功能材料的逆向设计：以热电材料为例

《npj Computational Materials》：Inverse design of functional materials: a case study in thermoelectrics

　　

摘要

人工智能正在将材料发现从试错实验转变为数据驱动的设计。本文提出了一个热电逆向设计（TEID）框架，该框架整合了MatHub-3d数据库、生成模型以及针对低、中、高精度计算的分层筛选方法。在MatHub-3d数据库的训练基础上，一个晶体扩散变分自编码器生成了6400个候选结构作为工作流程的起点。通过去重和化学计量/元素约束，将候选结构数量减少到1461个。在低精度阶段，预训练的机器学习模型迅速缩小了搜索范围：M3GNet识别出1053个动态稳定的结构，MEGNet筛选出1005种热力学上可行的化合物。在密度泛函理论层面，自动化的工作流程包括结构松弛、凸包分析、带隙过滤和形变势近似的电输运筛选，最终得到了64种具有高性能潜力的候选材料。声子和三阶原子间力常数计算最终确定了四种之前未被报道的动态稳定化合物：DyTlTeSe、Li₂In₄Cu₂Te₈、Na₃CaP₃和Si₂Cu₃AgS₆，它们的晶格热导率范围为0.67–1.72?W?m^?1?K^?1。当这些结果与考虑形变势和极性光学声子散射的电输运计算相结合时，Na₃CaP₃和Si₂Cu₃AgS₆表现出优异的n型导电性能，其在700?K时的磁电转变（ZT）值分别为1.59和2.24。这些结果证明了TEID框架在数据驱动发现和验证新型功能材料方面的普适性。