雅加达湾鱼类与海产品中总汞和有机汞的人体健康风险评估

《Environments》：Human Health Risk Assessment of Total and Organic Mercury in Fish and Seafood from Jakarta Bay, Indonesia

　　

汞(Hg)对海产品的污染是一个重大的环境和公共卫生问题，因为有机汞（主要为甲基汞(MeHg)）能够在水生食物网中发生生物累积和生物放大。然而，关于印度尼西亚鱼类和海产品中汞形态的信息仍然有限。本研究定量分析了从印度尼西亚雅加达湾采集的111个样本（代表15种具有重要商业价值的鱼类和海产品）中的总汞(THg)和有机汞(OHg)，并评估了相关的人体健康风险。总汞浓度中位数范围为0.032至3.82 mg/kg干重(dw)，而有机汞浓度中位数范围为0.014至2.95 mg/kg dw。与国际和印度尼西亚食品安全指南的比较表明，勒氏笛鲷(Lutjanus russellii)超过了汞的最大允许浓度，而所有其他物种均符合既定限值。有机汞中位数占总汞的26.5%–89.4%。总汞和有机汞浓度与鱼体长度呈显著正相关，但与体重无显著相关性。大多数物种呈现可忽略的非致癌风险（危害商数(HQ) < 1）；然而，分别有16%和4%的评估暴露量超过了儿童和成人的HQ阈值。总体而言，汞形态分析与人体健康风险评估相结合，能够提供比仅测定总汞更全面的海产品安全性评估。这些发现为印度尼西亚的消费建议、长期汞监测和循证风险管理提供了基线数据。

# 雅加达湾鱼类与海产品中总汞和有机汞的人体健康风险评估：一项综合性的汞形态分析与膳食暴露研究

## 研究背景与意义

汞(Hg)作为一种对神经系统具有高度毒性的重金属元素，对人类健康构成严重威胁，尤其对子宫内胎儿和婴幼儿的神经发育具有特别的危害性。在 aquatic 环境中，无机汞可在适宜环境条件下通过微生物甲基化作用转化为甲基汞(MeHg)——一种具有极强生物累积性和食物网生物放大效应的有机汞形态。甲基汞一旦形成，可被浮游植物吸收，并通过浮游动物和鱼类逐级传递，最终在食物链高端的捕食性鱼类（如鲨鱼和剑鱼）体内产生显著的累积效应。受污染的鱼类和贝类是人体甲基汞暴露的主要来源，且烹饪过程无法消除鱼体中的汞。孕妇通过食用含有甲基汞的鱼类可能导致胎儿神经发育障碍，经胎盘暴露是最危险的途径，因为胎儿大脑对甲基汞极为敏感。

印度尼西亚是全球最大的水产品消费国之一，2019年其与另外四个最大消费国（中国、印度、美国、日本）的总消费份额上升至59%，2024年国内鱼类消费量达到近59 kg/人/年，较过去十年增长约54%。随着海产品消费量的持续增长，通过海产品摄入汞的暴露风险日益受到关注。雅加达湾位于印度尼西亚特大城市雅加达附近，多种人类活动通过工业排放、城市污水、地表径流和大气沉降等途径向海湾输入痕量有害元素。尽管雅加达湾污染严重，该区域仍为当地渔民提供重要的经济和社会效益，并为雅加达及其周边社区居民提供经济实惠的蛋白质来源。因此，海产品消费可能成为当地社区暴露于潜在有害微量元素的重要途径。

然而，尽管对印度尼西亚沿海水域汞污染的担忧日益增加，关于具有商业价值海产品中汞形态的全面信息仍然缺乏。以往研究主要集中于总汞(THg)浓度，而有机汞(OHg)的分布、其占总汞的比例以及对人体暴露的影响却受到有限关注。由于甲基汞是海产品中积累的主要毒性形态，评估汞形态对于改进膳食暴露评估具有重要意义。因此，本研究同时评估了THg和OHg浓度，表征了OHg/THg比值，并评估了雅加达湾海产品消费相关的人体健康风险。

