《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Research on the synthesis and functional mechanism of hydroxyethyl cellulose modified dust suppressant with high anti-disturbance performance
编辑推荐：
摘要为了提高煤炭堆放和运输过程中的抑尘性能，本研究聚焦于通过将丙烯酰胺（AM）和衣康酸（IA）接枝到羟乙基纤维素（HEC）上制备的改性聚合物体系。系统研究了作为引发剂的过硫酸铵（APS）和作为交联剂的N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）不同用量对物理化学性质和抑尘性能的影响。
摘要
为了提高煤炭堆放和运输过程中的抑尘性能，本研究聚焦于通过将丙烯酰胺（AM）和衣康酸（IA）接枝到羟乙基纤维素（HEC）上制备的改性聚合物体系。系统研究了作为引发剂的过硫酸铵（APS）和作为交联剂的N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）不同用量对物理化学性质和抑尘性能的影响。引发剂和交联剂共同调控聚合和网状结构的形成。优化后的配方展现出优异的机械强度、润湿性和抗风蚀性，在44小时风蚀试验后残存质量达到98.125%。分子动力学模拟提供了更深入的机理洞察，径向分布函数验证了抑尘剂、水和煤之间的分子相互作用；均方位移揭示了低引发剂条件下适度交联有利于水的迁移；界面吸附能表明平衡的交联和均匀的接枝增强了界面结合。最优的引发剂/交联剂比例产生了一种柔韧而稳定的交联网络，具有较低的吸附能，宏观上表现为高粉尘黏附性、良好的润湿性和优异的抗风蚀性。
引言
随着煤炭、矿产和基础设施产业的快速发展，煤炭堆场、矿区以及运输过程中产生的煤尘排放已成为制约清洁生产安全和环境安全的关键因素[1], [2]。空气中的煤尘会恶化空气质量，并增加暴露人群患呼吸道和心血管疾病的风险[3]。长期职业暴露于可吸入煤尘与尘肺病及其他慢性肺病相关，给矿区带来严重的健康和社会经济负担[4]。煤尘控制对于保障矿工的职业健康、设备运行安全以及矿区环境保护至关重要[5], [6], [7]。在各种方法中，化学抑尘法最为突出，主要通过复配或合成对化学药剂进行改性[8], [9], [10]。复配改性依赖组分的物理混合和弱相互作用，改进幅度有限，且本质上会产生多相混合物。由于相容性差，这些混合物容易发生相分离、分层或沉降，导致储存或使用过程中性能波动、降解和重现性差。相比之下，合成改性利用化学反应从分子设计层面定制聚合物结构，专门针对煤尘或特定环境条件[11]。通过系统地调整链长和官能团类型/密度可以进一步提高性能[12], [13], [14]。通过稳定的化学键引入亲水性、黏附性或交联性基团，避免了多相共存问题，赋予抑尘剂更高的效率、环境耐受性和更长的使用寿命[15], [16], [17]。
Zhang等人将实验方法与分子模拟相结合，研究了不同条件下聚合物基抑尘剂的黏附行为和相互作用机理[18]。Ma等人通过羟乙基纤维素、丙烯酰胺和丙烯酸的自由基共聚制备了具有良好流动性和吸水能力的凝聚材料[19]。Chen等人引入了一种使用缓释离子交联剂的延迟交联策略，实现了煤层内的可控凝胶化和改善的渗流行为；所得大分子网络增强了保水性和韧性，有助于源头控尘[20]。Zhao等人开发了一种基于EP多糖的水凝胶，与表面活性剂结合后表现出强稳定性、改善的润湿性和保水性，实现了有效的抑尘[21]。Wu等人利用Maillard反应构建了抑尘体系，并通过共价聚合进一步提升了其性能[22]。Huang等人通过聚合物共混制备了SA-PVA-CMC（SPC）粘合剂，并利用响应面法优化了SPC/CMCS/BS-12配方，该配方具有高压强、强抗风蚀性、高效抑尘性以及由氢键和表面吸附驱动的加固效果[23]。Xi等人通过接枝和改性卡松醇制成了吸湿性SCPES抑尘剂，并利用荧光光谱和模拟研究了其合成与润湿机理[24]。Liu等人将SA与PVA和PAM交联，加入CAS形成了满足矿区降尘要求的三维网状水凝胶[25]。
