基于盐模板制备的层级多孔活性炭膜,用于高效且可再生的单次通过室内挥发性有机化合物(VOC)净化

《BUILDING AND ENVIRONMENT》:Salt-templated hierarchical porous activated-carbon films for efficient and regenerable single-pass indoor VOC purification

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年09月01日 来源:BUILDING AND ENVIRONMENT 8.4

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  摘要活性炭吸附膜在室内挥发性有机化合物(VOC)净化方面具有很大潜力,但其在短气体停留时间下的单次过境净化效果往往受到膜内质量扩散阻力的限制。为了解决这个问题,研究人员开发了盐模板化的活性炭膜,以便在通风相关的空气流动条件下实现高效且可再生的VOC捕集。将水溶性盐分散在活性炭涂层

  

摘要

活性炭吸附膜在室内挥发性有机化合物(VOC)净化方面具有很大潜力,但其在短气体停留时间下的单次过境净化效果往往受到膜内质量扩散阻力的限制。为了解决这个问题,研究人员开发了盐模板化的活性炭膜,以便在通风相关的空气流动条件下实现高效且可再生的VOC捕集。将水溶性盐分散在活性炭涂层中作为可去除的模板,随后通过浸洗来构建可传输的孔结构。经过研磨后,盐模板化的涂层比平面涂层具有更高的比表面积(596.9 m2/g 对比 445.9 m2/g),同时总孔体积从0.222 cm3/g增加到0.263 cm3/g。在1.0 m/s的气流速度下,盐模板化膜的初始甲苯去除效率(η?)为82.2%,而平面涂层仅为58.9%。使用NaCl、海盐和模拟混合盐制备的膜均达到了约80%的η?值。盐模板化膜对苯和四氯乙烯的去除效率也保持在77%以上,并且在1–10 ppm的甲苯浓度范围内表现出稳定的性能。STF#3在0–80%的相对湿度范围内仍保持其性能优势,尽管湿度增加会降低绝对效率。在干燥条件下进行15次吸附-再生循环后,原位电热再生仍保留了约96%的初始循环效率。这项工作提供了一种简单、可扩展且面向通风的实际室内VOC控制用可重复使用吸附膜策略。

