《Food Chemistry》：Zwitterionic imprinting enables fouling-resistant biomimetic sensing of
Staphylococcus aureus in complex food matrices
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•通过一锅电化学合成方法制备抗污染分子印迹聚合物（MIP），无需使用外部交联剂。•实现对S. aureus的超灵敏检测，检出限低于1 CFU/mL?1。•该传感器可通过简单稀释，在复杂样品中实现快速可靠的食物分析。引言食源性病原体对全球公共卫生构成了持久而严重的挑战（Wang等人
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通过一锅电化学合成方法制备抗污染分子印迹聚合物（MIP），无需使用外部交联剂。
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实现对S. aureus的超灵敏检测，检出限低于1 CFU/mL?1。
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该传感器可通过简单稀释，在复杂样品中实现快速可靠的食物分析。
引言
食源性病原体对全球公共卫生构成了持久而严重的挑战（Wang等人，2023年）。像Escherichia coli（E. coli）、Salmonella、Listeria monocytogenes（L. monocytogenes）和Staphylococcus aureus（S. aureus）这样的致病微生物即使在极低的感染剂量下也能引发严重的食物中毒事件，给经济和社会带来沉重负担（Majowicz等人，2026年）。其中，S. aureus由于广泛存在于人体皮肤和黏膜以及食品加工环境中，需要特别关注（Holmberg & Blake，1984年；Yoon等人，2026年）。尽管传统的培养方法是金标准（Lagier等人，2015年），但其2-3天的检测周期和有限的灵敏度使其不适合现场检测应用（Lu等人，2025年）。聚合酶链反应（PCR）和酶联免疫吸附测定（ELISA）虽然可以缩短检测流程，但需要昂贵的试剂、复杂的样品预处理以及专业技术人员（Belgrader等人，1999年；Lin等人，2020年；Xue等人，2022年），因此迫切需要快速、简单且灵敏的替代方法。
在新兴的检测技术中，生物传感器因其高灵敏度、快速响应、成本效益以及易于微型化而脱颖而出，特别适用于食品安全监测和细菌感染诊断（Dadmehr等人，2024年；Dadmehr等人，2025年；Hosseinikebria等人，2025年；Pasandideh等人，2026年；Wu等人，2023年）。这些生物传感器的性能关键取决于其识别元件与目标分子的特异性结合能力。虽然传统的生物识别元件如抗体和酶具有较高的特异性，但实际应用中常受到高成本、制备复杂、批次间差异以及环境或极端条件下的变性等限制。为了克服这些局限并提高检测选择性，人们开发了多种使用替代识别元件的传感系统。分子印迹聚合物（MIPs）作为一种能够模仿天然抗体特异性识别功能的合成聚合物，因合成方法简单且稳定性优异而受到重视（Li等人，2023年）。电聚合被认为是将MIPs集成到传感界面上的理想方法，具有快速高效和高度可控性。例如，使用多巴胺（DA）、吡咯和苯胺等功能单体与模板细菌进行电聚合，可以制备出低检出限的细菌印迹膜（Liu等人，2024年；Liu, Meng等人，2025年；Liu, Tian等人，2025年；Wang等人，2024年）。然而，在实际检测环境中复杂的基质可能导致MIPs表面污染，从而引起蛋白质、固体颗粒、细胞和其他微生物的非特异性吸附，这些现象会显著降低检测的特异性、选择性和稳定性（Jiang等人，2020年；Rivera等人，2025年）。
为了解决电化学传感器中的表面污染问题，研究人员探索了多种策略来减轻其对传感器信号的影响，包括样品预处理、外部去除方法和污染物降解（Balaure & Grumezescu，2020年；Lin & Li，2020年；Song等人，2023年）。然而，这些方法往往操作复杂且成本较高，需要专业人员进行现场操作，可能影响传感器性能。因此，开发出既能增强抗污染性能又能保持传感能力的方法至关重要。
