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光修饰（light-dressed）材料为生成不同于平衡态材料的电子性质提供了一条途径。由此产生的能带结构可以承载独特的量子与拓扑现象。迄今为止，在光修饰能带结构中对电荷的光学控制仍然难以实现。在此，研究人员展示了在光修饰石墨烯中对电子的光学控制。通过将1,5
光修饰（light-dressed）材料为生成不同于平衡态材料的电子性质提供了一条途径。由此产生的能带结构可以承载独特的量子与拓扑现象。迄今为止，在光修饰能带结构中对电荷的光学控制仍然难以实现。在此，研究人员展示了在光修饰石墨烯中对电子的光学控制。通过将1,550 nm的圆偏振飞秒激光脉冲聚焦于单层石墨烯上，研究人员生成了一个Floquet拓扑绝缘体（Floquet topological insulator, FTI）。利用一个相位锁定的二次谐波场，研究人员动态地控制了该状态中的电子，这种技术被称为谐波Floquet光谱学（harmonic Floquet spectroscopy）。研究人员观察到了光电流圆二色性（photocurrent circular dichroism）、全光反常霍尔效应（all-optical anomalous Hall effect）以及谷极化电流（valley-polarized currents）。这些光电流显示出强烈的亚周期相位敏感性，为拓扑电子学、光谱学以及量子材料中的阿秒物理中的超快控制指明了一条道路。
**光与物质相互作用中的Floquet拓扑绝缘体与全光电子调控——解读《Nature Physics》最新研究**
**研究背景与问题**
理解光与物质相互作用的一个重要途径，是研究光场对材料电子能带结构的光诱导修饰。光场的振荡性与周期性会生成新的“光修饰态”，这种态由Floquet定理（即时间维度上的Bloch定理）描述，形成以修饰能量为间隔的周期性能带。这些准静态的光修饰态能够展现原本材料所不具备的量子与拓扑性质，其性质由光学修饰场的振幅、相位和对称性决定。其中特别引人注目的一类便是Floquet拓扑绝缘体（Floquet topological insulator, FTI），它使拓扑平凡的材料通过光修饰转变为拓扑绝缘体，代表了一种具有内在非平衡特性、展现出未修饰材料所没有的拓扑性质的系统。尽管针对光驱动固体的FTI早有理论预言，但以往对Floquet拓扑物理的深入理解大多来自光子波导和光晶格冷原子等合成体系。在真实固体中，利用驱动激光场的性质对Floquet拓扑态进行光学调控仍是一项突出的挑战。此前的研究虽然观测到了拓扑表面态上的Floquet–Bloch能带、体半导体中的工程能带，以及差分直流反常霍尔电导这一间接的Floquet拓扑证据，但仍缺乏对光修饰能带结构中电荷的直接光学控制。
**研究内容与总体结论**
研究人员报道了一种利用谐波相关的光学场（无需直流场）产生并探测Floquet拓扑现象的新方法，称之为谐波Floquet光谱学（harmonic Floquet spectroscopy）。他们利用圆偏振飞秒激光脉冲对单层石墨烯进行光修饰，生成FTI，并进一步利用二次谐波光学场在该态内驱动和控制电子，从而产生光电流。研究人员测量了全光反常霍尔效应、光电流圆二色性以及一种贝里曲率光电流增强效应。这种新方法能够实现对拓扑现象和亚光学周期（阿秒）现象的控制与同步分析，将光修饰能带的传统静态图像与FTI态的亚光学周期微运动相结合，为Floquet拓扑电子学（Floquet topotronics）及其全光学实现铺平了道路。该成果发表在《Nature Physics》上。
**主要关键技术方法**
在实验上，研究人员使用中心波长为1,550 nm（光子能量0.8 eV，脉宽213 fs）的80 MHz飞秒铒光纤激光器作为基频光源，经BiBO晶体倍频产生775 nm（1.6 eV，110 fs）的二次谐波。两束光在共线双色干涉仪中通过方解石楔片精确控制相对相位φ
ω?2ω，并利用二色性半波片和超消色差四分之一波片独立调控2ω脉冲的椭偏率。合成的双色波形经离轴抛物面镜聚焦到外延生长在碳化硅衬底上的单层石墨烯条带（2×10 μm）上，通过金电极在真空条件（10
