《Computers & Chemical Engineering》：Automated batch distillation process simulation for a large hybrid dataset for deep anomaly detection
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在化学工程中，早期可靠的异常检测（anomaly detection, AD）对于工厂安全运行以及防止故障和事故至关重要。除重大经济损失外，未被发现的异常还可能对人体健康和环境造成严重风险。工业化学过程由大量传感器监测，这些传感器生成多样化的多变量时间序列数据
在化学工程中，早期可靠的异常检测（anomaly detection, AD）对于工厂安全运行以及防止故障和事故至关重要。除重大经济损失外，未被发现的异常还可能对人体健康和环境造成严重风险。工业化学过程由大量传感器监测，这些传感器生成多样化的多变量时间序列数据，并由工厂控制系统进行处理。尽管这些系统具备自动化的异常检测功能，但决策仍在很大程度上依赖于经验丰富的操作人员（Chandola et al., 2009; Venkatasubramanian et al., 2003c, 2003a, 2003b; Chiang, 2001）。机器学习（machine learning, ML）为增强化学过程中的异常检测提供了有前景的新方法（Hartung et al., 2023; Wagner et al., 2023; Russell et al., 2000; Monroy et al., 2009; Inoue et al., 2017; Chadha et al., 2019; Song and Suh, 2019; Tian et al., 2020; Schmidl et al., 2022; Wu et al., 2024; Zamanzadeh Darban et al., 2024）。然而，此类方法的开发需要大量数据集用于训练和验证，并且直到最近还因缺乏合适数据而受阻，唯一公开可用的化学过程数据是虚构的田纳西-伊士曼过程（Tennessee Eastman process）的模拟数据（Wagner et al., 2023; Downs and Vogel, 1993; Rieth et al., 2017）。直到最近，才发布了来自真实化学过程的数据集，这些数据集专门为支持基于机器学习的异常检测而生成，包括来自实验室规模批次蒸馏装置（Arweiler et al., 2026a）和连续蒸馏小型装置（Muraleedharan et al., 2025）的数据。这两个数据集均附有丰富的元数据，包括全面的装置描述，并包含无故障实验以及带有详尽标注的相应异常运行。这些数据集是在DFG研究单元“稀疏化学过程数据上的深度学习”内的大学中创建的。与该研究单元合作，BASF SE还公开了来自工业过程的数据；然而，该数据集提供的元数据和标注明显少于学术数据集。所有三个数据集均发表于2025年NeurIPS数据集与基准测试赛道（Wagner et al., 2025）。尽管取得了这些进展，但为开发、训练和验证异常检测方法而系统收集实验数据仍然极具挑战性。特别是来自真实过程的适当标注和标记的数据仍将稀缺，不仅因为生成此类数据需要大量精力。工业过程被设计为安全稳定运行，偏离正常运行的情况既罕见又不可取。因此，历史工厂数据（如果可获取的话）通常严重不平衡，以正常运行为主，只有少数异常事件且往往记录不完整。此外，在实验或工业环境中故意诱导异常运行条件通常因安全、监管和经济原因而不可接受（Ji and Sun, 2022; Park et al., 2020）。因此，过程模拟构成了一种有吸引力的补充数据源，因为它能够系统、可重复且可规模化地生成涵盖广泛操作条件（包括受控变化和明确界定的异常场景）的过程数据。与此同时，仅靠模拟数据不足以完全捕捉真实过程数据的复杂性、变异性和噪声特征，限制了它们对数据驱动异常检测的直接适用性。这些考虑推动了混合数据策略，该策略将模拟的覆盖性和可控性与实验数据的真实性相结合，旨在发挥两者的优势。研究人员将批次蒸馏视为非稳态化学过程的代表性实例，以研究动态过程模拟如何支持异常检测方法的开发。研究目标是完全一致且自动化地为Arweiler et al. (2026a)和Wagner et al. (2025)中报告的所有119个批次蒸馏实验生成模拟数据。