腔增强核自旋量子比特的光学读出与操控

《Nature Communications》：Cavity-enhanced optical readout and control of nuclear spin qubits

　　

固体内核自旋因其卓越的相干性，成为量子网络和量子中继器中量子存储器的首要候选方案。然而，单个核自旋量子比特的直接全光学初始化、相干操控和读出一直是一项悬而未决的挑战。在此，研究人员通过将¹⁶⁷Er掺杂剂嵌入正交硅酸钇（yttrium orthosilicate）中的低温法布里-珀罗（Fabry-Perot）腔内实现了这一目标，该腔的线宽为65 MHz，远小于相邻超精细能级0.9 GHz的间隔。因此，频率选择性发射增强实现了91(2)%的单次读出保真度。此外，大磁场冻结了顺磁杂质，使相干时间超过0.2 s。核自旋量子比特与频率复用寻址以及最小损耗电信C波段（C-band）中寿命受限的光子发射相结合，确立了¹⁶⁷Er作为长距离、基于光纤的量子网络领先平台的地位。

**论文解读：基于腔增强的核自旋量子比特全光学操控与读出**

**1. 研究背景与问题**

量子网络有望实现经典设备无法完成的信息处理与分布式传感任务。然而，光纤中的光子损耗严重限制了量子节点间的距离扩展。量子中继器协议要求同时具备高效的量子比特-光子接口以及秒级存储时间的量子存储器。核自旋量子比特因其对电场和磁场噪声的低敏感性，成为实现长存储时间的理想载体。但是，以往基于金刚石色心或碳化硅色心的实验方案，需要利用电子自旋作为辅助对核自旋进行间接读出，这不仅需要额外的微波脉冲操控，而且电子自旋的随机翻转会缩短核自旋的相干时间。相比之下，稀土掺杂晶体如铒掺杂硅酸钇（Er:YSO）具备电信波段发射和极长的光学相干时间，然而，单个¹⁶⁷Er核自旋的高保真全光学读出一直未获突破，主要障碍在于光学跃迁的循环性较低，以及顺磁杂质引起的磁场涨落导致退相干。因此，亟需一种能够同时实现高效初始化、相干操控和高保真单次读出的技术路径。

**2. 研究内容与总体结论**

研究人员提出并实验验证了一种将单个¹⁶⁷Er掺杂剂嵌入低温法布里-珀罗（Fabry-Perot）微腔中的方案。通过施加6.8 T的强磁场将样品中所有电子自旋极化，消除磁场噪声；同时利用高品质因子微腔的Purcell效应，选择性地增强核自旋守恒（Δm_I = 0）光学跃迁的发射速率，抑制自旋翻转跃迁，从而大幅提高光学跃迁的循环性。基于该平台，研究人员成功实现了单个核自旋的高保真初始化（保真度97.3%）、单次光学读出（保真度91(2)%）以及基于拉曼（Raman）过程的全光学相干操控。通过动力学去耦序列，核自旋相干时间达到了0.28 s。该工作确立了¹⁶⁷Er:YSO作为长距离光纤量子网络领先平台的地位。该成果发表在《Nature Communications》。

**3. 主要技术方法**

研究人员采用的核心技术包括：第一，利用CO₂激光烧蚀制备超高品质因子（Q = 3 × 10⁶）的微腔，其线宽仅65 MHz，远小于超精细能级间隔。第二，将厚度为10.9 μm的YSO薄膜（含天然丰度Er，其中约23%为¹⁶⁷Er，并共掺100 ppm Eu以调控谱密度）集成到腔模中。第三，利用脉冲荧光光谱学结合超导纳米线单光子探测器（SNSPD）实现单发射体识别。第四，采用电光调制器生成多频光脉冲序列，驱动特定自旋翻转跃迁实现光泵浦初始化。第五，利用失谐约90 MHz的拉曼跃迁实现相干操控，并采用Hahn回波和XY(N)动力学去耦序列延长相干时间。实验在闭环4He低温恒温器（1.72 K）中进行，磁场由超导螺线管提供。

**4. 研究结果**

**a. 检测单个¹⁶⁷Er掺杂剂**
通过扫描激发激光频率并记录荧光信号，研究人员观察到单个发射体具有多个共振峰。对于¹⁶⁷Er，其核自旋量子数I = 7/2，存在八个核自旋基态，对应八个自旋守恒跃迁。光谱中清晰分辨出这八条谱线，其频率随核自旋投影量子数m_I从-7/2到+7/2顺序增加，从而实现了对单个掺杂剂的识别与频率寻址。

**b. Purcell增强的光学自旋初始化**
研究人员设计了一种顺序光泵浦协议，依次驱动全部七个Δm_I = -1的自旋翻转跃迁（红边带），使核自旋最终集聚在|-7/2>_g态。由于腔的Purcell效应加速了自发辐射，激发态寿命从11.4 ms缩短至0.12 ms，从而加速了泵浦过程。通过自相关测量，在500次重复泵浦后，初始化保真度最高可达97.3(9)%。

**c. 单次核自旋量子比特读出**
将量子比特定义在|-7/2>_g和|-5/2>_g两个态上。通过共振激发|-7/2>_g → |-7/2>_e跃迁并收集荧光。由于该跃迁具有高循环性（得益于腔的局域增强），单次激发有高概率产生光子。统计110次读出脉冲的探测光子数直方图，两种自旋态的分布明显分离。当以探测光子数n = 5为判别阈值时，单次读出保真度为91(2)%，该值主要受探测器暗计数（43.9 Hz）限制。

**d. 全光学相干操控**
为进行相干操控，研究人员将腔暂时失谐，并施加两束频率差与量子比特跃迁匹配的拉曼激光脉冲（失谐Δ = -90 MHz，功率约10 mW）。通过扫描脉冲持续时间，观察到了清晰的拉比（Rabi）振荡。在Ramsey序列中测得退相干时间T₂^* = 0.62(3) ms，比同宿主中电子自旋的相干时间高四个数量级以上，证明了核自旋对磁场涨落的低敏感性。

**e. 核自旋量子比特相干性**
通过Hahn回波序列，研究人员测得回波时间T_Hahn = 16.7(9) ms。进一步应用XY(N)动力学去耦序列，随着脉冲数N增加，相干时间按N^0.82(2)的幂律增长，在64个脉冲时达到T_DD = 0.28(8) s，该标度指数与系统中慢变的磁场涨落特征一致。

**5. 讨论与结论**

研究人员指出，该技术方案成功消除了以往限制稀土掺杂剂相干性的三大主要退相干源：顺磁杂质导致的磁场涨落、同种掺杂剂间的各向异性相互作用、以及宿主Y核产生的超精细相互作用。尽管当前相干时间已满足量子中继器协议的基本要求，但通过主动抑制低温恒温器的经典磁场噪声，或采用低核自旋丰度的晶体（如钨酸钙），有望进一步延长至寿命极限（66 s）。单次读出保真度可通过使用更低暗计数的探测器和提高系统协作性来突破98%的容错阈值。该平台结合了电信波段发射、寿命受限光子展宽、频谱复用寻址能力以及无需³He制冷的长相干时间，为基于光纤的远程量子网络和量子中继器实验奠定了坚实的实验基础。此外，该方案还可扩展至其他物理系统，如Er:Si或色心体系。研究结论表明，¹⁶⁷Er核自旋与微腔的结合为大规模量子网络提供了独特而广阔的前景。