基于Pd/Ni-MOF分离活化位点策略实现乙炔选择性半加氢的高乙烯选择性催化

《National Science Review》：Palladium nanoparticles supported on a Ni-Based MOF for low-temperature acetylene semi-hydrogenation: breaking the activity-selectivity trade-off

　　

摘要

乙炔在过量乙烯中的半加氢对石化工业具有重要意义。传统催化剂通常依赖同时活化H₂和C₂H₂的Pd位点，往往导致活性与选择性之间存在权衡效应。在本工作中，利用基于镍的金属有机框架（Ni-MOF）稳定Pd纳米颗粒，制备了Pd/Ni-MOF复合材料。Ni-MOF不仅能选择性地富集和活化乙炔，还能调控Pd的电子结构，抑制其固有的乙炔活化能力，使其优先活化氢气。该设计为氢气和乙炔建立了分离的活化位点，从而在低温下仍能实现高乙烯选择性，同时保持优异的催化活性。该Pd/Ni-MOF在80°C下实现了超过99.6%的乙炔转化率，乙烯选择性达92%，优于大多数Pd基催化剂。这种协同机制有效抑制了过度加氢，同时保持了高活性，为选择性加氢多相催化剂的合理设计提供了有前景的策略。