实现这一目标需要开发专门的模拟工作流程，其核心要素是合适的动态过程模拟引擎。众所周知，批次蒸馏过程的稳健模拟具有挑战性，因为它需要求解具有至少2阶（微分）指标的非线性微分-代数方程（Ascher and Petzold, 1998; Hairer and Wanner, 1991; Kunkel, 2006; Campbell et al., 2019）。因此，已经开发了多种专门的数值求解策略来求解这些方程（Doherty and Perkins, 1978; Van Dongen and Doherty, 1985; Bachmann et al., 1990; Aspen Technology, Inc., 2025; Haydary, 2018; Cervantes and Biegler, 1998; Cervantes et al., 2000; Cervantes and Biegler, 2000; Biegler et al., 2002; Raghunathan et al., 2004; Gruetzmann et al., 2006; Eckert and Vaněk, 2008; Lopez-Saucedo et al., 2016a, 2016b; Bortz et al., 2019; Mohring et al., 2022; Qian et al., 2023; Werner et al., 2025）。在本研究中，研究人员基于最近开发的基于Python的模拟工具（Werner et al., 2025）开展工作，该工具建立并利用了一种新颖的指标降阶方法，能够在不同操作条件下稳健且全自动地生成批次蒸馏模拟数据。与Werner et al. (2025)的模拟模型相比，只需进行少量扩展即可反映此处所考虑的具体批次蒸馏装置的细节。研究人员利用扩展后的模拟引擎生成与Arweiler et al. (2026a)和Wagner et al. (2025)中报告的实验记录直接对应的数据，并对其进行扩充，特别是提供实验中无法获取的信息。实验和模拟数据集共同构成了一个独特的混合数据集，可直接用于异常检测方法的开发和基准测试。据研究人员所知，该数据集是目前可用的最大规模的动态化学过程一致实验与模拟数据集合。在本研究中，研究人员解决了从现有实验数据生成模拟数据的正问题。然而，相应的逆问题——从模拟数据生成伪实验数据——至少同样引人入胜。解决该问题将能够创建大规模、多样化的数据集，包括包含困难、不安全或不可取操作条件的数据集，从而支持基于机器学习的异常检测方法的开发。本文引入的混合数据集为解决这一逆问题提供了宝贵基础，例如通过基于风格迁移（style transfer）的方法（Gatys et al., 2016; El-Laham and Vyetrenko, 2022; Xu et al., 2024; Nagda et al., 2025）。为了模拟大型数据集（Arweiler et al., 2026a; Wagner et al., 2025）中的实验，必须建立合适的工作流程（图1）。第一步，确定通用的装置特定模型参数，例如每米理论级数和热容量。对于某些装置特定参数，根据可用的装置元数据先验地确定。对于一部分装置特定参数，则针对单个代表性校准实验进行调整。第二步，使用先前拟合至校准实验的装置特定参数模拟其他实验。实验特定参数取自数据库，未做进一步调整，因此这些模拟属于预测。因此，这相当于将实验数据集划分为包含单个实验的训练集和包含其余118个实验的测试集。在这118个实验中，有4个呈现液-液平衡（liquid-liquid equilibria, LLE），当前模拟模型未考虑该平衡。这些涵盖不同混合物、进料组成和操作条件的模拟的收敛并非易事。此外，必须预测异常。对于通过扰动控制参数设定值而引入的异常，在模拟中这样做是直接的。源于其他扰动的异常，例如添加发泡剂或传感器数据损坏（例如由噪声或漂移引起），则无法模拟，因为这些效应不在模拟模型的覆盖范围内。在这些情况下，模拟仅涵盖实验的未扰动阶段。图1展示了本文提出的工作流程示意图。第一步，将模拟模型的装置特定参数适配至单个校准实验。第二步，使用校准后的模拟器仅根据其他实验的初始条件和操作条件预测其时间序列结果。在本文中，为所有模拟实验生成了实验时间序列数据（图的左部分）。此外，还可以模拟无实验数据的虚拟实验（图的右部分）。模拟时间序列结果连同相应的实验时间序列数据（如有）被添加到混合实验-模拟数据集中。由此产生的混合数据集随后可用于训练和验证批次蒸馏过程的异常检测模型。当前工作侧重于校准及其在实验室实验中的应用。异常检测方法的开发是未来工作。本工作获得的模拟结果连同详细的模拟元数据和全面标注，遵循实验数据库的本体论（Arweiler et al., 2026a）公开发布。在技术上，模拟和实验数据集被合并到单个混合数据库中，该数据库包含115个实验的两种数据类型，包括Arweiler et al. (2026a)中描述的71个已确认异常中的36个。这一独特的混合数据集为化学过程中异常检测的未来研究提供了丰富的机会，但这些任务超出了当前工作的范围，留待未来研究。
