《Surfaces and Interfaces》：Liquid-Metal-Reduced Graphene Oxide/PVA Sponge Piezoresistive Sensor with Bias-Regulated Sensitivity Enabled by Mechanical Sintering
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摘要柔性压阻传感器广泛应用于可穿戴监测，但其灵敏度通常在器件制造后难以调整。本研究基于液态金属/还原氧化石墨烯杂化颗粒（LM@RGO）开发了一种具有偏压调节灵敏度的柔性压阻传感器。在酸性介质中，氧化石墨烯通过静电作用组装到带正电的液态金属液滴上，并在液滴表面被还原，从而形成
摘要
柔性压阻传感器广泛应用于可穿戴监测，但其灵敏度通常在器件制造后难以调整。本研究基于液态金属/还原氧化石墨烯杂化颗粒（LM@RGO）开发了一种具有偏压调节灵敏度的柔性压阻传感器。在酸性介质中，氧化石墨烯通过静电作用组装到带正电的液态金属液滴上，并在液滴表面被还原，从而形成 LM@RGO 颗粒。将 LM@RGO 颗粒沉积到多孔 PVA 海绵上后，通过机械烧结使其形成更连续的导电涂层，以实现稳定的压力传感。该传感器的响应/恢复时间为 60/48 毫秒，并在超过 6000 次加载 - 卸载循环中保持稳定运行。值得注意的是，将施加的偏压从 0.5 增加到 3.0 V，最大灵敏度增强了 145%（从 0.011 增加到 0.027 kPa-1），展示了有效的偏压调节传感行为。这种可调性使其能够在不进行结构修改的情况下适应不同的压力检测场景。电气分析表明，这种行为与 LM@RGO 网络中压缩增强的导电接触和偏压敏感的界面传输的共同作用有关。可穿戴运动监测和 4 × 4 传感器阵列进一步证明了该器件在柔性传感和空间压力映射中的应用性。
引言
柔性压阻压力传感器已成为可穿戴监控系统中的重要组件，因为它们可以将外部压力和身体运动转换为可读的电信号 [[1], [2], [3], [4], [5], [6]]。在不同的传感机制中，压阻传感器因其结构简单、功耗低和直接电读出而特别具有吸引力 [[7], [8], [9], [10], [11]]。灵敏度是压阻传感器的关键参数之一，因为它决定了传感器区分微小压力变化的能力 [12]。在大多数压阻传感器中，该参数由柔性基底内部或表面形成的导电网络控制。一旦制造后导电网络固定，通常在不改变材料成分或器件结构的情况下，灵敏度难以调整。在导电网络中引入电气可调性提供了一种在制造后调节传感响应的方法。特别是，偏压依赖传输可以通过施加电压来调整输出响应和灵敏度 [13,14]。这种制造后的可调性对于用于可变压力环境的传感器很有用。可以选择更高的灵敏度来检测弱刺激，而对于较大的压力输入，较低的反应水平可能就足够了。
碳基材料，如碳纳米管和石墨烯，被广泛用于在柔性压阻传感器中构建导电网络。它们良好的导电性和柔性纳米结构使其适合形成压力敏感的导电路径 [[15], [16], [17], [18]]。然而，柔性基底上的碳基涂层在重复变形期间可能会遭受不稳定的颗粒间接触和弱涂层 - 基底附着力 [[19], [20], [21]]。这些问题可能导致网络重排、部分剥离和不稳定的电气输出。
镓基液态金属（LM）因其高导电性和可变形液态界面而提供了另一种用于柔性传感器的导电材料 [22]。然而，原始液态金属由于其高表面张力而难以在柔性基底上均匀铺展。超声处理可以将块状液态金属破碎成小液滴。该过程改善了液态金属的分散性，并为进一步的表面改性提供了新鲜活性表面 [23]。氧化石墨烯（GO）适合进行这种表面改性，因为它在水中分散良好，并且含有支持其组装到液态金属液滴上的含氧官能团 [24]。在组装到液态金属液滴上后，GO 可以在液滴表面被还原，形成还原氧化石墨烯（RGO）涂层 [[25], [26], [27]]。液态金属不仅作为导电组分，还提供了一种活性表面，用于在该界面还原过程中将 GO 转化为 RGO。形成的 LM/RGO 界面结合了液态金属的高导电性和可变形性以及 RGO 的界面调节能力。该界面可以修改相邻液态金属畴之间的接触行为，并调节机械变形期间导电路径的演变，从而导致增强的灵敏度和偏压依赖的传感行为。因此，这种界面策略能够实现具有调节界面传输特性的 LM@RGO 杂化颗粒的构建。
