《Journal of Environmental Sciences》：Coupling microbial functional profiles with depth-resolved molecular transformation of dissolved organic matter in mangrove sediments
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•深度分辨剖面揭示了DOM的方向性分子转化。•在埋藏过程中，DOM从氧化的CHO类分子转化为富硫的还原态分子。•微生物代谢沿垂直氧化还原梯度发生重组。•微生物的选择性利用与保留塑造了DOM的转化过程。•DOM-微生物耦合将氧化还原梯度与碳持久性联系起来。引言海岸红树泥含有高度
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深度分辨剖面揭示了DOM的方向性分子转化。
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在埋藏过程中，DOM从氧化的CHO类分子转化为富硫的还原态分子。
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微生物代谢沿垂直氧化还原梯度发生重组。
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微生物的选择性利用与保留塑造了DOM的转化过程。
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DOM-微生物耦合将氧化还原梯度与碳持久性联系起来。
引言
海岸红树泥含有高度动态的溶解性有机质（DOM）库，在沉积物-水界面碳转化中发挥核心作用。高有机质输入和快速埋藏形成了强烈的氧化还原梯度，调控早期成岩过程中的DOM加工（Soper et al., 2019）。尽管红树泥被广泛认为是重要的海岸碳储库，但埋藏碳的持久性最终取决于DOM在分子层面如何被转化、再加工和选择性保留（Gress et al., 2017）。在红树泥中，DOM是最具流动性和反应活性的有机碳库，将微生物代谢、氧化还原过程以及碳的生物可利用性与上覆水体的交换联系起来（Chen et al., 2025; Cooray et al., 2025）。因此，阐明DOM的来源、组成和转化途径是评估红树蓝碳持久性和稳定性的必要前提。
在红树-河口连续体中，DOM来源于多种源，并在输送、埋藏和早期成岩加工过程中经历持续的分子转化（Chen and Hur, 2015; Yan et al., 2021）。由紫外-可见吸收和荧光激发-发射矩阵（EEMs）导出的光学指数为DOM的来源、腐殖化程度和转化状态在不同环境梯度上的可比指纹提供了依据（Begum et al., 2023; Lu et al., 2020）。超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）在分子式水平上进一步解析了DOM，使对与DOM反应活性和热力学约束相关的分子特征的直接评估成为可能（Herzsprung et al., 2017）。将光学指纹与FT-ICR-MS分子特征相结合，可评估DOM埋藏是反映被动保存还是氧化还原限制下的方向性分子转化（Begum et al., 2023; Xiang et al., 2023）。
微生物社区组织和功能潜力从根本上制约了在氧化还原和能量限制下可行的DOM转化途径（Huang et al., 2026; Jesussek et al., 2013; Kramer et al., 2012; Liu et al., 2021）。在还原和硫酸盐条件下，硫可以被掺入DOM形成溶解性有机硫和含硫分子式，如地热研究和实验室研究所证实（Gomez-Saez et al., 2016; Pohlabeln et al., 2017）。微生物硫循环，包括异化硫酸盐还原和硫化物氧化，可能进一步影响无氧沉积物中的含硫DOM（Jorgensen et al., 2019; Wasmund et al., 2017）。然而，大多数以往研究侧重于表层或侧向梯度，限制了我们重建DOM沿反应进度和氧化还原分带演化轨迹的能力（Balzano et al., 2018; Myllykangas et al., 2020; Yu et al., 2023a; Zhang et al., 2024）。垂直沉积物剖面自然地整合了反应进度和氧化还原分带，为解析氧化还原-微生物-DOM相互作用以及沿深度梯度的微生物功能变化与DOM分子演化的耦合提供了理想框架（Baker et al., 2015; Wang et al., 2021b）。在该框架内，光学表征提供高通量、可比较的光学指纹，用于解释来源和腐殖化程度（Shi et al., 2021），而FT-ICR-MS在分子式水平上解析DOM并产生分子组成剖面，以识别环境梯度上的分子演替和潜在稳定化途径（Yu et al., 2023b）。将宏基因组学与匹配深度层的化学指纹配对，可建立深度分辨的证据链，将微生物群落结构、功能剖面与DOM分子演化联系起来（Pozarycki et al., 2024; Yu et al., 2023b）。
本研究探讨了沿垂直沉积物梯度，深度分辨的微生物功能剖面如何与DOM的分子转化和组成耦合。通过整合匹配深度的溶解性有机碳（DOC）测量、荧光DOM光学指纹、固相萃取DOM的超高分辨率FT-ICR-MS表征，以及红树泥岩心中的鸟枪法宏基因组功能剖面，我们旨在：（i）解析DOM在埋藏过程中的方向性分子轨迹；（ii）识别与这些轨迹相关的深度分辨微生物功能模式；（iii）建立将微生物功能分层与DOM转化联系起来的基于过程的框架。这些结果共同阐明了微生物功能重组如何与埋藏过程中的DOM转化相关联，并为理解蓝碳生态系统中的碳稳定化提供了机制基础。
各章节摘要
研究区域与采样计划
沉积物采集自中国福建省漳州市两个具有代表性的红树区域：漳州红树林国家级自然保护区和九龙江口红树林省级自然保护区。两个区域均为亚热带季风气候，受同一河口系统影响，代表中国东南沿海重要的蓝碳热点（图S1）。在每个区域各设置了两个采样点，编号为A至D，其中A至B岩心
DOC和光学指数的垂直变化模式
沿红树泥岩心，四个岩心（A-D）中的DOC浓度均随深度增加而降低（图1a）。Mann-Kendall趋势检验表明，所有岩心中DOC浓度随深度呈显著单调下降（τ ≈ -0.55至-0.79，p < 0.05；表S3）。DOC浓度在表层通常较高，随后几乎单调向下递减，仅在少数中间深度出现小幅波动。与DOC趋势相反，四个岩心中的HIX均随深度
DOM指数与分子老化标志之间的垂直关联
DOC和光学指数共同界定了红树泥中DOM转化状态和反应活性沿深度的变化。沿沉积物剖面，DOC浓度降低伴随HIX增加和类腐殖质组分C1增加，表明埋藏过程中腐殖化程度增强。FI和BIX的同步增加进一步表明深层DOM库中微生物印记的增大（Garzón-Cardona et al., 2024; Lambert et al., 2016），这与沿垂直方向微生物再加工
结论
本研究沿红树生态系统垂直沉积物梯度整合了光学指数（UV-Vis和EEM-PARAFAC）、FT-ICR-MS分子指纹以及宏基因组功能剖面。结果揭示了DOM在埋藏过程中的一致转化，其特征为DOC浓度降低、腐殖化信号增强，以及从表层氧化的CHO主导型分子组合向深层还原的富硫DOM的分子转变。深度分辨的
CRediT作者贡献声明
黄露尧：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，可视化，软件，方法论，调查研究，正式分析，数据管理，概念化。孙斌：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法论，调查研究，经费获取，正式分析，数据管理，概念化。张坤宇：撰写——审阅与编辑，方法论，调查研究。雷浩杰：
利益冲突声明
作者声明不存在任何已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文所报告的工作。
致谢
本研究由国家自然科学基金（批准号72394404）、中国博士后科学基金（批准号2024T170508、2024M751772和GZB20240396）资助。我们衷心感谢厦门大学卢昌义教授、漳州红树林国家级自然保护区管理处以及福建九龙江口红树林省级自然保护区保护工作站对野外采样的协助。
黄露尧|孙斌|张坤宇|雷浩杰|王聪|王琪|曹志威|廖杰明|蒋一舟|张云磊|熊云婷|王沛|卢永龙