-8 hPa）下测量光电流。理论上，研究人员采用基于两带紧束缚模型的Floquet哈密顿量展开计算能带与贝里曲率，并使用基于Octopus代码的从头算含时密度泛函理论（time-dependent density functional theory, TDDFT）模拟光场与物质的相互作用。
**研究结果**
**FTI态的产生。** 研究人员通过圆偏振基频激光场（ω）光修饰无带隙、拓扑平凡的石墨烯，破缺时间反演对称性，在狄拉克点打开拓扑带隙，产生具有非零陈数与贝里曲率Ω(k)的FTI态。实验上，基频场强达到0.27 V nm
-1，对应Floquet参数为0.08。由于石墨烯处于Haldane相图边缘，任何圆偏振修饰都使其进入拓扑相。二次谐波脉冲（2ω）用于驱动FTI能带中的电子跃迁。
**具有FTI的圆二色性。** 研究人员固定ω的圆偏振态，连续改变2ω的椭偏率。他们观察到，当2ω与ω同旋时，产生显著光电流；而当两者反旋时，光电流被抑制近两个数量级。从头算TDDFT模拟支持了这一结果。这种光电流圆二色性与破缺时间反演对称性的Floquet陈绝缘体态直接相关，反映了FTI态固有的非平庸二色响应。
**FTI中的全光反常霍尔效应。** 将二次谐波偏振设为线性并沿y方向，研究人员测量了随φ
ω?2ω变化的x方向电流。他们观察到电流在φ
ω?2ω=0和π之间发生方向反转，表明光学相位能够控制反常霍尔电流方向，从而映射FTI态的亚光学周期（阿秒）微运动。与TDDFT模拟的对比排除了边缘态的贡献，证明电流源于体态。进一步分解K与K′谷的贡献，发现光电流具有约25%的谷选择性，最大谷电流为31 pA。
**揭示贝里曲率光电流增强。** 通过比较共旋圆偏振波形与共线线性偏振波形的激发，研究人员发现尽管两者的导带布居分布相似，但共旋波形中来自单光子共振（1?ω）的电流贡献占总电流的17%，而共线波形中该贡献小于1%。功率标度测量显示两者的非线性指数分别为2.649±0.087和2.214±0.065，相差4.0σ。理论分析表明，这一额外的单光子电流路径与FTI态中光诱导的贝里曲率直接相关，这两种场构型下的差异从实验上证实了贝里曲率对光电流的增强作用。
**FTI内的光学电子控制。** 研究人员系统测量了固定ω偏振下，不同2ω椭偏率与φ
ω?2ω组合产生的光电流，绘制成二维图。共旋圆偏振（co-rotating circularly polarized, COR）波形产生最大电流214 pA，泪滴形（teardrop, TD）波形电流约为140 pA，反旋圆偏振（counter-rotating circularly polarized, CNR）波形电流最小，仅为12 pA。随着φ
ω?2ω变化，Lissajous图形连续演化，测量到的电流呈正弦振荡，这直接映射了Floquet态的微运动。TDDFT模拟与实验结果高度一致。
**对称性、选择定则与亚周期动力学。** 研究人员通过分析CNR波形激发后的残馀动量分布，揭示了光场动力学的对称性选择定则。对于CNR波形，当φ
ω?2ω=π/2时，存在一个M–Γ–M对称轴，使导带布居ρ
c在K和K′谷间对称，抑制谷极化；而当φ
ω?2ω=0时，对称轴旋转至K–Γ–K′，使K和K′谷可被非等价地激发，产生约η
ρ=1%的谷极化。进一步的亚周期动力学分析显示，K和K′谷间电子的带间偶极耦合强度在中心光学周期内存在显著差异，形成约340 as的时间延迟。
**总结与讨论**
研究人员建立了谐波Floquet光谱学——一种用于非热、超快激发的新型探针，并利用它在光修饰石墨烯中实现了电子控制，产生的光电流为其Floquet拓扑起源提供了有力证据。通过双色光学装置，他们测量了全光反常霍尔效应、光电流圆二色性以及贝里曲率光电流增强。光电流表现出极强的相位和椭偏率依赖性，可用于探测FTI中的超快动力学。与从头算理论的出色一致性使研究人员能够确定电流来源于K和K′处的FTI谷并排除边缘态的参与，进而实现了来自FTI的谷电流。此外，通过研究双色光场与裸材料的相互作用，他们揭示了实验测量的光波动力学对称性光电流选择定则。结论部分指出，这项工作展示了由光学修饰场印刻拓扑、由第二束场在（亚）飞秒时间尺度上引导电子运动的Floquet光波拓扑电子学策略，其成果对超快量子材料科学、光波电子学、拓扑量子计算等领域具有直接影响。
