均匀与梯度磁场下铁基材料磁流化床的压降波动

《Chemical Engineering Research and Design》：Pressure drop fluctuations in magnetically fluidized beds of Fe-based materials under uniform and gradient magnetic fields

　　

摘要
气 - 固鼓泡流化床被广泛应用于包括气化和燃烧在内的工业过程，其性能由颗粒床中的气泡动力学共同定义，通常通过压降波动分析进行检查。本研究分析了多种磁场配置对 Geldart B Fe3O4 颗粒和 Geldart D Fe 颗粒磁流化床中压降波动的影响。磁力由两个分量组成：颗粒间磁力和外部磁梯度力。分别分析了它们对压降波动的影响。施加均匀或逆流梯度磁场会减小固定气速下的气泡尺寸，而顺流梯度磁场产生的气泡尺寸相似。此外，与在无磁场下运行的流化床相比，施加均匀或顺流梯度磁场会将鼓泡床状态扩展到更大的气速。此外，虽然施加均匀或逆流梯度磁场总体上会导致最大气泡尺寸较小，但施加顺流梯度磁场会增加最大气泡尺寸。气泡动力学的动态控制可能为过程强化提供机会，这需要进一步通过反应或混合测试进行验证。

引言
气 - 固鼓泡流化床在多个工业过程中得到了广泛应用，包括气化、干燥、涂覆和燃烧，这得益于其改进的混合能力和增加的热/质传递（Kunii and Levenspiel, 2013, Yates and Lettieri, 2016, Soria-Verdugo et al., 2011, Coppens and Van Ommen, 2003）。其性能与颗粒床的气泡动力学密切相关（Wu et al., 2025, Karimi et al., 2020, Xiang et al., 2017）。床内的气泡是颗粒床中固体轴向混合的主要原因（Yu et al., 2024）。同样，流化质量的指标，包括床膨胀率和颗粒输送速率，也与宏观气泡流动有关。因此，对鼓泡动力学的表征和控制是流化床研究中的重要课题（Xiang et al., 2017）。控制流化床反应器的一个有前途的方法是施加磁场（De Somer et al., 2026, Espin et al., 2017, Zhang et al., 2024a）。通过使用仅由可磁化颗粒组成或由可磁化与非可磁化颗粒混合组成的颗粒床，可以改变床内的流化行为（Espin et al., 2017, Zhu et al., 2021, Zhu et al., 2014, Hristov, 2009, Zhang et al., 2024a）。这导致了磁流化床（MFB）反应器的引入，其中，根据操作条件，颗粒床表现出不同的流化行为。通常观察到五种主要的流化状态：固定床、磁稳定床、磁凝聚床、鼓泡床和磁冻结床（Zhu et al., 2021）。这些状态各自表现出独特的流化行为。通过控制气速、磁场振幅和操作模式，MFB 的流化状态可以适应工艺要求。

施加均匀磁场被证明会影响鼓泡动力学，较强的磁场导致气泡更多但更小（Zhu et al., 2014, Siegell, 1989）。众所周知，在施加磁场时，磁性颗粒在流化床中形成链（Espin et al., 2017, Hristov, 2002）。这些链沿着磁场线的方向取向（见图 1）。在鼓泡床状态下，颗粒床中新形成的气泡导致磁链偏离这种取向。然而，磁链试图返回其初始取向，从而对气泡施加一个力，导致气泡尺寸减小（见图 2）。磁链对气泡的这种挤压效应已在多项研究中被观察和记录（De Somer et al., 2026, Zhu et al., 2014, Zhang et al., 2024b）。尽管有所有这些观察，迄今为止对 MFB 中颗粒床的研究主要侧重于定义导致不同流化状态的操作范围。相比之下，对鼓泡动力学的研究仍然有限，且研究通常要么不明确，要么使用由交流电源为线圈配置供电而产生的时变磁场（Siegell, 1989, Hristov, 2002, Jovanovic et al., 1989）。这些研究表明，施加均匀磁场会减小气泡尺寸并增加气泡数量。此外，鼓泡状态扩展到更大的磁场振幅，且最大气泡尺寸更小（Siegell, 1989）。除了尺寸和数量外，在磁场影响下，气泡形状也从更球形变为更细长的形状，细长化沿着磁场取向发生（Zhu et al., 2014, Hristov, 2002）。然而，研究表明，当气泡尺寸表示为过剩气速的函数时（定义为气速减去最小鼓泡速度），气泡尺寸似乎与磁场振幅无关（Jovanovic et al., 1989）。最后，气泡尺寸或多或少被抑制，这取决于交流电源的频率（Hristov, 2002）。

传统上，MFB 使用均匀磁场来扩展稳定的鼓泡状态并改善气 - 固接触（Zhang et al., 2024b）。在航空航天领域，已研究使用梯度磁场在微重力条件下诱导流化床反应器中的人工重力（Jovanovic et al., 2004, Sornchamni et al., 2004）。此外，最近的研究表明，梯度场也可以诱导颗粒分层，为铁基化学链等过程的强化创造机会（De Somer et al., 2026）。在 Fe/Fe3O4 系统中，均匀和梯度磁场可以帮助解决关键挑战，包括气 - 固接触不良、颗粒混合、烧结和磨损（Chen et al., 2010, Li et al., 2018）。梯度场促进还原态 Fe 和氧化态 Fe2O3 之间的分离，这可能限制再氧化损失并支持反应器循环，同时还将稳定鼓泡扩展到更高的气速并改善传质（Hu et al., 2018）。与此同时，均匀场减小气泡尺寸并增强再氧化均匀性。这些效应不仅与化学链燃烧、重整和制氢相关，也与生物质气化、钢铁脱碳、CO2 捕获和废物转能源应用相关（Jaiswal et al., 2023, Nguyen et al., 2021, Gao et al., 2017）。由于混合和分离都由气泡动力学控制，了解梯度磁场对鼓泡行为的影响至关重要。

