这些污染物还对儿童的智力发育和认知功能构成终身威胁，即便在相对较低的暴露水平下也可能导致不良健康效应（Kumar 等，2024；Sadeghi 等，2018）。

综合多学科方法已广泛应用于地下水污染物的源解析及相关健康风险评估。例如，EWQI 被用于综合评估地下水的饮用水适用性（Karadeniz 等，2024；Veskovi? 等，2024a）。PMF 等受体模型可定量区分自然源和人为源的贡献（Haghnazar 等，2022；Soonthornnonda 和 Christensen, 2008）。此外，蒙特卡洛模拟通过概率框架有效刻画了由暴露参数和污染物浓度变异性所引起的风险估计不确定性（Kumar 和 Maurya, 2025；Pang 等，2024；Ustao?lu 等，2025）。近年来，概率风险评估结合不确定性分析的应用进一步凸显了在评估健康风险时考虑暴露参数变异的重要性（Aydi 等，2026a）。然而，仅凭污染物浓度和源贡献不足以评估其对人类健康的实际威胁。地下水污染的健康影响受多种因素制约，包括暴露途径、人群易感性和特定污染物的毒理学特征（Yazman 等，2024）。近期研究表明，将源解析与概率健康风险评估相结合，可从整体上把握污染物来源及其健康效应（Aydi 等，2026b；Yazman 等，2026）。因此，有必要将健康风险评估与源识别相结合，把地下水水质数据转化为可量化的健康结局，并锁定风险干预的重点区域。

近期研究广泛探讨了地下水水质评估与健康风险，提供了宝贵的方法学见解。例如，一项将地下水水质指数与确定性/概率性健康风险模型相结合的评估发现，冶炼点附近重金属污染存在显著健康风险（Aydi 等，2026c）。伊朗库尔德斯坦农村地区一项研究应用美国环保署（USEPA）健康风险评估模型评估饮用水中的砷和硝酸盐，结论指出儿童面临最高的非致癌风险，且部分地区砷存在致癌风险（Maleki 和 Jari, 2021）。一项评估达卡出口加工区周边地表水和地下水中八种重金属的研究，采用确定性和概率性健康风险模型，发现地表水中砷、铬、铜和铅的非致癌和致癌风险均超过阈值，而地下水风险则处于可接受水平（Saha 等，2017）。一项整合水化学分析、EWQI 和蒙特卡洛模拟的概率风险评估框架应用于塞尔维亚贾达尔锂矿盆地，结果显示 86.4% 的地下水样品属于"极差"水质类别，成人和儿童的致癌风险均显著超过阈值（Veskovi? 等，2024b）。一项对中国五大河流流域主要饮用水源中19种微量元素的评估，采用水质指数（WQI）、健康风险模型和蒙特卡洛模拟，发现砷的致癌风险超过阈值，暴露持续时间和成人摄入率被识别为关键敏感参数（Gao 等，2019）。一项针对印度某地区地下水的研究，将健康风险模型（HQ、HI、CR）与主成分分析相结合，结果显示铝和铁分别在56%和58%的样品中超标，28%的成人和44%的儿童存在非致癌风险，砷和镍的致癌风险分别影响36%和46%的样品（Kumar 和 Maurya, 2025）。一项对贵阳——典型喀斯特城市建成区及周边农村地区——的研究，通过整合重金属污染指数、健康风险评估的蒙特卡洛模拟和 PMF 受体模型，考察了九种微量元素，结果揭示了"城市 > 近郊 > 远郊"的空间分异格局，并定量划分了四种污染源贡献特征（Zhu 等，2025）。然而，尽管现有研究已全面实施"源解析—风险量化"技术框架，却尚未构建空间显式、分源的概率风险图谱。

众多研究推动了地下水重金属污染的源解析与健康风险评估。然而，大多数以往研究聚焦于单一含水层系统，很少考虑对比水文地质介质之间污染源和健康风险的差异。此外，污染源、空间分布与概率健康风险之间的联系仍不够清楚。本研究开发了一个综合框架，将 EWQI、PMF、GIS 空间分析和蒙特卡洛模拟相结合，以表征河北省北部典型重工业区孔隙水和裂隙水系统中分源的地下水重金属风险。本研究的创新性在于将源贡献分析与空间风险评估以及 PW 和 FW 系统的概率健康评价相耦合。我们假设，PW 和 FW 之间的水文地质差异会导致不同的污染物源特征和空间异质的概率健康风险。该方法为地下水污染机制提供了新见解，并支持水文地质异质性地区的靶向风险管理。

研究区域

本研究聚焦于河北省唐山市北部一处典型的山地丘陵地区，地理坐标为北纬 39°55′ 至 40°27′，东经 117°34′ 至 118°55′。研究区位于燕山山脉南麓与中国华北平原北缘的过渡地带，具有典型的中低山和丘陵地形。地势由北向南倾斜，以陡峭坡度、深切河谷为特征。

水化学特征

表 3 汇总了主要水化学参数的统计量。AV：算术平均值；Max：最大值；Min：最小值；SD：标准差；CV：变异系数（%）。PAMPL：定义为超过监管阈值的样品百分比，用于量化超标频率。STD：地下水质量标准（GB/T 14848—2017）。China：生活饮用水卫生标准（GB 5749—2022）。

变异系数（CV）由公式（19）推导得出：
CV = (σ / μ) × 100%
其中 σ 为标准差……

研究局限与未来工作

在解读本研究结果时，应承认若干局限。首先，仅在四月的单一采样时段限制了地下水污染及其健康风险的季節变化刻画，未来研究需开展多季节监测。其次，FW 样品数量（n = 21）少于 PW 样品（n = 178），可能限制两种地下水系统间的统计比较。第三，PMF 源归属仍存在……

结论

本研究提出了一个综合框架，将 EWQI、PMF、基于 GIS 的空间分析和蒙特卡洛模拟相结合，以评估地下水质量、识别潜在污染源并评估分人群的健康风险。通过区分 PW 和 FW 系统，该框架可在异质水文地质条件下实现污染与健康风险的空间显式刻画。区域地下水质量总体较好，大多数样品……

作者贡献声明（CRediT）

Xun Zhang（张循）：撰写初稿、可视化、验证、方法论、调查。Zhiwen Dang（党智文）：可视化、软件、方法论。Yangyang Zhou（周阳阳）：资源、数据管理。Zonglong Zheng（郑宗龙）：项目管理、概念设计。Zhiqiang Gong（宫志强）：撰写审校与编辑、监督、资源、项目管理。Le Zhang（张磊）：撰写审校与编辑、监督。Zhishen Ma（马志深）：可视化、形式分析。

利益冲突声明

作者声明，不存在已知的竞争性财务利益或个人关系可能对本文所报告的工作产生影响。

致谢

本研究由河北省教育厅科学研究项目（项目编号：QN2025362）资助。该资助对本研究核心的采样和数据收集工作提供了关键支持。衷心感谢田间技术人员和实验室分析人员，其细致的工作确保了样品及后续数据的高质量，他们的专业与投入对本研究的成功至关重要。

Xun Zhang | Zhiwen Dang | Yangyang Zhou | Zonglong Zheng | Zhiqiang Gong | Le Zhang | Zhishen Ma
河北建筑工程学院，河北张家口 075000，中国