对于实际的压阻传感，这些杂化颗粒需要集成到可变形基底上的稳定导电网络中。PVA 海绵是压阻传感的合适基底，因为其多孔和可压缩框架可以在压力下变形并支持导电网络的变化 [28]。然而，在将 LM@RGO 颗粒沉积到海绵框架后，初始涂层仍由分离的导电畴组成。机械烧结可以使这些畴更紧密接触，并将沉积的颗粒转化为更连续的导电涂层 [[29], [30], [31]]。该过程改善了导电路径的连续性和海绵框架上的涂层保留率，这两者对于重复压缩期间的稳定压阻输出都很重要。这些考虑表明，在可变形海绵基底上的稳定 LM@RGO 导电网络对于实现具有制造后灵敏度调节的可靠压阻传感是理想的。
在本工作中，基于机械烧结的 LM@RGO/PVA 海绵，开发了一种具有偏压调节灵敏度的柔性压阻压力传感器。系统地研究了 LM@RGO 的形成、导电涂层的演变、传感性能和偏压依赖的电气行为。所得到的传感器展示了偏压调节灵敏度、可穿戴运动监测能力以及使用 4 × 4 传感器阵列进行空间压力映射的能力。
章节片段
材料
尺寸为 20 mm × 20 mm × 5 mm 且平均孔径约为 200 μm 的聚乙烯醇（PVA）海绵试样用作多孔基底。这些商用海绵在工业生产期间形成了互连的孔隙，其尺寸和分布由制造条件决定。氧化石墨烯（GO）水分散液浓度为 1 mg mL-1，购自苏州 tanfeng 石墨烯科技有限公司。一种镓基液态金属（LM）
制备策略与导电网络形成
LM@RGO/PVA 海绵的制备策略如图 1 所示。制备过程主要包括 LM@RGO 分散液的形成以及导电单元沉积到多孔 PVA 框架上。在第一次超声处理步骤中，块状液态金属在酸性水介质中分散成细小液滴。引入 GO 后，进行第二次超声处理步骤，在此期间，GO 纳米片通过界面
可穿戴运动监测
为进一步证明本传感器的实际应用性，进行了几项与人体运动相关的测试。图 8a 展示了所制备传感器的照片。由于其柔性和顺应性，该传感器可以附着在人体不同部位进行运动监测。在手指弯曲期间（图 8b），产生了明显的信号变化，表明传感器可以有效捕捉由手指运动引起的局部变形。在
结论
基于机械烧结的 LM@RGO/PVA 海绵，开发了一种具有偏压调节灵敏度的柔性压阻传感器。GO 在酸性介质中组装到带正电的液态金属液滴上，并在液滴表面被还原，形成 LM@RGO 颗粒。机械烧结将最初分离的颗粒转化为更连续的导电涂层，并在沉积到多孔 PVA 框架后改善了保留率。所得到的传感器展示了稳定的压力传感
作者贡献
李浩宇：构思、方法、调查、数据整理、形式分析、撰写 – 原稿。王梓阳：调查、数据整理、可视化。仉融川：调查、数据整理、验证。廖心怡：调查、数据整理。王云龙：调查、形式分析。王国源：调查、验证。刘树奇：调查、可视化。曾昭伟：可视化、验证。秦文峰：构思、方法、监督，
利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些利益或关系可能被认为影响了本论文中报告的工作。
伦理声明
本工作中没有进行动物实验或涉及额外人类参与者的研究。可穿戴运动演示由作者本人完成，没有外部参与者参与。
CRediT 作者贡献声明
李浩宇： 撰写 – 审查与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法，调查，资金获取，形式分析，数据整理，构思。王梓阳： 数据整理。仉融川： 方法。廖心怡： 数据整理。王云龙： 资金获取。王国源： 形式分析。刘树奇： 数据整理。曾昭伟： 调查。秦文峰： 数据整理。
利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些利益或关系可能被认为影响了本论文中报告的工作。我想代表我的合著者声明，该工作是原创研究，以前未曾发表，也未在其他地方全部或部分考虑发表。所有列出的作者均已批准所附稿件。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金和中国民用航空局（U2433213）、中央高校基本科研业务费（25CAFUC09002）以及国家研究生创新计划项目（26CAFUC10009）的资金支持。
李浩宇|王梓阳|仉融川|廖心怡|王云龙|王国源|刘树奇|曾昭伟|秦文峰