## 研究内容与方法概述

本研究于2023年7–8月和2024年7–8月期间，从雅加达湾的三个采样点采集了111个样本，涵盖15种具有重要商业价值的鱼类和海产品（包括鱼类、软体动物、甲壳类和头足类）。研究人员采用冷冻干燥、酸消解和有机溶剂萃取等前处理方法，结合冷蒸气原子吸收光谱法（基于MA-3000型直接热分解测汞仪）定量分析了样本肌肉组织中的THg和OHg浓度。有机汞浓度在本研究中作为甲基汞浓度的近似值。为保证分析准确性，研究使用标准参考物质NMIJ CRM 7403-a（剑鱼组织中痕量元素、砷甜菜碱和甲基汞）进行了回收率验证，THg和OHg的回收率分别为99.9 ± 6.37%–100 ± 0.93%和99.6 ± 6.98%–100 ± 6.74%，检测限为0.001 mg/kg dw。健康风险评估依据美国环境保护署(US EPA)指南进行，计算了慢性每日摄入量(CDI)和危害商数(HQ)，采用了儿童和成人不同的摄入率、体重和暴露持续时间参数。统计分析方法包括Kolmogorov–Smirnov正态性检验、Kruskal–Wallis检验、Dunn事后多重比较检验（Holm校正）和Mann–Whitney U检验，并使用ArcGIS Pro软件进行空间可视化。

## 研究结果

### 总汞、有机汞浓度及OHg(MeHg)比值

研究结果显示，不同鱼类和海产品之间的总汞浓度差异显著（Kruskal–Wallis检验，p < 0.001），中位数范围从普通小鲱鱼的0.032 mg/kg干重(dw)到勒氏笛鲷的3.82 mg/kg dw。经Dunn事后检验（Holm校正）发现，勒氏笛鲷与普通小鲱鱼、翡翠贻贝和叉纹圆鲹存在显著差异；斑鰶与普通小鲱鱼、翡翠贻贝和叉纹圆鲹也存在显著差异；乌贼与普通小鲱鱼、翡翠贻贝和叉纹圆鲹差异显著。将干重浓度除以校正因子4.19（基于约76.2%含水量）转换为湿重(ww)后，与食品法典委员会(CAC)、欧盟法规(EU) 2023/915和印度尼西亚药品与食品监管局设定的最大允许限量（多数鱼类为0.5 mg/kg ww，部分掠食性鱼类为1 mg/kg ww）进行比较，仅勒氏笛鲷的THg最高浓度达1.39 mg/kg ww，超过了监管限值。

有机汞浓度在不同物种间同样存在显著差异（Kruskal–Wallis检验，p < 0.001），中位数范围从翡翠贻贝的0.014 mg/kg dw到勒氏笛鲷的2.95 mg/kg dw。经Dunn事后检验（Holm校正）显示，翡翠贻贝的OHg浓度显著低于乌贼、斑鰶、尖嘴圆鲹、勒氏笛鲷、叉纹圆鲹和短尾大眼鲹。将OHg转换为湿重后与日本监管限值（一般鱼类0.3 mg/kg ww、特定水产品0.4 mg/kg ww）和印度尼西亚国家标准(SNI 7387:2009)的0.5 mg/kg ww进行比较，勒氏笛鲷的OHg浓度高达1.07 mg/kg ww，超过了所有参考指导值。

OHg/THg比值在26.5%至89.4%之间变化。叉纹圆鲹的比值最高（89.4%），其次为普通小鲱鱼（89.3%）、乌贼（87.6%）、遮目鱼（86.4%）、大眼金枪鱼（81.2%）和乌鲳（80.7%）。中间水平见于印度鳀(80.3%)、斑纹圆鲹(80.0%)、尖嘴圆鲹(79.4%)、短尾大眼鲹(79.2%)、斑鰶(79.1%)和勒氏笛鲷(77.4%)。无脊椎动物的OHg比例较低，绿色虎虾为69.2%，血蛤为52.6%，翡翠贻贝为26.5%。这一结果表明，大多数鱼类肌肉组织中的汞主要以OHg形式存在，反映了MeHg在 aquatic 食物网中的生物放大效应；而滤食性双壳类动物（如翡翠贻贝和血蛤）主要通过直接摄取颗粒结合的无机汞而非食物网生物放大途径累积汞，导致MeHg比例较低。

