《Chemical Engineering Research and Design》：Tree-based ensemble learning algorithms for predicting the performance of organic solvent reverse osmosis membranes
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摘要有机溶剂反渗透（OSRO）提供了一种比传统热分离更安全、能耗更低的替代方案，但准确预测膜性能仍然具有挑战性。本工作开发了六种基于树的机器学习（ML）算法来预测膜性能。收集了一个包含 160 个实验数据点的数据集。采用皮尔逊相关分析结合交叉验证递归特征消除（RFECV）筛选
摘要
有机溶剂反渗透（OSRO）提供了一种比传统热分离更安全、能耗更低的替代方案，但准确预测膜性能仍然具有挑战性。本工作开发了六种基于树的机器学习（ML）算法来预测膜性能。收集了一个包含 160 个实验数据点的数据集。采用皮尔逊相关分析结合交叉验证递归特征消除（RFECV）筛选了七个与分子相互作用、操作条件和材料性质相关的具有物理意义的描述符。训练了六种基于树的机器学习算法，包括决策树（DT）、随机森林（RF）、梯度提升回归器（GBR）、极限梯度提升（XGBoost）、轻量级梯度提升机（LGBM）和类别提升（CatBoost），以预测渗透性和截留率。使用留一交叉验证（LOOCV）和 5 折交叉验证评估了模型的预测稳定性。CatBoost 取得了最佳的总体预测性能，在测试集上渗透性的 R2值达到 0.954，截留率达到 0.926，同时具有较低的平均绝对误差（AAE）、均方根误差（RMSE）和平均绝对百分比误差（MAPE）值。此外，SHAP 加性解释（SHAP）分析表明，渗透性主要受溶剂摩尔体积和溶剂质量分数控制，而截留率则强烈受溶剂、溶质和膜之间溶解度参数距离以及溶质摩尔体积的影响。这些发现为预测 OSRO 膜性能和识别膜设计的影响因素提供了一个数据驱动框架。
引言
有机溶剂的安全高效分离在许多行业中非常重要，包括制药（Ge 等，2026）、能源（Seo 和 Koh，2024）、食品（Lee 等，2025a）、农业（Dagher 等，2024）和石化（Gu 等，2025）。传统的热基方法，如蒸馏，主导了当前的工业实践，通常在高温高压条件下进行，这本身就带来了重大的过程安全风险，包括火灾和爆炸的可能性（Bias Macedo 等，2022）。此外，这些过程能耗极高，估计占全球能源消耗的 10-15%（Uliana 等，2025）。在加速实现碳中和和可持续制造的努力背景下，迫切需要将这些过程替换为本质上更安全、更绿色、更高效的替代方案。这种迫切需求引起了人们对膜技术的极大兴趣，该技术可以在温和和非热条件下进行溶剂分离。
其中，有机溶剂纳滤（OSN）和有机溶剂反渗透已成为特别有前途的解决方案，这些膜技术通过在压力梯度驱动下选择性允许特定分子通过半透屏障来运行，依赖于复杂的机制，具有低能耗、系统占地面积小和环境温度下运行的优点（Ignacz 等，2025）。OSN 和 OSRO 的性能主要通过两个指标进行评估：渗透性和截留率（Long 等，2025）。然而，一个挑战是渗透性和截留率之间的权衡。同时实现高渗透性和高截留率仍然困难。因此，膜研究的一个中心目标是设计能够打破这种限制的膜材料。Liu 等（Liu 等，2021b）专注于截留率，通过受控的两步热处理显著改善了 OSRO 膜在分离有机液体混合物中的应用，实现了分离因子的显著增加。Xu 等（Xu 等，2023a）提出了一种温度辅助方法来制备膜，在甲醇 - 甲苯分离中同时提高截留率和渗透性。Peng 等（Peng 等，2025）使用 AdDa 作为共聚单体制备了具有无序扭曲孔结构的高性能 OSN 膜，并实现了乙醇渗透率的增加。
尽管取得了这些进展，OSN 和 OSRO 膜的开发仍然严重依赖大量的试错实验，导致效率低、成本高和可持续性有限（Lakzian 和 Jalaei Salmani，2021）。
这阻碍了膜分离技术在工业中的广泛采用。
机器学习正日益改变膜分离的研究（Dangayach 等，2024）。与基于方程的物理模型不同，ML 算法可以从实验数据中学习非线性、多维关系。当在代表性数据集上进行训练时，这些模型可以将膜性质、溶剂和溶质描述符以及操作条件与分离性能联系起来，从而支持更高效的实验设计。通过建立准确的模型，ML 可以发现膜参数、溶剂性质和操作条件之间的复杂关系。这有助于减少传统“试错”实验造成的高额人工和材料成本。诸如 SHAP 的解释工具可以量化各个描述符对模型预测的贡献。这些信息可以帮助识别与渗透性 - 截留率权衡相关的变量（Lee 等，2025b）。
