《Surfaces and Interfaces》：Development of Highly Stable Multifunctional Transparent Electronic Devices Based on AgNWs/SiO
2/AZO TCF with Improved Mechanical and Optical Performance
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摘要目前，银纳米线（AgNWs）是柔性透明电子领域研究最为广泛的材料之一。然而，其在环境稳定性和机械鲁棒性方面的固有局限性阻碍了实际实施。为应对这些挑战，本研究提出了一种简单的多功能柔性透明导电膜（TCF）制备方法，该膜表现出优异的机械完整性和长期稳定性。通过简单的溶液处理，
摘要
目前，银纳米线（AgNWs）是柔性透明电子领域研究最为广泛的材料之一。然而，其在环境稳定性和机械鲁棒性方面的固有局限性阻碍了实际实施。为应对这些挑战，本研究提出了一种简单的多功能柔性透明导电膜（TCF）制备方法，该膜表现出优异的机械完整性和长期稳定性。通过简单的溶液处理，在柔性基底上构建了多层功能层。其中，AgNWs作为导电层，SiO2纳米粒子（NPs）作为减反层，氧化锌掺杂铝（AZO）作为保护层。相应地，制备了AgNWs/SiO2/AZO TCF（ASZ），其方阻为2.85 Ω/sq，550 nm波长处的透光率为80.8%，品质因数（FoM）值为588。该TCF不仅结合了焦耳加热和电磁屏蔽功能，还可用于制造有机发光二极管（OLED）器件。由该TCF制备的透明焦耳加热器件实现了快速热响应，在3 V下达到130°C，并在长时间运行中保持稳定的运行。此外，该薄膜在X波段（8.2-12.4 GHz）的电磁干扰（EMI）屏蔽效果为32 dB。重要的是，由于AZO层出色的抗氧化性和优越的表面平整度，薄膜在严格的70天环境老化测试后方阻仅增加了24%。当用作OLED器件的阳极时，该TCF实现了17,400 cd/m2的最大亮度。综上所述，本研究为开发多功能透明电子器件建立了一种可扩展、简单且高稳定性的策略。
引言
近几十年来，柔性透明导电膜（TCFs）在现代电子信息技术中发挥着至关重要的作用，这归功于其优异的柔性、卓越的光透过率和有效的电导率[1]。TCFs广泛应用于可折叠显示屏[2]、柔性太阳能电池[3]、智能可穿戴设备[4]以及其他领域。它们已成为推动电子设备向更薄、更轻、更灵活、更智能发展的重要材料。然而，氧化铟锡（ITO）薄膜面临显著的限制，由于原材料稀缺和固有的脆性，这严重阻碍了性能提升和大规模实施[5]。
因此，已经开发了多种导电材料来替代ITO。这些材料主要包括碳纳米管（CNTs）[6]、石墨烯[7]、导电聚合物[8]、银纳米线（AgNWs）[9]和MXene[10]。其中，CNTs表现出优异的化学稳定性。先前的研究通过稳定掺杂改善了其电导率[11]，但其电导率仍无法满足实际应用需求。石墨烯的方阻随着单层面积极大化而减小[12]，但大规模制备需要化学气相沉积（CVD）方法，成本较高。MXene是一种二维材料，近年来备受关注，但其易氧化和复杂的剥离制备过程限制了其应用[13]。以聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸)（PEDOT:PSS）为代表的导电聚合物需要复杂的掺杂来显著增加电导率[14]。因此，AgNWs被视为ITO的理想替代品，并受到了广泛关注[15]。
AgNWs通过相互连接形成连续的导电网络[16]。纳米线之间的间隙允许光轻松通过，因此基于AgNWs的导电网络同时表现出高的光透过率和低的方阻[17]。此外，通过醇还原法制备AgNWs的技术已相对成熟[18]。然而，AgNWs基TCFs仍有若干挑战需要解决[19]。首先，AgNWs的稳定性需要提高，因为它们长时间暴露在空气中容易氧化[20]。其次，由于纳米线之间的相互连接，AgNWs导电网络通常表现出较高的表面粗糙度，这限制了其应用[21]。