先前的研究表明，对抗污染最常用的方法是物理、化学或生物修改传感表面以创建抗污染界面（Kudr等人，2021年；Wang等人，2021年）。在电化学传感平台中，常用的抗污染剂包括聚乙二醇（PEG）、两性离子聚合物和合成抗污染肽（Hu等人，2023年；Niu等人，2025年；Peng等人，2024年；Song等人，2025年）。这些材料通过与水分子的氢键或离子相互作用形成坚固的水合层，有效防止或减轻传感界面上的污染（Jeong等人，2020年）。值得注意的是，多巴胺（PDA）已成为构建此类抗污染界面的多功能基材。当使用DA作为聚合单体时，可以通过Michael加成反应将两性离子磺辛酰甜菜碱甲基丙烯酸酯（SBMA）接枝到PDA表面（De Guzman等人，2021年；Niu等人，2025年）。所得的SBMA-PDA涂层结合了PDA的强黏附性和SBMA的抗污染性能，能够在多种基底材料上实现稳定修饰。与常用的细菌印迹聚合单体（如吡咯和苯胺）相比，PDA在水性条件下聚合更为温和，具有更多可用于共价锚定的功能基团，并且对细菌有适度的亲和力，在薄膜形成过程中能够稳定细菌，同时可在温和洗脱条件下完全去除——使其成为兼具抗污染和印迹功能的理想基材（Dizon等人，2022年；Lamaoui等人，2023年；Niu等人，2025年；Zhang, Sun等人，2025年）。然而，观察到SBMA-PDA涂层在高温条件下容易水解，而[3-(甲基丙烯酰氨基)丙基]二甲基(3-磺丙基)氨氢氧化物内盐（SBAA）具有更好的热稳定性，使其成为更具挑战性环境中的理想抗污染候选材料（Dizon等人，2022年）。
受到上述研究的启发，我们假设DA（作为功能单体）和SBAA（作为共聚单体）与S. aureus模板进行同步电聚合，可以生成同时具有特异性印迹位点和均匀抗污染水合层的共聚物网络。为了验证这一假设，我们开发了一种一锅电化学印迹策略，在统一基质中实现对S. aureus的高度选择性识别和强大的抗污染功能，从而为复杂食品样品中的病原体检测提供了简化的制备途径。为了解决后续SBAA-PDA仿生膜的绝缘问题，在玻璃碳电极（GCE）表面电沉积了还原氧化石墨烯（rGO）层以增强电子传输。随后在rGO/GCE上进行DA、SBAA和S. aureus的一锅共聚反应，然后去除模板，得到具有排斥非特异性吸附物的SBAA-PDA MIP。该方案避免了外部交联剂、高温固化以及多步接枝过程。关键创新在于一锅共沉积、共价嵌入的两性离子网络和细菌模板印迹的协同集成——解决了与小分子传感不同的食品基质中的污染问题。如果这一假设得到验证，将提供一种简便且可扩展的方法，仅需简单稀释即可进行现场食品安全监测。
章节片段
材料和设备
rGO/GCE的制备
在此研究中，我们在rGO/GCE上生长了两性离子分子印迹膜，以实现S. aureus的仿生识别和抗污染功能（图1A）。首先，通过电化学还原将GO沉积在GCE表面，形成导电性强的rGO层，从而加速电子传输。随后，在SBAA单体和S. aureus模板的存在下电聚合DA，形成的PDA基质将细菌嵌入其中，据认为...
本研究开发了一种分子印迹电化学传感器，以DA作为功能单体，SBAA作为抗污染共聚单体，实现了对S. aureus的强抗非特异性吸附能力和高选择性识别。rGO底层增强了电子传输，而富含SBAA的水合层抑制了非特异性吸附。该传感器对S. aureus的检出限为0.79 CFU/mL?1，具有宽广的线性范围、高选择性和良好的...
Zhi Zeng：撰写 – 原稿撰写、可视化、软件开发、实验研究、数据分析。Manru Zhao：验证、软件开发、数据分析。Zhongrui Ma：可视化、软件开发、实验研究。Yufei Mu：验证、软件开发、数据分析。Yixiaoya Li：软件开发、数据分析。Yanqun Wang：数据分析。Ying Chen：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、方法设计、数据分析、概念构思。
作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
湖北省自然科学基金（编号：2023AFB906）和国家自然科学基金（编号：21605007）的财政支持。
Zhi Zeng|Manru Zhao|Zhongrui Ma|Yufei Mu|Xiaoya Li|Yanqun Wang|Ying Chen