聚合体系的性能在很大程度上取决于合成条件，尤其是引发剂和交联剂的用量，它们调控着聚合过程及微观结构[8]。引发剂影响反应进程与速率[26], [27]，交联剂则在链间形成共价键，构建出三维网络以提高稳定性[28], [29]。研究表明存在协同效应，适当的配比可平衡链增长与交联，获得均匀聚合物[30], [31]。例如，Ding等人通过优化引发剂和交联剂用量制备了自修复抑尘剂[32]。Susmanto等人则通过改变这些添加剂的浓度，获得了具有致密结构的吸水性生物高分子[33]。然而，当前研究主要集中在聚合物改性与宏观测试上，引发剂用量与交联密度之间的耦合作用对聚合物产品特性的影响，以及聚合过程中交联网络的演变规律仍知之甚少。尤其缺乏针对这些耦合作用的系统化定量分析，特别是利用分子动力学模拟揭示微观相互作用机制。
因此，本研究提出了一种通过将丙烯酰胺（AM）和衣康酸（IA）单体接枝到羟乙基纤维素（HEC）上的合成改性路线。通过调节引发剂过硫酸铵（APS）和交联剂N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）的高、低水平用量，系统研究了不同水平对抑尘剂宏观性能和微观结构的影响规律及内在机理。结合宏观性能测试，如粉尘黏附实验、单轴抗压强度试验、润湿性系列试验和抗风蚀试验，以及分子动力学模拟计算相关分子模拟参数，包括径向分布函数（RDF）、均方位移（MSD）、扩散系数（D）和界面吸附能，从宏观实验和微观机理两个角度探讨了反应体系的结构演变和性能差异。
章节摘要
材料
实验中，首先对煤样进行破碎、研磨和筛分，控制粒径小于150 μm，获得较均匀分布的煤粉。随后将煤粉在真空烘箱中以50 ℃干燥超过10小时。干燥后取出样品并密封保存在气密袋中备用。元素分析和工业分析结果列于表1，确认该样品为无烟煤[34]。
如图1所示，HEC的Fig. 2g
多因素水平实验分析
图4展示了抑尘剂作用下煤尘颗粒结合形成煤壳结构的微观机理示意图。煤尘颗粒与聚合物抑尘剂之间的结合作用主要包括氢键和范德华力。此外，改性官能团（-CONH2和-COOH）增强了其对煤颗粒的吸附和润湿效果，干燥后形成三维交联网络
结论
- (1)
引发剂主要通过控制反应活性和接枝效率来主导改性聚合过程。低引发剂水平导致初始自由基浓度不足，聚合反应温和但不完全。HEC分子链上的可接枝位点未能被充分激活，导致接枝率较低。相反，高引发剂水平会急剧增加自由基浓度和接枝位点数量，增强反应
CRediT作者贡献声明
DING XUHAN：撰写-初稿，资助获取，概念构思。ZHAO ZIDONG：撰写-审阅与编辑。PENG HUITIAN：验证，形式分析。LUO ZHENMIN：项目管理。WANG KAI：软件。FU QINGYUN：方法论，形式分析。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文工作的已知竞争财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到国家自然科学基金（项目编号：52204234）和陕西省青年创新团队项目（25JP104）的资助。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文工作的已知竞争财务利益或个人关系。
Ding X. | Fu Q. | Wang K. | Luo Z. | Peng H. | Zhao Z.
西安科技大学安全科学与工程学院，陕西省西安市雁塔中路58号，邮编710054