**论文解读文章**
**研究背景与问题**
化学工业中，早期可靠的异常检测（anomaly detection, AD）对保障工厂安全运行、防止故障和事故至关重要。未被识别的异常不仅会造成重大经济损失，还可能严重危害人体健康与环境。现代化学过程依赖大量传感器生成多元时间序列数据，但这些数据的解读仍高度依赖操作人员的经验。机器学习（machine learning, ML）为增强AD提供了新途径，但其开发依赖于大规模、高质量的训练与验证数据。长期以来，公开可用的化学过程数据极为匮乏，仅有针对虚构的田纳西-伊士曼过程的模拟数据。近年来虽有来自真实过程的批次蒸馏与连续蒸馏数据集发布，但系统化采集带有详实标注的真实异常数据仍极其困难：工业过程以安全稳定运行为设计目标，异常事件稀少且记录不全；而故意在实验或工业装置中诱发异常，则受制于安全、法规和经济因素。因此，过程模拟成为极具吸引力的补充数据源，能够系统、可重复、可扩展地生成涵盖广泛工况和明确定义异常场景的数据。然而，纯模拟数据无法完全捕捉真实数据的复杂性与噪声特征。由此，研究人员提出混合数据策略，将模拟的覆盖性与实验数据的真实性相结合。本研究以批次蒸馏为典型非稳态化学过程，旨在开发一套自动化模拟工作流，为已发布的大型批次蒸馏实验数据库（共119个实验）生成一致的模拟数据，构建一个可供深度异常检测方法开发与基准测试的混合实验-模拟数据集。
**研究内容与结论**
研究人员基于一个近期开发的Python模拟工具（Werner et al., 2025），该工具采用一种新颖的指标降阶方法，能够稳健求解批次蒸馏过程中高指标非线性微分-代数方程组。在此基础之上，研究人员针对具体实验室装置对模型进行了扩展，引入了冷凝器后缓冲容器、填料与壁面热惯量、各塔段热损失及冷凝器温度控制等机制。利用实验数据库中的元数据，自动提取初始条件和操作条件并转化为模拟场景。仅通过一个代表性校准实验确定装置特定参数后，模拟器以预测模式运行其余118个实验（其中4个因存在液-液平衡未能模拟）。最终，混合数据集涵盖115个实验的模拟数据，总计近120万时间步，包括36个已确认异常的模拟，以及37个无故障实验的模拟；对无法由参数扰动表征的异常实验，则提供相应未扰动阶段的模拟数据。模拟数据按实验数据库本体组织，以XML配置文件（含装置与过程控制参数、异常标识映射）和CSV时间序列文件形式公开，并插值至1秒采样间隔以匹配实验数据的采样频率。研究结果表明，经单次校准的模拟器能够在广泛工况下较好预测批次蒸馏过程的动态行为，包括温度、组成及质量流量的演变；对由控制参数设定值扰动（如回流比、热负荷、系统压力）所诱发异常的预测在定性乃至定量上均与实验观测吻合。该混合数据集为开发、训练和验证化学过程时间序列上的深度异常检测方法提供了独特且大规模的基础。
**主要关键技术方法**
研究人员仅用一个校准实验拟合装置特定参数，并以此预测其他所有实验。主要涉及的方法包括：①基于平衡级模型的动态批次蒸馏模拟框架，涵盖微分-代数方程组的高指标求解与指标降阶方法；②针对塔板、缓冲容器、热损失与热惯量的模型扩展；③基于单次校准实验的参数辨识策略；④通过将异常映射为时变控制参数扰动来生成异常工况；⑤按实验数据库本体组织模拟元数据与变量命名，并统一为1秒采样间隔。研究数据来源于德国DFG研究单元发布的实验室规模批次蒸馏装置（Iludest LM 2/S玻璃装置，Sulzer DX规整填料）实验数据库。