为妥善处理这些问题，研究人员提出了各种解决方案。张的团队[22]通过由AgNWs和MXene组成的三明治结构制备TCFs，这显著降低了薄膜的表面粗糙度。王的团队[23]开发了一种由MXene、AgNWs和石墨烯组成的混合策略，显著增强了材料的化学和热稳定性。然而，这些策略涉及复杂的制备过程并牺牲了设备的光学性能。如何在稳定AgNWs网络的同时提高设备的光透过率已成为当前研究的焦点。
根据能量守恒定律，反射光和透射光的能量之和等于入射光的能量。因此，当TCF的反射率降低时，其透过率相应增加。二氧化硅纳米粒子（SiO2 NPs）稳定、无毒且与基底具有良好的附着力，是一种理想的研究材料。SiO2 NPs具有较低的折射率，可用作有效的减反膜[24]。它们可以显著减少材料界面处的光反射，让更多的光进入基底被吸收或透射。此外，它们的纳米级厚度使得由于材料吸收造成的光损失最小化，从而更有效地减少光反射并实现出色的减反效果。
在本研究中，使用AgNWs作为主导电材料，PEDOT:PSS作为导电亲水层。SiO2 NPs形成减反层，氧化锌掺杂铝（AZO）作为保护层。制备了多层柔性TCF结构。导电亲水层的作用是改善对苯二甲酸乙二醇酯（PET）基底表面的亲水性，从而促进AgNWs的均匀沉积。SiO2 NPs填充AgNWs导电网络的空隙，不仅增强光传输，还改善纳米线之间的热传递性能。它们还有助于在焦耳加热过程中保持导电网络的稳定性[25]。AZO层有效降低了TCFs的表面粗糙度并隔绝空气，显著增强了TCFs的抗氧化能力[26]。该TCF的多层结构被命名为AgNWs/SiO2/AZO（ASZ）。由于这些优异的性能，使用该TCF制造的电加热器件、电磁干扰（EMI）屏蔽器件和柔性有机发光二极管（OLED）器件均表现出出色的性能。这些结果表明，通过该策略构建的高性能TCFs在柔性电子设备中具有广阔的应用前景。
章节摘要
材料
聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸)（PEDOT:PSS）、三(8-羟基喹啉)铝（Alq3）、N,N'-双(1-萘基)-N,N'-二苯基-(1,1'-联苯)-4,4'-二胺（NPB）和铝（Al）颗粒购自西安玉瑞太阳能科技有限公司。氟化锂（LiF）、香豆素545T（C545T）、三氧化二钼（MoO3）、乙二醇（EG）、四乙基原硅酸酯（TEOS）、乙酸锌二水合物（Zn(CH3COO)2·2H2O）、硝酸铝九水合物（Al(NO3)3·9H2O）、铵
SiO2 NPs的表征
SiO2 NPs以TEOS作为硅源合成，通过改变水与氢氧化铵的比例控制其尺寸[29]。如图1(a, d)所示，制备的SiO2 NPs呈现球形形态和相对均匀的粒径分布。如图1c所示，溶液呈乳白色外观，这表明纳米粒子的形成。粒径分布分析显示平均粒径为61 nm（图1f）。
为了检验SiO2的影响
结论
在本研究中，我们成功制备了具有多层AgNWs/SiO2/AZO结构的柔性透明导电膜（TCFs）。所得薄膜表现出优异的导电性、高的光透过率、显著的机械柔性、强的抗氧化性、低的表面粗糙度以及对基底的牢固附着力。当用作透明焦耳加热器件时，该TCF在3 V下达到130°C的最高温度，同时保持出色的长期
作者声明
郭玉龙：概念构思、数据分析、理论分析和原创草稿撰写。
钱鹏飞：资源、编辑和监督。样品制备和监督。
罗新怡：绘图——原创草稿和数据加工。
包泽龙：实验方法和文献检索。
李同宇：样品测试和绘图——原创草稿。
孟清昕：理论分析和监督。
谢钦兴：样品制备和监督。
张迪：文章编辑和监督。
CRediT作者贡献声明
郭玉龙：概念构思、原创草稿撰写。钱鹏飞：监督、项目管理、方法论、数据管理。罗新怡：软件、方法论、概念构思。包泽龙：监督、方法论、数据管理。李同宇：原创草稿撰写。孟清昕：方法论、数据管理。谢钦兴：监督、软件、资源、方法论。张迪：验证、监督、软件、项目管理。耿宏章：审阅和
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的相互竞争的财务利益或个人关系可能影响本论文中报告的工作。
致谢
本工作得到了中国天工大学沧州研究所的研究经费支持（项目编号：TGCYY-Z-0102）、国家自然科学基金（编号：22508301）和沧州市科技计划项目（编号：20251001003）的资助。
郭玉龙|钱鹏飞|罗新怡|包泽龙|李同宇|孟清昕|谢钦兴|张迪|耿宏章
