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《Journal of Environmental Chemical Engineering》：A Novel LEC Framework Incorporating Source Resolution: Spatiotemporal Evolution and Multi-Scenario Prediction of Soil Heavy Metal Risks

　　

摘要：识别土壤重金属污染来源并评估未来变化的风险，对于实施有效的土壤污染分区防控和修复至关重要。本研究以西安新区2013年和2023年的实地数据为基础，建立了"土地利用模拟—重金属趋势外推—扰动情景校正"（LEC）耦合模拟框架。基于对重金属污染来源的系统分析，该框架预测了不同发展情景下土壤重金属浓度的时空演变及其生态风险响应。我们开展了2013年至2023年重金属来源的时空分析，并评估了其生态与健康风险的演变。

（1）土壤受到全部八种重金属的轻微污染，2013年和2023年的Nemerow综合污染指数均值分别为1.51和1.65。（2）农业和交通来源的贡献呈下降趋势，而工业贡献在此期间增加了5.8%。（3）与基准情景相比，UES情景下重金属的累积速率因不透水地表扩张而表现出显著的空间差异，在新开发土地周边的Cr和Cu等元素增幅尤为明显。本研究将污染来源解析与未来情景模拟相结合，预测了不同情景下重金属浓度及其生态风险，为土地利用规划和区域环境管理提供了指导。

引言：随着城镇化和农业现代化的快速推进，土壤重金属污染已成为一个突出的全球性环境问题[1],[2]。As、Cd、Cr、Pb、Cu、Hg、Ni和Zn等重金属在环境中残留，会破坏土壤的物理、化学和生物性质[3],[4]。它们还会在食物链中累积，导致器官功能障碍和癌症等慢性健康危害[5]。土壤重金属污染来源复杂多样，包括由人类活动引起的污染，可分为点源和非点源[5],[6],[7]，以及由地质活动引起的自然污染[8],[9]。实现对区域土壤重金属污染的精准差异化管理至关重要，需克服传统单一来源解析技术在归因非线性污染方面的局限性。因此，开发可靠的多模型来源解析框架和评价方法，是制定特定区域污染防控策略的紧迫挑战。

来源解析技术体系正从单一方法向多技术集成快速发展，传统统计方法为重金属污染来源解析奠定了重要基础[10],[11],[12]。主成分分析（PCA）和聚类分析作为早期核心工具，在降维和空间差异分析中发挥了重要作用[13],[14],[15]。Li等[16]使用APCS-MLR模型研究了阳春多金属矿区周边的重金属来源，确定交通排放、自然来源和农业来源为主要污染源。尽管上述受体模型在识别污染源方面表现良好，但无法准确表征多种污染物和来源共存复杂环境中污染物与其来源之间的非线性关系[11]。

PMF模型通过非负约束优化显著提高了来源解析的鲁棒性。研究将PMF模型与其他分析方法结合，定量分析土壤重金属来源，为精准土壤污染防控提供了科学依据[17],[18]。Ma等[19]将APCS-MLR模型与PMF模型结合分析矿区矸石污染来源，突出了多方法验证的必要性。此外，研究人员还将地统计学引入APCS-MLR模型分析，定量评估重金属污染来源及其贡献率，并以可视化方式呈现污染空间格局[20],[21]。Yuan等[22]将自组织映射网络（SOMs）、PMF和梯度提升决策树（GBDTs）与混合机器学习方法集成，以提高定性定量层面污染源识别的准确性，并降低PMF结果的潜在不确定性。本研究运用GIS技术，将相关性分析和驱动分析相结合，并与多模型交叉验证进行来源解析，从而实现对污染源及其贡献比的精准识别。

