对高能量密度存储系统日益增长的需求推动了无负极锂金属电池（AFLMBs）的发展 [[1], [2], [3], [4]]，它们消除了预存的锂金属负极，并提供了一条最大化电池级别比能量的有前景的途径 [[5], [6], [7]]。在这种系统中，锂在充电过程中原位成核并沉积，使得性能对界面条件高度敏感 [[8], [9], [10], [11]]。三维碳纤维（CF）集流体因其导电网络和结构优势而被广泛应用于 AFLMBs 中 [12,13]。然而，其内在的疏锂性和界面不稳定性往往导致非均匀的锂沉积和较差的可逆性 [14,15]。最近，各种界面工程策略，包括人工界面 [[16], [17], [18]]、功能中间层 [19]、电解质工程 [[20], [21], [22]] 和亲锂集流体改性 [[23], [24], [25], [26]]，已被开发用于稳定锂沉积并提高无负极锂金属电池的循环性能。特别是，基于氟化石墨烯的 Janus 中间层已被报道能同时调节离子/电子传输并促进富含 LiF 的界面化学 [19]，而合金改性集流体提供丰富的亲锂成核位点以促进均匀的锂沉积。然而，这些方法通常依赖于单一的功能组件或界面设计，突显了对能够同时调节 Li+ 脱溶剂化、界面化学和锂沉积行为的多功能界面的需求。因此，调节 3D 集流体上的界面化学和锂沉积仍然是一个关键挑战 [27,28]。
高熵合金（HEAs）[[29], [30], [31], [32]]，由多种主要元素以等摩尔或近等摩尔比例组成，最近已成为界面工程的有力平台，因其独特的电子结构、多元素协同效应和可调的表面化学性质 [[33], [34], [35]]。HEA 的原子级化学均匀性和可调电子态实现了均匀电荷分布，并在界面提供丰富的亲锂位点，从而促进可控的锂成核和生长 [[36], [37], [38]]。Wang 等人将五元 HEA 层和纳米结构引入碳基集流体，提供多样化的亲锂位点并改善界面反应动力学，突显了多元素协同效应和构型熵在实现均匀锂沉积中的作用 [39]。基于这些见解，更高阶的 HEA 预计能提供更丰富的电子异质性和更多的亲锂位点，这可能进一步优化界面动力学 [[40], [41], [42], [43]]。增加组成元素的数量可以进一步增强构型熵，加剧晶格畸变，并丰富局域电子结构，从而提高界面调控能力，包括 Li? 脱溶剂化、固体电解质界面膜（SEI）形成和锂沉积行为。
在此，我们引入七元高熵合金通过原位高温合金化策略改性碳纤维集流体（VCrZrNbMoTaW/CF），利用其增强的构型熵和多元素协同效应用于无负极锂金属电池中的界面调控。采用了一整套表征技术，包括傅里叶变换红外光谱（FTIR）、开尔文探针力显微镜（KPFM）、X 射线光电子能谱（XPS）、弛豫时间分布（DRT）分析和恒流间歇滴定技术（GITT），来阐明潜在机制。结果显示，HEA/CF 集流体建立了高度均匀的界面静电环境。这种环境抑制阴离子积累并稳定 Li? 溶剂化结构，进而促进 Li+ 脱溶剂化并引导形成坚固的 SEI。得益于这种耦合的静电 - 溶剂化调控，锂在 HEA/CF 表面均匀光滑地沉积，有效抑制枝晶形成并实现高度可逆的锂沉积和剥离。HEA/CF 配置在以 LiFePO4为正极的无负极全电池中表现出优异的电化学性能。它在 0.5C 下循环超过 1200 次后保留了约 56% 的初始容量，并在 1C 下保持超过 1900 次循环的稳定运行，容量保持率为 70.3%，平均库仑效率为 99.9%。这些结果突显了 HEA/CF 架构在调节界面过程和增强无负极电池系统中锂沉积和剥离可逆性方面的有效性。
