界面工程促进了Z型BiOI/N-空位g-C3N4异质结构中的空间电荷转移,从而实现了高效的光催化氢气生成
《Separation and Purification Technology》:Interfacial engineering promotes spatial charge transfer in
Z-scheme BiOI/N-vacancy g-C
3N
4 heterostructures for efficient photocatalytic hydrogen evolution
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时间:2026年09月01日
来源:Separation and Purification Technology 9.1
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摘要氧化碘化铋(BiOI)在光催化领域具有相当大的潜力,这主要归功于其宽的可见光响应范围。然而,由于其光还原能力不足以及光激发载流子的快速复合,BiOI的应用受到严重限制。为了提高纯BiOI的光催化活性,通过一种简单的室温水解方法制备了一种新型的BiOI/C3N4-x异质结构,该
摘要
氧化碘化铋(BiOI)在光催化领域具有相当大的潜力,这主要归功于其宽的可见光响应范围。然而,由于其光还原能力不足以及光激发载流子的快速复合,BiOI的应用受到严重限制。为了提高纯BiOI的光催化活性,通过一种简单的室温水解方法制备了一种新型的BiOI/C3N4-x异质结构,该结构具有紧密的界面接触。通过引入C3N4-x作为还原功能光催化剂,在异质结构中有效建立了Z机制的载流子转移机制,从而增强了载流子的空间分离并延长了其寿命。值得注意的是,本研究首次在BiOI/C3N4-x异质结构中实现了令人满意的氢气产生。因此,与原始BiOI相比,BiOI/C3N4-x的光催化产氢活性显著提高。这项研究为高效光催化水分解高性能Z异质结构的合理构建提供了新的视角。
引言
光催化技术是一种利用太阳能将水分解为氢气的有效方法[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]。BiOI是一种n型半导体,带隙约为1.9电子伏特,适合吸收可见光,具有由[Bi2O2]2+和卤素阴离子交替组成的层状结构,这种结构有利于载流子的传输,在光催化和光降解领域得到了广泛研究[7]、[8]、[9]、[10]。然而,BiOI的固有局限性,如光生载流子分离效率低和光还原能力弱,仍然阻碍了其实际应用[11]。构建异质结构被认为是克服纯BiOI弱点并进一步提高其光催化性能的有望策略。据此,基于Z机制的BiOI异质结构的构建可以通过有效利用异质结构中的电子和空穴的氧化还原能力,来解决载流子分离效率低和还原性能差的问题。因此,迫切需要开发一种具有Z机制载流子迁移路径的BiOI基异质结构,以提高BiOI的光催化活性。
然而,Z机制异质结构中不匹配的界面结构也可能导致显著的载流子迁移障碍,从而严重限制载流子分离效果。异质结构中各组成相之间的界面融合状态是控制光催化活性的决定性因素。最近,含有N空位的g-C3N4材料(C3N4-x)因其可调的带结构和改进的表面反应性而引起了广泛关注[12]。通过在C3N4的导带以下构建中间能级,改性材料的带隙显著降低。这不仅显著增强了可见光吸收,还抑制了原始C3N4中的电子-空穴对复合,从而赋予C3N4-x更强的还原能力[13]、[14]、[15]。与原始C3N4相比,C3N4-x具有丰富的表面官能团(如-C=N-和未完全缩合的氨基-NH2)和活性位点,这为与BiOI形成稳定的界面相互作用提供了可能,从而建立了具有平滑载流子传输通道的Z机制BiOI/C3N4-x异质结构,以增强光催化活性。此外,BiOI和C3N4-x在异质结构中良好的能带对齐不仅可以有效加速光激发载流子的空间分离,还能提高BiOI的光还原能力,从而显著提升其光催化性能。
在本研究中,通过水解方法制备了一种新型的Z机制BiOI/C3N4-x异质结构,以解决BiOI相对较低的光催化活性问题。经过室温下的原位处理后,片状的C3N4-x紧密负载在BiOI表面,形成了稳定的界面接触。结果,BiOI/C3N4-x异质结构实现了水分解目标,并显示出比纯BiOI更出色的光催化产氢性能。得益于BiOI和C3N4-x之间的协同作用,引入的Z机制载流子转移路径促进了光激发电子和空穴的持续空间分离,同时有效抑制了它们的复合。迄今为止,尚未有关于BiOI/C3N4-x异质结构在光催化水分解中应用的报道。通过全面的实验研究和结构表征,探讨了这种增强光催化性能背后的基本机制。
章节片段
BiOI片的合成
将1.358克Bi(NO3)3·5H2O粉末溶解在20毫升含有0.4648克KI的碘化钾水溶液中,并在连续磁搅拌下进行反应。然后将所得混合物在室温下超声处理2分钟,再进行5小时剧烈搅拌以完成反应。形成的BiOI沉淀物通过吸滤收集,用去离子水洗涤三次,然后在60摄氏度下热处理8小时。
结果与讨论
系统地使用扫描电子显微镜(SEM)分析了不同样品的微观结构。如图1b所示,原始BiOI表现出特征性的二维层状堆叠结构。相比之下,C3N4-x显示出不规则的纳米片形态,并具有明显的边缘弯曲特征(图1c)。对于15 wt% CNB的异质结构(图1d),可以清楚地看到较小的C3N4-x纳米片均匀地覆盖在BiOI纳米片表面。
结论
CRediT作者贡献声明
王武有:概念设计、方法论、撰写——原始草稿。王静戈:数据管理。杨一鸣:方法论。史嘉:软件。孙永全:方法论。陈一琳:资源准备。康兴辰:形式分析。朱彦楠:撰写——审阅与编辑。胡飞阳:撰写——审阅与编辑。奚新兴:撰写——审阅与编辑。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
我们衷心感谢中国国家自然科学基金(编号51772258)、盐城科技创新专项基金(编号ycbk2025052和ycbe202507)、 jiangsu省研究生研究与实践创新计划项目(编号26cxjh6621)、江西省青年科技人才早期职业培训项目(编号2024452045bce)以及对盐城理工学院校级研究项目的资助。王武有|王静戈|杨一鸣|史嘉|孙永全|陈一琳|康兴辰|朱彦楠|胡飞阳|奚新兴
盐城理工学院化学与化学工程学院,盐城224051,中国>
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