4H-SiC中堆垛错位和位错的结构、电子及光学性质：第一性原理与实验研究

《Applied Surface Science》：Structural, electronic, and optical properties of stacking faults and dislocations in 4H-SiC: A first-principles and experimental study

　　

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  HSE06计算和光学实验揭示了4H-SiC中缺陷依赖的能带演变。
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  堆垛缺陷根据其配置会诱导量子阱态或深层陷阱。
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  螺旋位错会创建与器件泄漏相关的一维导电通道。

引言

碳化硅（SiC）是一种重要的宽禁带半导体，可以生长为高质量单晶，并广泛应用于包括金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFETs）在内的先进光电子领域，这些应用已成功实现商业化[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]。在SiC的多型体中，4H-SiC特别适用于器件制造和高质量外延[7]。然而，在高温气相沉积和同质外延生长过程中不可避免地会产生诸如堆垛缺陷（SFs）和螺旋位错（TDs）等结构缺陷[8]、[9]。作为典型的二维平面缺陷，SFs会破坏沿c轴的晶格周期性，与其他扩展缺陷具有强烈的晶体学关联。SFs的周期性形成和聚集与多型体有关，而SF边界和局部拓扑畸变与位错核的形成密切相关[10]、[11]。

已经鉴定出各种类型的SFs和TDs，大多数都会降低器件性能[12]。例如，某些SFs会缩短载流子寿命并降低击穿电压[13]。此外，SFs的扩展——其强度受到周围部分位错结构的显著影响——会导致器件严重退化，直接恶化SiC高功率器件的正向电压和反向阻断能力[14]。最近，大量研究探讨了4H-SiC中结构缺陷的宏观演变及其微观电子和光学特性。关于缺陷起源和动力学演变，Anzalone等人[15]使用高分辨率全晶圆映射系统地表征了6英寸4H-SiC晶圆中螺旋螺旋位错（TSDs）、螺旋边缘位错（TEDs）和基面位错（BPDs）的宏观分布和传播。Li等人[16]结合光学表征和选择性刻蚀技术追踪了外延层中内部的堆垛缺陷（IGSFs）的形成，证实TSDs是6-2型和4-4型SFs的主要成核位点。Wang等人[17]利用分子动力学模拟再现了SiC多型体在机械应力作用下的SF形成和位错运动的原子尺度动力学。

室温光致发光（PL）已被广泛用作识别4H-SiC外延层中堆垛缺陷的实际方法。Gan等人[18]通过室温显微光致发光映射表征了4H-SiC外延层中的堆垛缺陷，并显示固有的Frank型堆垛缺陷、双Shockley型堆垛缺陷和内部堆垛缺陷分别在大约420、500和455纳米处具有不同的发射峰。Thierry-Jebali等人[19]进一步证明，紫外线光致发光成像光谱可以通过比较它们的室温特征发射波长和空间PL图像来区分厚4H-SiC外延层中的五种堆垛缺陷。Yamashita等人[20]还表征了发射波长超过500纳米的堆垛缺陷，并指出堆垛顺序和相关的部分位错结构是控制这些缺陷长波长PL响应的主要因素。Na等人[21]通过对70片晶圆上的近50,000个SFs进行统计分析，建立了可靠的光谱识别标准。同一团队[22]后来首次观察到了重叠的4-3型、2-3型Shockley SFs（SSFs）和5-3型、3-2型Frank SFs（FSFs），并确定它们的特征发射峰分别为456纳米和481纳米。为了揭示这些发射的微观起源，Mannen等人[23]使用量子阱近似（QWA）模型分析了多层SSFs中的受限电子能级，为其热力学稳定性提供了定量支持。

第一性原理计算也被广泛用于探索缺陷核心的电子结构。?a?ewski等人[24]基于密度泛函理论（DFT）构建了具有相反Burgers向量的周期性全核心边缘位错模型，表明核心处的悬挂键引入了由p轨道主导的深层态，并显著降低了局部静电势。Tochigi等人[25]利用透射电子显微镜（TEM）和模拟精确确定了[1 4ˉ 3〉 1ˉ 02]棱柱形SFs的原子结构和1/12〈04 $\bar{4}$ 02]位错向量的原子结构。他们还表明，这种缺陷可以在能带内引入与缺陷局部形成的三角平面原子构型相关的缺陷能级。