为有效控制土壤重金属危害，必须研究重金属在土壤生命周期内的迁移转化规律，并在不同情景下开展长期监测和趋势分析。土壤污染预测模型可用于评估未来土壤重金属污染的空间异质性和风险趋势[23],[24]，并为制定差异化的环境保护政策提供支持。土壤重金属预测模型包括超标持续时间预测模型、累积累积预测模型、灰色聚类分析、STEM剖面模型和情景模拟预测模型[25]。He等[26]提出了基于情景预测的土壤重金属时空模拟与预警方法。在湖泊水质研究中，CA-Markov模型被用于模拟生态承载力的变化，为未来生态系统预测提供依据，展示了该模型在复杂生态系统中的应用潜力[27]。Qiao等[28]开发了RF-Pearson耦合改进的CA-Markov模型，模拟和预测全国收缩型城市地表热岛的时空演变格局，准确预测了2030年的热环境趋势。元胞自动机-Markov（CA-Markov）模型作为跨学科集成的经典时空动态模拟工具，在土地利用变化和生态过程演化等领域展现出强大的模拟和预测能力[29],[30]。CA-Markov模型引入土壤重金属污染研究领域后，实现了跨空间单元重金属迁移路径和累积模式的量化，克服了传统方法固有的时空耦合分析局限性。综合分析表明，情景预测与CA-Markov模型集成在处理时空复杂性和模拟多种政策情景方面具有明显优势。相比之下，其他模型在适用性、灵活性和综合性方面存在一定局限[31]。因此，情景预测模型在复杂环境风险评估和长期预测场景中具有显著优势。

基于长期监测数据，本研究记录了土地利用变化与人类活动相关的重金属累积风险，以及不同发展情景如何改变污染的空间分布。本研究的主要目标是：（1）评估2013年至2023年西安新区土壤重金属污染的生态污染状况和空间异质性；（2）定量评估土壤中重金属的生态风险和居民潜在健康风险；（3）采用多模型方法分析土壤重金属潜在来源，调查土壤重金属的来源组成和贡献率；（4）预测不同未来情景下土壤中重金属的分布格局，并使用生态风险评估模型分析城市扩张情景下的潜在风险。本研究建立了土地利用变化（LEC）耦合模拟框架，通过整合土地利用变化模拟与重金属累积趋势分析方法，将历史污染演变特征与未来土地利用情景相关联，从而实现从追溯历史污染源头到评估未来风险的动态模拟。这为土壤重金属污染的防控提供了科学依据和合理建议。研究技术路线如下（图1）。

## 研究区域
西安新区位于西安和咸阳建成区之间。作为国家中心城市的副中心，该区域包含五个新镇：沣东、沣西、秦汉、空港和泾河新城（图2）。其地理坐标为东经108.948°、北纬35.5°，总面积为900.21平方公里。该区域自然地貌以平原和阶地为主，地势北高南低。气候为暖温带。

## 描述性统计
2013年，Cu、Zn和Cr的标准差相对较大，表明浓度分布存在显著异质性（图4）。具体而言，Cu的变异系数相当高，表明Cu在土壤中分布不均。较高的变异系数表明该元素在土壤中分布变异性更大，可能反映该区域不同程度的人类扰动或污染源的影响。

## 时空土地利用模拟可靠性验证
本研究使用IDRISI中的VALIDATE模块对2023年土地利用模拟结果进行了验证。模拟图与实际景观的一致性非常高（图17a和b）。具体而言，Kstandard（标准化Kappa值）为0.8359，Klocation（空间位置Kappa值）高达0.8782，充分展示了该模型在再现研究区域土地利用空间分布格局方面的优越性能。此外，Kno……

## 结论
本研究建立了LEC耦合框架，对该区域土壤重金属的时空轨迹进行了全面分析，涵盖历史累积模式和未来趋势。利用2013年至2023年收集的实地数据，研究了重金属污染来源及其生态健康风险的变化。随后，采用CA-Markov模型模拟未来土地利用格局并分析影响……

## 未引用参考文献
[66]、[67]、[68]、[69]、[70]、[71]、[72]、[73]、[74]、[75]、[76]、[77]、[78]

## CRediT作者贡献声明
赵秀芳：撰写—初稿，方法论。侯康：资源，资金获取，形式分析。李旭祥：资源，项目管理。李小平：资源，形式分析。刘泽宇：软件，调查研究。朱新源：监督，软件。张洛鸿：资源，形式分析。朱羽杰：软件，调查研究。

## 利益冲突声明
作者声明没有已知的相互竞争的财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

## 致谢
本研究得到国家自然科学基金（42007415）、陕西省科学技术厅（2025JC-YBMS-288）的资助。我们感谢同事们对本手稿早期版本提出的宝贵意见，并感谢匿名审稿人提出的建设性建议。

## 利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所呈现工作的相互竞争的财务利益或个人关系。

赵秀芳 | 侯康 | 朱羽杰 | 李小平 | 刘泽宇 | 朱新源 | 梅若辰 | 张洛鸿 | 李旭祥

西安工程大学环境化工学院，陕西西安