### 2023至2024年汞浓度和鱼类生物学参数的时序趋势

对两个采样年份间均有采集的四种物种（叉纹圆鲹、乌贼、斑鶶和翡翠贻贝）进行比较分析。Mann–Whitney U检验结果显示，叉纹圆鲹的THg和OHg浓度以及鱼体长度和体重在2023年显著高于2024年(p < 0.05)；乌贼的所有四个变量在2023年显著低于2024年(p < 0.05)；斑鶶仅在体长方面2023年显著大于2024年；翡翠贻贝的OHg浓度和体重在2023年显著高于2024年。这些结果表明，不同物种间的年际差异模式并不一致。由于采样同时也发生在不同地点，这些差异可能归因于汞暴露的空间异质性和自然生物变异的综合作用，而非单纯的时序变化。

### 与其他研究的比较

本研究中观察到的总汞浓度（0.032–3.82 mg/kg dw）与印度尼西亚及其他发展中国家具有商业价值海产品的报道值总体相当，但存在明显的种间差异。THg浓度超过了格雷西克海岸鱼类和虾类的报道值，但与雅加达渔港、马来西亚半岛、雅加达湾和印度洋的掠食性海产品相当。相比之下，本研究中的翡翠贻贝THg浓度远低于此前雅加达湾和东爪哇的报道值，表明印度尼西亚境内汞污染存在显著的空间变异。研究中捕食性鱼类表现出高比例的OHg，而滤食性翡翠贻贝的OHg/THg比则较低，这与巴西瓜纳巴拉湾的研究结果一致，反映了营养位置和汞摄取途径的差异。

### 健康风险评估

危害商数(HQ)分析显示，大多数海产品物种未构成显著的非致癌风险（HQ < 1）。然而，某些高营养级物种超过了阈值（HQ ≥ 1），表明在较高摄入水平下存在潜在健康担忧。研究观察到年龄依赖性差异，儿童在所有物种中的HQ值普遍高于成人。约16%的儿童暴露量超过HQ阈值，而成人的超标比例仅为4%。这一差异主要由儿童较低的体重驱动，在摄入相同量海产品时，儿童单位体重摄入量更高。研究表明，虽然大多数被调查的鱼类和海产品在评估的暴露情景下呈现可忽略的非致癌风险，但儿童中观察到的较高HQ值强调其对膳食汞暴露的更大易感性。

## 讨论与结论

本研究存在几个局限性：各物种的样本量不同，部分物种样本量较小限制了对物种特异性进行稳健的统计分析；样本采集自雅加达湾周围的三个采样点，但研究并非设计用于评估汞污染的空间变异；标准参考物质的测定仅在样本分析前的三个不同日期进行，而非在整个样本分析过程中以规律间隔进行；健康风险评估基于使用标准海产品消费率和体重的确定性暴露情景，可能无法完全反映不同人群饮食习的惯变异性。

本研究是对印度尼西亚雅加达湾具有商业价值鱼类和海产品中汞形态、累积特征和人体健康风险的综合评估之一。汞浓度在不同物种间差异显著，勒氏笛鲷(Lutjanus russellii)表现出最高的THg和OHg浓度，是唯一超过国际和印度尼西亚食品安全指南的物种。OHg/THg比值揭示了水生生物中汞形态的独特模式，强调了汞形态分析在解释汞生物累积方面超越单纯THg测量的价值。尽管大多数海产品物种未构成显著的非致癌健康风险，但捕食性鱼类观察到的较高HQ值——尤其是儿童群体——表明敏感人群可能需要针对性的消费指导。总之，将汞形态分析与人体健康风险评估相结合，能够提供比仅依赖THg更全面的海产品安全性评价。这些发现为雅加达湾商业海产品建立了重要的基线数据，并支持制定物种特异性的海产品消费建议、长期汞监测计划和循证风险管理策略，以保护印度尼西亚的生态系统完整性和公众健康。