引言

室内空气污染仍然是建筑环境中的一个主要问题,因为人们大部分时间都在住宅、办公室、学校等封闭空间内。挥发性有机化合物(VOCs)是室内空气中最常见的气态污染物,它们持续从建筑材料[[1], [2], [3]]、涂层[4]、粘合剂[5]和清洁产品[6]中释放出来。虽然室内VOC浓度通常远低于工业废气中的浓度,但长期反复暴露于VOCs与不良健康后果相关,包括呼吸道疾病、神经系统症状、心血管效应和癌症风险增加[[7], [8], [9]]。因此,在实际的室内空气流动条件下有效去除低浓度的VOC对于改善室内空气质量并减少与室内污染相关的疾病负担至关重要[[10], [11], [12], [13]]。
吸附被广泛认为是控制室内VOC的一种实用方法[[14,15]]。它可以很容易地集成到紧凑型空气净化设备中[[16]],并且不会直接产生氧化副产物[[14,17]]。活性炭由于其发达的微孔结构、较大的表面积和对有机分子的广泛亲和力而成为最常用的吸附剂之一[[18], [19], [20], [21]]。然而,高平衡吸附 capacity并不一定意味着在通风相关应用中的高动态净化效率[[22,23]]。在实际的空气净化系统中,受污染的空气通常在短时间内通过吸附层[[23,24]]。在这种条件下,VOC分子应迅速从整体气流迁移到内部吸附位点[[24]]。孔结构连接不良的密集吸附层会引入较大的质量扩散阻力[[22,23]],导致大量吸附剂未被充分利用[[23]]。因此,在连续气流条件下评估突破行为和动态吸附能力对于理解结构化吸附膜是否能在实际VOC净化过程中有效利用其内在吸附位点至关重要。这种对吸附剂的无效利用不仅降低了净化效率[[25]],还会在长期运行中增加材料消耗和能源成本[[26,27]]。
因此,提高结构化吸附膜中吸附位点的可访问性对于增强短接触时间下的VOC去除效果至关重要[[26]]。通过引入额外的传输路径,孔工程可以缩短内部扩散距离[[24,28]],使污染物接触到更多的活性吸附位点[[23]]。已经研究了多种用于结构化吸附材料的孔形成策略,包括直接墨水书写[[24,29]]、气体形成处理[[25]]、相分离[[30]]和牺牲模板方法[[23]]。在这些方法中,牺牲模板方法特别具有吸引力,因为可以借助模板颗粒的尺寸、负载量和分布来调节最终材料的孔结构[[31]]。然而,常用的牺牲模板材料(如聚合物颗粒[[31,32]]和有机孔形成剂[[31]])往往涉及相对较高的材料成本、高温分解[[25]]或溶剂处理[[30]]。这些要求可能会增加制造复杂性,并限制多孔吸附膜在实际室内空气净化应用中的可扩展性[[27,33]]。
受牺牲模板方法的启发,水溶性无机盐有潜力作为构建可传输吸附膜的牺牲模板[[34], [35], [36]]。盐颗粒可以直接分散在吸附剂浆料中,随后在涂层和干燥后通过水浸洗去除[[37,38]]。在涂层形成过程中,分散的盐颗粒充当活性炭和聚合物域之间的牺牲间隔物。随后的水浸洗会去除这些颗粒,留下微米级空隙和扩大的颗粒间开口[[39]],从而缩短膜内的扩散路径,提高对嵌入活性炭内在孔的访问。与盐辅助碳化或化学活化不同,这一过程主要在温和条件下重建涂层结构[[40]]。这种温和的过程避免了高温下的模板分解[[37,41]],并且可以很容易地与传统的涂层制造方法结合[[42,43]]。此外,常见的盐价格低廉、可回收,并且适合大面积薄膜制备[[44,45]]。天然海盐[[46]]、盐湖卤水盐[[47]]和从工业卤水中回收的盐[[48]]也可用作模板来源,进一步提高材料制备策略的实际性和资源灵活性。现有的基于盐的孔形成研究主要集中在利用盐辅助碳化/活化在新合成的碳材料中构建内在孔[[38,49]],或利用水可去除的盐孔形成剂在聚合物和复合材料基质中创建孔[[39,50]]。然而,这些研究并非主要为室内空气中低浓度气相VOC的去除而设计。在本研究中,可去除的盐颗粒被引入含有粘合剂的活性炭涂层中,随后通过水浸洗去除。由此产生的微米级孔作为薄膜级的传输路径,从而在短停留时间单次气流条件下提高气相VOC对活性炭预先存在的微/介孔吸附位点的访问。据我们所知,很少有研究专门利用盐衍生的微米级孔来改善活性炭吸附位点的动态可访问性和利用效率,以用于室内气相VOC的净化。这一区别激发了本研究,即开发用于通风相关VOC净化的盐模板化活性炭膜。
因此,本研究专注于一种水可去除的盐模板策略,以构建用于通风相关VOC净化的可传输活性炭膜。与仅关注静态吸附能力不同,本研究重点关注在通风相关操作条件下涂层型活性炭膜的动态吸附性能,其中短气体停留时间和传输限制通常决定了实际的VOC去除效率。为此,我们调节活性炭/盐的比例,以平衡吸附剂负载和孔连接性,并进一步探讨模板效应是否可以扩展到天然来源和成分复杂的盐。所得吸附膜在代表实际室内空气净化操作的条件下进行了评估,包括变化的气流速度、进气VOC浓度、VOC种类、相对湿度和重复的吸附-再生循环[[51]]。本研究旨在建立一种机制性的、面向应用的见解,理解盐模板传输路径如何提高活性炭吸附膜的动态利用效率、操作稳健性和可重复使用性,从而推动耐用的、资源高效的材料的发展,用于室内VOC控制[[52]]。

章节片段

盐模板化吸附膜的制备

吸附膜被设计为一种基于聚酰亚胺-铜(PI–Cu)复合材料加热基底的结构性碳质涂层。通过均匀混合多孔碳吸附剂、聚合物增稠剂、粘合剂和作为牺牲模板的可去除盐颗粒来制备膜层。将混合浆料涂覆在PI–Cu基底上,并热干燥以形成连续的固体膜。随后用去离子水清洗固体膜,以去除嵌入的...

吸附膜的性质和孔结构演变

由于吸附膜中的嵌入盐颗粒可以在水浸洗步骤中被溶解和去除,因此预期盐模板化会在膜内创建额外的空隙。这样的盐衍生孔隙应能缩短内部扩散路径并在单次流动条件下减少质量传递阻力。因此,将不含盐的平面膜(PF#3,见第2.1节,含有3.0克活性炭且无模板盐)与...

结论

在本研究中,开发了盐模板化活性炭膜,以在通风相关条件下实现高效的单次过境气相VOC去除。通过将模板盐颗粒引入活性炭涂层并随后通过水浸洗去除它们,建立了一种简单的膜结构化策略,以提高吸附位点的可访问性并减少密集平面膜中的质量传递限制。SEM和BET N?吸附结果证实了...
Ziquan Yin|Zhuo Chen|Tao Yu|Ruijie Xie|Wei Wu|Jinhan Mo
沿海城市韧性基础设施重点实验室(教育部),深圳大学土木与交通工程学院,中国深圳518060
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