ML 在 OSN 膜领域的应用可追溯到 Bulut 等（Bulut 等，2006）的工作，他们利用遗传算法优化膜组分，并证明遗传算法是寻找新型膜材料的强大新工具。Xu 等（Xu 等，2023b）整合了 ML、分子模拟和实验制造来构建 OSN 膜的预测模型，证明了数据驱动建模和多尺度模拟的协同作用可以根本性地阐明和定量预测溶剂渗透。Wang 等（Wang 等，2023）利用四种机器学习模型基于 9,252 个数据点预测薄膜纳米复合材料 OSN 膜的性能，这表明提升树模型可以实现最优的预测精度并指导制造条件的优化。Wang 等（Wang 等，2025）利用机器学习技术建立了纳滤辅助冷却结晶的数据驱动优化方法，证明 ML 可以准确预测和优化产品特性。ML 在 OSN 中的应用已显示出其加速高性能膜开发同时减少开发时间和成本的巨大潜力。
与 OSN 相比，机器学习在 OSRO 中的应用仍然有限。Jalaei Salmani 等（Jalaei Salmani 等，2023）使用人工神经网络和主成分分析预测 OSRO 膜的性能，提出的新变量显著提高了预测性能，标志着首次使用机器学习方法预测 OSRO 性能。然而，由于变量数量众多以及现有模型的实验数据有限，预测 OSRO 性能仍然具有挑战性。
为了解决上述问题，本工作应用基于树的机器学习算法来预测 OSRO 膜的性能。此外，从文献中收集了更全面的实验数据集，以解决 OSRO 研究中数据可用性有限的问题。使用皮尔逊相关分析结合交叉验证递归特征消除来识别具有强物理相关性的描述符。开发并比较了几种基于树的机器学习模型，包括 DT、RF、GBR、XGBoost、LGBM 和 CatBoost，以确定最佳预测模型。使用多种统计指标对模型性能进行了综合评估，同时进一步应用 SHAP 分析来解释不同描述符的贡献并揭示控制 OSRO 膜性能的潜在结构 - 性质关系。
章节摘要
数据与方法
为了构建稳健且具有预测性的机器学习模型，本工作的整体工作流程包括四个顺序阶段，如图 1 所示。第一步是数据收集。初始数据集是根据 Salmani 等（Jalaei Salmani 等，2023）报告的实验数据建立的，并通过系统的文献综述进一步扩展（Deng 等，2023，Fu 等，2024，Gonzales 等，2022，Guan 等，2023，Kushida 等，2022，Liu 等，2021a，Liu
结果与讨论
为了构建预测模型，本工作采用了第 2 节中描述的六种机器学习算法。使用网格搜索对所有开发的模型进行了超参数调整。具体而言，一旦定义了各个超参数的搜索范围，就进行组合评估。然后比较每种参数组合的模型性能，以确定最佳超参数配置。每个模型使用的超参数及其
结论
本工作构建了 OSRO 膜渗透性和截留率的预测模型。从文献中收集了包含 160 个实验数据点的数据集，并使用皮尔逊相关分析结合 RFECV 筛选出 7 个描述符。六种算法，包括 DT、RF、GBR、XGBoost、LGBM 和 CatBoost，被分别训练用于渗透性和截留率预测。其中，CatBoost 模型表现出最佳的总体性能，实现了测试集 R2 值
CRediT 作者贡献声明
Xiangyang Luan: 验证，软件。 Xin Zhang: 写作 – 审阅与编辑，软件，项目管理，方法论。 Yong Pan: 写作 – 审阅与编辑，指导，资源，资金获取，概念化。 Yuling Xiao: 写作 – 审阅与编辑，项目管理。 Ziyang Tong: 写作 – 初稿，调查，形式分析，数据整理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文中报道的工作。
致谢
得到国家自然科学基金（52274211）、江苏省自然科学基金（BK20230332）、江苏省高校自然科学研究基金（23KJB530007）和江苏省“青蓝工程”的财政支持。我们感谢南京工业大学高性能计算中心提供计算资源支持。
Ziyang Tong|Yong Pan|Yuling Xiao|Xin Zhang|Xiangyang Luan
安全科学与工程学院，南京工业大学，中国江苏省南京 211816