先前的多尺度研究表明，SiC中的有限堆垛缺陷被部分位错所包围，相关的位错复合体可能会引入与缺陷区域本身不同的电子态。Scalise等人[26]结合分子动力学和第一性原理计算研究了3C-SiC中的扩展缺陷，并表明有限堆垛缺陷的电子响应不能总是归因于缺陷区域本身，因为相关的部分位错复合体可能会引入不同的带内态。此外，Zimbone等人[27]结合STEM观察和分子动力学模拟研究了3C-SiC中的扩展缺陷，并报告了堆垛缺陷在界面上与周围晶体相邻处伴有边界螺旋部分位错的结构证据。

尽管在单独的实验表征和理论建模方面取得了广泛进展，但对于不同类型的SFs和TDs引起的能带结构改变的系统理解仍然不足——尤其是使用高精度混合泛函（如HSE06）时。此外，很少有研究建立了微观电子态演变、介电函数响应和拉曼振动特性之间的直接关联。为了阐明代表性缺陷配置的原子尺度结构和电子特性，本研究结合了高精度第一性原理计算和宏观光学表征，系统研究了4H-SiC中典型SSFs、FSFs、TEDs和TSDs的结构、电子、光学和振动特性。GGA-PBE泛函用于揭示一般物理趋势，而HSE06混合泛函提供了对缺陷引起的带隙狭窄和局域态的准确定量校正。实验上，使用PL和微共聚焦拉曼光谱来验证量子阱发射和晶格振动特性的理论预测。

本研究不仅揭示了SFs引起的带隙狭窄效应以及位错核心处一维导电通道的形成机制，还明确了宏观光学技术（例如Raman）在表征纳米尺度孤立平面缺陷时的空间分辨率限制。结果为4H-SiC材料的光学评估以及高功率器件中泄漏电流和退化机制的分析提供了坚实的物理基础。

章节摘录

缺陷建模

首先优化了由8个原子（4个C原子和4个Si原子）组成的原始4H-SiC单元格，以确保参考晶格参数和原子坐标与本研究中采用的特定计算框架（包括赝势、交换-相关泛函和收敛设置）之间的一致性。随后使用优化后的原始单元格作为构建包含48个原子的完美2 × 1 × 3 4H-SiC超胞的结构参考

能带结构演变和PL实验验证

能带结构是控制半导体光电性能和载流子传输的基本物理性质。为了揭示不同堆垛缺陷配置对4H-SiC超胞模型电子结构的影响，使用HSE06混合泛函系统计算了所有配置的能带结构，如图3所示。计算结果表明，完美晶体和SF系统都保持了固有的

结论

使用第一性原理计算和宏观非破坏性表征相结合的方法，系统研究了含有典型堆垛缺陷（SFs）和螺旋位错（TDs）的4H-SiC中的微观轨道演变、声子耦合行为以及光电响应的调制机制。本研究的目的是阐明结构维度演变对4H-SiC的电子结构和介电响应的调制

CRediT作者贡献声明

Dexiao Fang：撰写 – 原始草稿、可视化、软件、方法论、概念化。Mengda Wang：撰写 – 审稿与编辑、方法论、调查、数据管理、概念化。Jiezhao Lv：软件、方法论。Peng Sun：软件、调查。Changfeng Fang：撰写 – 审稿与编辑、监督、项目管理。Fapeng Yu：监督、调查。Xian Zhao：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（NSFC）的资助（项目编号52372012），山东省自然科学基金支持的ZR2025LLZ003项目，以及济南市产业发展基金的资助（项目编号KM20240023），还有山东大学提供的基础研究资金。

Dexiao Fang|Mengda Wang|Jiezhao Lv|Peng Sun|Changfeng Fang|Fapeng Yu|Xian Zhao