**研究结果**
**4.1 概述。** 研究人员对所有实验进行了模拟，排除4个呈现液-液平衡（LLE）的实验，最终115个实验获得模拟数据。异常被分类为可由控制参数设定值变化表征的类型（包括压力、加热/冷却负荷、冷凝器操作、回流比、泄漏或物料取出的扰动）和无法以模型控制参数映射的类型（如影响流体动力学或混合性质、控制状态的异常）。对于可模拟的异常，仅需扰动开始时间、移除时间及修改后的设定值，且以线性斜坡实现以保数值稳定。
**4.2 校准实验。** 采用三元体系（1-丁醇 + 2-丙醇 + 水）的单次正常操作实验进行模型校准。模拟结果在全程重复了再沸器及沿塔温度的总体趋势与绝对数值，回流和馏出物质量流量的整体趋势也被复现，但塔内动态过程在模拟中进展稍快，质量流量在转换至高沸组分时的暂时下降在模拟中更为明显。偏差主要归因于对塔内流体动力学与热惯性的简化描述，以及热损失和持液量的简化处理。
**4.3 无故障实验预测。** 以与校准实验条件差异显著（热负荷明显更低）的无故障实验（ID 2）验证模型。未对装置特定参数做任何调整，属真正的预测。模型对温度、质量流量和组成动态的预测质量与校准实验相当，特别是在组成方面，表明模型对不同操作条件的鲁棒性。另外四个无故障实验（含三元体系丙酮 + 1-丁醇 + 甲醇）的结果同样支持模型在广泛初始组成和混合物性质范围内的适用性。
**4.4 异常实验预测。**
**4.4.1 回流比扰动。** 实验ID 3包含两次回流比的暂态阶跃扰动（先升后降）。模拟较好复现了未扰动操作，并较准确预测了过程对两次扰动的响应，特别是回流比恢复后质量流量的回复过程；但响应幅度被低估，可能与回流和馏出物泵的控制行为有关。再沸器温度对扰动的响应方向被正确预测。该扰动在多数塔段温度传感器上几乎不可见，原因是接近塔的操作容量下限导致液体不均匀下流，而这类现象未被温度传感器完全捕捉。
**4.4.2 热负荷扰动。** 实验ID 4包含热负荷的暂态阶跃变化（先升后降）。模拟与实验在定量上吻合良好。主要偏差在再沸器温度演化，实验曲线比模拟更为陡峭，可能源于对热负荷的轻微低估及热损失和持液量的简化描述。温度响应中，第一段填料上方传感器的实验效应最清晰，且与预测行为相符。回流与馏出物质量流量的响应形状与幅度均被准确预测，说明模型抓住了改变热输入对塔内流体动力学的主导效应。
**4.4.3 系统压力扰动。** 实验ID 5包含系统压力的暂态升高。模型对未扰动操作的整体把握良好，但在扰动及后续恢复阶段出现较大偏差，主要原因是模型未包含压力控制器本身，而仅以简化方式施加压力变化。模拟在定性上与实验一致，但曲线细节形状有差异。质量流量响应在定性上被复现，扰动效应的方向也体现在模拟行为中。温度预测偏差最大，因其对压力动态和控制器响应极为敏感。
**4.5 混合数据集中的模拟数据。** 模拟数据以扩展形式加入批次蒸馏实验数据库，形成混合数据库，从1.1.0版本起发布于Zenodo（记录号19520510）。每个模拟实验包含两个XML配置文件（一个含纯组分物性参数与二元交互参数，不可公开；另一个含装置与过程控制参数并映射异常标识）及一个CSV时间序列文件。模拟数据涵盖115个实验，总计近120万时间步，包含37个无故障实验、36个已确认异常的模拟，以及43个仅模拟未扰动阶段的异常实验。模拟时间序列报告了每级液相摩尔持液量、气相上升流量、液相下降流量、焓、压力、液相/气相摩尔分数、热负荷、流出比、馏出物和回流流量等变量。全部实验以原始数据库标识排序，便于与实验数据对应匹配。
**讨论与结论总结**
在讨论部分，研究人员指出混合数据集在异常检测视角下提供两方面互补价值：第一，为大多数实验补充模拟轨迹，支持测量数据与物理一致模型输出之间的受控比较；第二，能够以低成本生成额外伪实验数据，探索难以或不宜在实验中实现的工况与故障场景，以及构建比纯实验更大更多样的训练语料库。但充分挖掘该潜力需要弥合模拟数据与含噪声、传感器误差、故障和各种不一致性的实验数据之间的差距，机器学习中的模拟-实验转换技术（如风格迁移）可基于该数据集进行系统测试与改进。实验与模拟数据仅部分重叠：重叠部分对验证和域间映射学习有价值，而模拟域还提供实验无法直接观测的完全指定、内部一致的状态与参数信息。研究结论指出：大型、多样且标注良好的数据集是训练与基准测试化学过程深度异常检测方法的关键前提；本研究在已发布的实验批次蒸馏数据库基础上添加了连贯的模拟层，创建了一个公开的混合数据集。从过程模拟角度看，研究证明实验室规模的批次蒸馏活动可以以高度自动化和物理一致的方式进行模拟，仅经单次校准即可预测其余实验的动态行为，并支持对已知原因异常的系统性“回放”模拟。从异常检测角度看，混合数据集既扩展了实验数据库的模拟轨迹，又提供了低成本生成额外伪实验数据的途径。模拟异常方面的开放缺口在于仅涵盖可由模型直接表示的扰动类型（如设定值变化），而发泡等其他类型异常的建模仍是未来挑战。总体而言，所提出的模拟器与工作流，连同发布的混合数据集，为在大规模化学过程时间序列上开发、测试和比较深度异常检测方法提供了实用基础，其规模在纯实验条件下难以实现。