采用不同的测量方法来分析鼓泡行为（Hristov, 2002, Croxford and Gilbertson, 2006）。最直接的非侵入式方法之一是测量颗粒床上的压降和压降波动。许多研究使用压降测量来确定颗粒床的流化行为，并随后构建操作相图（Sánchez Quintanilla et al., 2014, Zhu et al., 2019, Thivel et al., 2004）。此外，流化质量、最小鼓泡速度和状态转换速度（即从鼓泡到湍流流化的转换）是使用压降波动数据确定的（Zhu et al., 2019, Xiang et al., 2017, Xiang et al., 2018, Yan et al., 2024）。进一步研究表明，压降波动的振幅是气泡输送气体量的决定性衡量指标（Hristov, 2002, Jin et al., 2024），因此与气泡尺寸和行为密切相关，较大的气泡导致较大的压降波动（Xiang et al., 2017, Hristov, 2002, Lu and Li, 1999）。此外，通过光学探针测量和数字图像分析，已验证了压降波动与流化床气泡动力学之间的相关性（Jin et al., 2024, Chilekar et al., 2005, Zhu et al., 2014）。通过测量压降波动，可以确定鼓泡行为，从而确定相关的工业相关参数（Croxford and Gilbertson, 2006）。

本工作的目的是通过分析 MFB 反应器中床层的压降波动，分析磁场配置（均匀或梯度）对观察到的气泡动力学的影响。后者基于具有可磁化 Geldart B 或 D 颗粒床的 MFB 中的压降波动测量进行评估。虽然报道了 Geldart B 和 D 颗粒整体相似的流体动力学行为，但已知气泡动力学如气泡上升速度、气泡 - 气泡相互作用和气泡形状有所不同（Sheng et al., 2023, Cocco and Chew, 2023）。因此，如果不进行深入分析，Geldart B 和 Geldart D 颗粒的气泡动力学不能视为相同。在第 2 节中，介绍了本工作中使用的材料、实验装置、测试程序和力模型。第 3 节描述并分析了观察到的压降波动。最后，第 4 节总结了最重要的观察结果。

章节片段
材料
本工作中使用的颗粒是 Fe3O4 颗粒和 Fe 颗粒。Fe3O4 颗粒的平均直径为 326μm，平均质量密度为 5.17 g/cm3，属于 Geldart B 分类（见图 3）。平均直径为 1 mm，平均质量密度为 7.86 g/cm3 的 Fe 颗粒被归类为 Geldart D。后者在先前的工作中已得到充分讨论（De Somer et al., 2026）。由于两种颗粒尺寸较大，不会发生自然团聚，并且

均匀磁场
首先，考虑均匀磁场下 Fe3O4 颗粒床中的气泡动力学。在此类磁场下，颗粒床上的磁场振幅是不变的（De Somer et al., 2026）。因此，磁梯度力???等于 0，并不影响颗粒床中的气泡行为。因此，从实验数据中量化了颗粒间磁力???????对气泡行为的影响。如先前的研究所示，气泡尺寸是

结论
在本工作中，基于测得的 Fe3O4（Geldart B）床和 Fe（Geldart D）颗粒床上的压降波动，分析了 MFB 中的气泡动力学。在 Geldart B 床和 Geldart D 颗粒床中，气泡上升速度、气泡 - 气泡相互作用和气泡形状不同。尽管如此，磁场对这两个床中压降波动的影响是可比的。施加均匀磁场在系统中引入了颗粒间磁力。

CRediT 作者贡献声明
Casper De Somer：写作 - 初稿，可视化，软件，方法论，调查，数据整理，概念化。Ruben De Croo：写作 - 审阅与编辑，软件。Balamurugan Deivendran：写作 - 审阅与编辑。Hilde Poelman：写作 - 审阅与编辑，资金支持获取。Vladimir V. Galvita：写作 - 审阅与编辑。Geraldine Heynderickx：写作 - 审阅与编辑，资金支持获取。Luc Dupré：写作 - 审阅与编辑，监督，资金支持获取，

竞争性利益声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。

致谢
感谢根特大学地质学系进行粒度分布测量。感谢 KMI 地球物理中心进行磁性表征测量。感谢佛兰德斯研究基金会（FWO）的资金支持。本工作在 FWO-MACBED 项目（G0B9823N）的框架内进行。AC 通过佛兰德斯研究基金会的高级博士后奖学金（12Z4722NC 获得支持。

Casper De Somer|Ruben De Croo|Balamurugan Deivendran|Hilde Poelman|Vladimir V. Galvita|Geraldine Heynderickx|Luc Dupré|Annelies Coene
能源与系统实验室（EnSy），根特大学机电、系统与金属工程系，根特科学园 Tech Lane 131 号，根特，比利时 9052